МІНІСТЕРСТВО ОСВІТИ І НАУКИ УКРАЇНИ

НАЦІОНАЛЬНИЙ НАУКОВИЙ ЦЕНТР

“ХАРКІВСЬКИЙ ФІЗИКО-ТЕХНІЧНИЙ ІНСТИТУТ”

Бондаренко Віктор Миколайович

УДК 538.97;539.12.04

РОЗПОДІЛ ЕЛЕМЕНТІВ

ПО ГЛИБИНІ ПРИПОВЕРХНЕВИХ ШАРІВ ТВЕРДИХ ТІЛ ПРИ ІОННОМУ ОПРОМІНЮВАННІ

Спеціальність: 01.04.21 - радіаційна фізика і ядерна безпека

Автореферат

дисертації на здобуття наукового ступеня

кандидата фізико-математичних наук

Харків - 2001

Дисертацією є рукопис

Робота виконана в Інституті твердого тіла, матеріалознавства та технологій Національного наукового центру “Харківський фізико-технічний інститут” (ННЦ ХФТІ) Міністерства освіти і науки України.

Науковий керівник: | кандидат фізико-математичних наук, старший науковий співробітник

Колот Володимир Якович, Інститут твердого тіла, матеріалознавства та технологій ННЦ ХФТІ, начальник відділу.

Офіційні опоненти: |

доктор фізико-математичних наук, старший науковий співробітник

Коваленко Григорій Дмитрович, Український науково-дослідний інститут екологічних проблем, заступник директора

доктор фізико-математичних наук, професор,

Машкаров Юрій Григорович, Харківська філія Української академії державного управління при Президентові України, зав. кафедри.

Провідна організація: | Харківський національний університет ім. В.Н.Каразіна, м. Харків.

Захист дисертації відбудеться “_27_” ___листопада__ 2001 року о “_14_” годині на засіданні Спеціалізованої вченої ради Д64.845.01 у Національному науковому центрі “Харківський фізико-технічний інститут” за адресою: 61108, м. Харків-108, вул. Академічна, 1, конференц-зал.

З дисертацією можна ознайомитися в науковій бібліотеці ННЦ ХФТІ за адресою 61108, м. Харків-108, вул. Академічна, 1.

Автореферат розісланий “_10_” ____жовтня____ 2001 року

Вчений секретар Спеціалізованої ради Д64.845.01, доктор фізико-математичних наук |

М.І. Айзацький

ЗАГАЛЬНА ХАРАКТЕРИСТИКА РОБОТИ

Вивчення процесів взаємодії швидких заряджених частинок з речовиною – гранична область досліджень радіаційної фізики і експериментальної ядерної фізики. Типовою задачею при цьому є вимірювання розподілу атомів якого-небудь елемента або його ізотопу по глибині зразка-мішені. Ці розподіли звичайно називають профілями розподілу по глибині (depth profiles) або концентраційними профілями. Експериментальні задачі такого типу виникають також у численних застосуваннях ядерно-фізичних методів до досліджень в області мікроелектроніки, дифузії у твердому тілі та ін. Усі ці дослідження стимулюються розробками по створенню нових матеріалів, застосовуваних у реакторобудуванні, космічній техніці, науковому приладобудуванні, електроніці.

Актуальність теми дисертаційної роботи обумовлена тим, що поряд з іншими даними по профілям імплантації відповідні експериментальні результати по імплантації швидких іонів гелію використовуються при уточненні існуючих теоретичних моделей, при розробці детекторів і поглиначів заряджених частинок, при проектуванні конструкційних елементів термоядерних установок.

Для вимірювання профілів імплантації широко використовуються ядерно-фізичні методи. Обробка спектрометричної інформації проводиться на основі відповідних теоретичних моделей. У зв'язку з цим розробка більш досконалих моделей також є актуальною задачею. Зокрема, це стосується також моделей, що описують пружне розсіювання швидких іонів на зразку-мішені. Для таких моделей у ряді випадків необхідне врахування не тільки одноразового розсіювання, але і дворазового.

Експериментальні методи вимірювання профілів знаходять також важливі застосування в дослідженнях дифузії та імплантації. Так, метод ядерних реакцій є практично єдиним для вимірювання дифузійних профілів ізотопів кисню в оксидах, у тому числі радіаційно-стимульованої дифузії. Ця задача дуже важлива в дослідженнях окислювання і корозії. Вимірювання доз імплантації іонів інертних газів також є важливою практичною задачею, оскільки пучки таких іонів широко застосовуються при обробці матеріалів. Тому розвиток методів дослідження для цих задач є актуальним.

Зв'язок роботи з науковими програмами, планами, темами. Робота виконувалась відповідно до планів науково-дослідних робіт, що проводяться у Національному науковому центрі "Харківський фізико-технічний інститут", зокрема, по темі "Розробка і створення апаратури і методів локального аналізу матеріалів атомної техніки", виконуваної в рамках програми "Атомна наука і техніка", що затверджена Постановою Кабінету Міністрів від 20.07.93 за №558.

Мета та задачі дослідження. Метою роботи є дослідження концентраційних розподілів елементів по глибині приповерхневих шарів твердого тіла при іонному опромінюванні.

У роботі були поставлені наступні задачі:

-

-

-

-

Об'єкт дослідження – процеси, що відбуваються при взаємодії іонних пучків з твердим тілом.

Предмет дослідження – концентраційні профілі гелію, кисню й аргону в приповерхневих шарах зразків Ni, оксиду Zr і сплаву Zr+1%Nb.

Відповідно до поставлених задач використовувалися наступні методи одержання зразків і методи дослідження:

- імплантація іонів 4Не МеВних енергій;

- нерезерфордівське пружне розсіювання протонів;

- метод ядерних реакцій;

- рентгеноспектральний аналіз зі збудженням прискореними протонами.

Наукова новизна одержаних результатів. Вперше в області енергій 0,5-1,8 МеВ виміряні профілі імплантації 4Не в Ni. Вперше в загальному вигляді одержано вираз, що описує спектр дворазового розсіювання швидких легких іонів в області енергій, вільної від одноразового розсіювання на мішені-фользі. На основі загального виразу отримано наближення для випадку тонких мішеней.

Практичне значення одержаних результатів. Розроблена модель дворазового розсіювання швидких легких іонів на мішенях-фольгах може бути використана в роботах по поліпшенню параметрів первинного іонного пучка (монохроматичності і кутового розходження) у ядерно-фізичному експерименті, а також при плануванні вимірювань по аналізу домішок у тонких мішенях за допомогою ядерно-фізичних методів. Використана методика вимірювання концентраційних профілів ізотопу 18O за допомогою ядерної реакції 18O(p,)15N без застосування поглинача розсіяних протонів може бути використана при дослідженні дифузії кисню в оксидах. Розроблена методика вимірювання доз імплантації іонів інертних газів на основі рентгеноспектрального аналізу зі збудженням прискореними протонами може знайти застосування в роботах по іонній імплантації й обробці матеріалів потоками іонів інертних газів.

Особистий внесок здобувача. В рамках матеріалу, що представляється, автором була самостійно проведена наступна робота: 1) проаналізовані літературні дані по методам вимірювання концентраційних профілів; 2) розроблено алгоритм обробки спектрів пружного розсіювання з метою одержання інформації про профілі; 3) проведені вимірювання профілів імплантації іонів 4Не з енергією 0,5-1,8 МеВ у Ni; 4) розроблено модель дворазового пружного розсіювання прискорених легких іонів і проведені розрахунки по цій моделі; 5) для задач вимірювання концентраційних профілів ізотопів кисню обґрунтована перевага методики, заснованої на застосуванні ядерної реакції 18O(p,)15N при фіксованій енергії 0,8 МеВ без використання поглинача розсіяних протонів; 6) розроблена методика вимірювання доз імплантації іонів інертних газів за допомогою pентгеноспектpального аналізу зі збудженням прискореними протонами; 7) оброблені результати усіх вимірювань по темі дисертації; 8) написані 3 матеріали для представлення на конференції (2 доповіді і тези доповіді) і 5 статей (з них 2 опубліковані самостійно). Крім того, автор брав участь у всіх експериментах по темі дисертації й обговоренні їхніх результатів.

Апробація результатів дисертації. Основні результати роботи доповідалися і представлялися на таких конференціях і семінарах: XI Всесоюзна нарада по фізиці взаємодії заряджених частинок з кристалами (Москва, 1981 р.); XXIII Міжнаціональна нарада по фізиці взаємодії заряджених частинок з кристалами (Москва, 1993 р.); XI Нарада по електростатичним прискорювачам (м.Обнінск, 1995).

Публікації. Основні матеріали дисертації опубліковано в 9 наукових роботах, список яких наведений в заключній частині автореферату, з них 5 статей [1-5] задовольняють вимогам ВАК до публікацій.

Структура та обсяг дисертаційної роботи. Робота складається з переліку умовних скорочень, вступу, семи розділів, висновків і списку використаних джерел з 150 найменувань. Повний обсяг дисертації складає 157 сторінок, містить 27 ілюстрацій і 1 таблицю.

ОСНОВНИЙ ЗМІСТ РОБОТИ

У вступі обґрунтована актуальність теми дисертаційної роботи, сформульовані мета і визначені основні задачі дослідження, приведена структура роботи, відзначені новизна і практична значимість отриманих результатів.

У розділі 1 "Сучасний стан методів вимірювання розподілів хімічних елементів по глибині досліджуваних зразків твердого тіла" проведені огляд і аналіз літературних даних по існуючим методам вимірювання концентраційних профілів. Підрозділ 1.1 присвячений найбільш чутливим методам: нейтронно-активаційному аналізу й прискорювальній мас-спектрометрії (AMS). У підрозділі 1.2 розглянуті застосування методу пружного розсіювання прискорених іонів (як резерфордівського, так і нерезерфордівського розсіювання, а також методу ядер віддачі для вимірювання профілів водню). Проблема дворазового розсіювання при вимірюванні профілів легких домішок у мішенях-фольгах за допомогою пружного розсіювання розглянута в підрозділі 1.3. У підрозділах 1.4 і 1.5 розглянуті методики вимірювання профілів за допомогою ядерних реакцій, ініційованих прискореними іонами, і рентгеноспектрального аналізу зі збудженням прискореними іонами (метод PIXE). Дуже перспективному методу вимірювання профілів за допомогою ядерного мікрозонда присвячений підрозділ 1.6. І, нарешті, у підрозділі 1.7 розглянуті інструментальні методи вимірювання профілів, основне ядро яких складають методи, засновані на розпиленні поверхневого шару досліджуваного зразка іонами з енергією декілька кеВ (методи мас-спектрометрії вторинних іонів, Оже-спектроскопії і рентгенівської фотоелектронної спектроскопії).

Наприкінці глави робиться висновок про те, що комплекс ядерно-фізичних методів одержав подальший розвиток і займає одне з ведучих місць по точності вимірювання профілів розподілу елементів. Як перспективні напрямки для цих методів можна назвати: а) область вимірювання параметрів профілів імплантації, зокрема, проективних пробігів і розкидів пробігів іонів; б) розробку більш досконалих моделей, що описують взаємодію іонних пучків з речовиною; в) розвиток методик вимірювання концентраційних профілів ізотопів на основі використання ядерних реакцій; г) розвиток методик контролю процесів, що відбуваються при імплантації.

У розділі 2 "Теоретичні моделі, що використовувалися при обробці спектрометричної інформації, одержаної в експериментах із застосуванням ядерно-фізичних методів" описана модель одноразового розсіювання, що застосовується при вимірюванні профілів за допомогою зворотного пружного розсіювання, а також моделі, що використовуються в методі ядерних реакцій і методі РIXE.

У розділі 3 "Експериментальне устаткування й апаратура" описані системи формування аналізуючого пучка прискорених іонів і моніторування дози іонів, що падають на досліджуваний зразок-мішень за час вимірювань, а також камера мішені, система детекторів і використовувана апаратура.

У розділі 4 "Вимірювання профілів імплантації прискорених іонів 4Не в Ni в області енергій 0,5-1,8 МеВ за допомогою нерезерфордівського пружного розсіювання протонів" у підрозділі 4.1 представлена модель, за допомогою якої можна проводити обробку експериментальних спектрів пружного зворотного розсіювання з метою одержання інформації про профілі імплантації [2]. Модель враховує: а) зміну енергії іонів по мірі їхнього проходження через речовину зразка; б) збільшення дисперсії у функції розподілу розсіяних іонів по енергії з глибиною аналізу (по моделі Симона); в) скінчене енергетичне розділення спектрометра. Обробка передбачає підгонку параметрів шуканого профілю імплантації в розрахованому спектрі зворотного розсіювання з метою мінімізації розбіжності між розрахованим і експериментальним спектрами за допомогою методу найменших квадратів. Даний підхід був застосований при обробці спектрів від зразків Ni, опромінених іонами He.

У підрозділі 4.2 описане вимірювання профілів імплантації іонів 4Не в Ni при енергіях 0,5-1,8 МеВ (область максимуму гальмівної здатності іонів He) [1,7]. Для вимірювань використовувалося нерезерфордівське розсіювання протонів з енергією 2,79 МеВ на ядрах 4He. Для зниження межі виявлення імплантованого гелію його імплантація проводилася в Ni фольги товщиною 1,5-4 мкм. Обробка спектрів проводилася в моделі гауссівського розподілу імплантованої домішки з параметрами Rр – центроїдою профілю розподілу і Rр - середньоквадратичним відхиленням у даному розподілі.

В таблиці 1 подані виміряні значення центроїд профілів та їх параметрів розподілу. Повніші дані наведені в роботі [1].

Таблиця 1-

Згладжені значення виміряних параметрів профілів імплантації 4Не в Ni

(Rp(мг/см2) – центроїда профілю, Rp(мг/см2) – гауссівський параметр розподілу).

Енергія 4Не, МеВ | Rp | Rp

0,5 | 0,970,07 | 0,1360,011

0,8 | 1,300,08 | 0,1500,011

1,1 | 1,630,08 | 0,1640,011

1,4 | 1,960,10 | 0,1780,013

1,8 | 2,410,11 | 0,1970,013

Виміряні параметри порівнювалися з відповідними розрахунковими значеннями, одержаними за допомогою програми TRIM (розрахунок за допомогою транспортного рівняння і розрахунок по методу Монте-Карло). Експериментально визначені значення параметра Rр у межах похибки вимірювань (5-7%) збігаються з розрахунковими значеннями, що також практично збігаються між собою. Виміряні значення параметра Rр систематично вищі на 3-8% у порівнянні зі значеннями, розрахованими по транспортному рівнянню, і на 30-40% - у порівнянні з результатами розрахунку по Монте-Карло.

Безумовно, виміряні параметри Rр і Rр профілів імплантації не можна цілком ототожнювати з проективним пробігом і розкидом пробігів при відповідній енергії іонів. Особливо це стосується величини Rp. Справа в тім, що в виміряну ширину профілю імплантації може давати внесок не тільки сам по собі розкид пробігів, але і такий фактор як міграція атомів He у речовині вже після зупинки іонів. Тому можна вважати, що виміряні величини Rp являють собою верхню межу для розкидів проективних пробігів.

Міграція He може відбуватися як під час імплантації, так і після неї. У зв'язку з цим слід зазначити, що температура підкладки, на якій закріплювалася мішень під час опромінення гелієм, не піднімалася вище 320Крім того, не було виявлено помітного розходження в профілях Не, знятих через кілька годин і через 2 тижні після опромінення. Було проведене контрольне відпалювання зразка з енергією імплантації 4Не 0,8 МеВ. Відпалювання при 870 К на протязі однієї години призвело до зменшення загальної кількості Не в мішені в 4 рази, але при цьому напівширина профілю імплантації збільшилася лише на 20Очевидно, тут має місце захоплення Не в пастки. Можливе, наприклад, утворення комплексів гелій-вакансія з одним чи декількома атомами гелію в комплексі [1*].

Через можливі ефекти міграції He не можна також категорично стверджувати, що близькість розрахункових даних по Rр, одержаних з рішення транспортного рівняння, до даних, одержаних при вимірюванні профілів імплантації гелію, дає підставу про більшу вірогідність цих розрахункових даних у порівнянні з даними, одержуваними за допомогою методу Монте-Карло.

Розділ 5 "Розробка аналітичної моделі для розрахунку спектрів дворазового пружного розсіювання швидких легких іонів на мішені-фользі в області енергій, вільної від одноразового розсіювання на основному компоненті речовини мішені" присвячена дворазовому розсіюванню (ДР).

Добре відомо, що при падінні монохроматичного пучка швидких іонів на мішень-фольгу в енергетичних спектрах пружного розсіювання виникає область низьких енергій, у якій можуть реєструватися тільки іони, що були розсіяні не менше 2-х разів у речовині мішені. В основному, це дворазово розсіяні іони. Контроль за пружним розсіюванням у цій області важливий при аналізі речовини таких зразків-мішеней методами пружного розсіювання і ядерних реакцій. Раніше виходи ДР можна було розрахувати такими способами: а) методом Монте-Карло [2*]; б) за допомогою напівемпіричної формули, заснованої на масиві розрахунків, одержаних за допомогою методу Монте-Карло [3*] (енергії пучка в діапазоні 12 МеВ); в) за допомогою аналітичного виразу, одержаного для окремого випадку падіння пучка перпендикулярно мішені в наближенні, коли враховується гальмування іона тільки на ділянці між першим і другим розсіюваннями [4*].

У підрозділі 5.1 розглянуто одержаний нами наступний вираз, що описує спектр ДР від мішені-фольги товщиною t у загальному вигляді [3]:

, (1)

де

Y2(E) – вихід дворазово розсіяних іонів в інтервалі енергій E...E+E;

N0 - число іонів пучка, що упали на мішень під час набору спектра;

- тілесний кут детектора;

n – щільність атомів речовини мішені;

1 - кут падіння іонного пучка на мішень,

2 - кут, під яким розташований детектор (обидва кути відраховуються від нормалі до

поверхні мішені);

S(E) - гальмівна здатність іонів як функція енергії E;

1 і 2 - кути першого і другого розсіювання іона в речовині мішені;

z - глибина, на якій відбулося перше розсіювання;

E1=E1(z) - енергія іона перед першим розсіюванням;

E2 – енергія іона перед другим розсіюванням;

=(E,) - диференційний переріз пружного розсіювання в лабораторній системі для іона з

енергією Е на кут .

Функція k=k() являє собою кінематичний фактор пружного розсіювання на кут для іона з масою M1 на атомі речовини з масою M:

, (2)

де =M1/M <1.

Інтегрування проводиться по z, а також азимутальному куту і полярному куту першого розсіювання (замість використовується змінна u=cos).

Кути 1 і 2 пов'язані з і u у такий спосіб:

cos1 = cossin1(1-u2)1/2 + ucos1 , (3)

cos2 = cossin2(1-u2)1/2 - ucos2 . (4)

Енергія E1 визначається з рівняння

R(E1)=R(E0)-z/cos1, (5)

де E0 - енергія іона на вході в мішень,

R(E) - лінійний пробіг іона для стартової енергії E.

Функція 4-х змінних енергія E2=E2(E,z,,u) обчислюється з рівняння

z+u(R(k(1)E1)-R(E2))=cos2(R(k(2)E2)-R(E)). (6)

Межі інтегрування по u є функціями E, z, . Нижня межа umin знаходиться з рівняння

umin(R(k(1)E1)-R(E/k(2)) = -z, (7)

де 1 і 2 обчислюються з (2,3) підстановкою u=umin.

Верхня межа umax обчислюється з системи рівнянь:

umax(R(k(1)E1)-R(E2)) = t-z; (8)

R(k(2)E2)-R(E) = t/cos2 . (9)

Тут друге невідоме E2 - енергія іона перед розсіюванням на задній поверхні мішені, а 1 і 2 обчислюються з (2,3) підстановкою u=umax.

Таким чином, вираз (1) і допоміжні вирази (2-9) утворюють замкнуту систему, за допомогою якої можна розрахувати енергетичний спектр ДР в області, вільної від одноразового розсіювання на мішені-фользі.

В області резерфордівського розсіювання диференційний переріз у лабораторній системі можна записати в наступній формі:

, (10)

де Z1 - атомний номер іона,

Z – атомний номер атома речовини мішені,

e - заряд електрона,

а фактор g() описує залежність перерізу від кута розсіювання:

. (11)

Тоді в області резерфордівського розсіювання вираз (1), що описує спектр ДР, приймає наступний вигляд:

, (12)

де

. (13)

Вираз (12) набуває значно простішої форми для випадку розсіювання, якщо: а) 1=2=0; б) маса іона є знехтувально мала в порівнянні з масою атома речовини мішені; в) мішень є тонкою і можна знехтувати втратами енергії іона на ділянці траєкторії до першого розсіювання і після другого. Тоді

, (14)

де Q0 - інтегральний заряд (мкКл) іонів, що упали на мішень,

А - атомна маса речовини мішені.

У (14) фізичні величини приведені в одиницях, характерних для застосувань ядерно-фізичних методів аналізу: енергії дані в МеВах, товщина мішені і величини пробігів - у мг/см2, гальмівна здатність - у МеВсм2/мг, а тілесний кут – у мср.

З (14) видно, що для тонких мішеней вихід ДР пропорційний квадрату товщини мішені, а залежність виходу від енергії E реєструємих іонів має U-подібну форму з мінімумом і розходженням при E0 і EE0. Перше розходження пов'язане з розходженням резерфордівського перерізу при зменшенні енергії, а друге - з розходженням перерізу при наближенні кута розсіювання до нуля (фактично, друге розходження у (14) пов'язане з нерозрізненістю одноразового і дворазового розсіювання, якщо одне з двох розсіювань відбувається на малий кут).

Мінімум виходу ДР на тонких мішенях спостерігається при енергії Em , рівній приблизно двом третинам від ширини області енергій у спектрі, в якій не реєструється одноразове розсіювання. Рівень виходу пружного розсіювання при енергії Em може бути орієнтиром, до якого експериментатор повинний прагнути при контролі якості первинного іонного пучка, що падає на зразок-мішень. Якщо вихід розсіювання, що спостерігається, у цій області значно перевищує даний орієнтир, то слід провести роботу по зменшенню паразитних факторів розсіювання на залишковому газі, на краях діафрагм коліматора, на тримачу мішені та інших деталях камери мішені. Якщо ж після проведення такої роботи вихід розсіювання усе ще залишається набагато більше рівня (9), то найбільш імовірною причиною слід вважати немонохроматичність використовуваного іонного пучка на виході прискорювача, точніше, наявність низькоенергетичного “хвоста” у розподілі частинок пучка по енергії.

Підрозділ 5.2 присвячений особливостям рішення нелінійних рівнянь (5-9) при обчисленні змінних E1 , E2 , umin , umax , що входять у підінтегральні вирази в (1) і (13), а також особливостям чисельного інтегрування в (1) і (13). У підрозділі 5.3 розглянуті результати конкретних розрахунків по моделі ДР. Зокрема, були проведені розрахунки спектрів ДР для різних початкових енергій і сортів іонів, різних атомних номерів речовини мішеней і їхніх товщин, різної геометрії розташування детектора. Показано, що до всіх цих параметрів спектри ДР набагато чутливіші, ніж спектри одноразового розсіювання.

Було проведене порівняння розрахункових даних, одержаних за допомогою виразу (1), і даних, одержаних за допомогою напівемпіричної формули, приведеної в роботі [3*]. Показано, що для середнього діапазону товщин мішеней (1-3 мг/см2 при енергії протонів 1 МеВ і 2-10 мг/см2 при енергії 2 МеВ) результати розрахунків погоджуються дуже добре. Для дуже тонких і дуже товстих мішеней виявляється розбіжність. Скоріше за все, це пов'язано з тим, що параметри емпіричної формули підганялися її авторами саме на середньому діапазоні товщин мішеней.

Показано, що при розрахунку виходу в мінімумі ДР дані, одержані за допомогою виразу) і наближення) для тонких мішеней, розрізняються не більш, ніж на 30навіть для дуже товстих мішеней. Таким чином, наближення (14) цілком можна використовувати для експресних оцінок виходу ДР.

У розділі 6 "Застосування реакції 18О(р,)15N у нерезонансній області енергій для дослідження концентраційних профілів 18О" у підрозділі 6.1 проведено аналіз існуючих методик вимірювань профілів ізотопів кисню [4].

Як правило, для такого роду задач використовується метод ядерних реакцій. Щоб порівняти різновидності методу, описані в літературі, були виконані розрахунки розділення по глибині як функції глибини для різних методик відносно того самого об'єкта – оксиду цирконію. Аналізувалися як методики, засновані на скануванні по енергії аналізуючого пучка поблизу вузьких резонансів ядерних реакцій, так і методики з вимірюванням енергетичних спектрів продуктів реакції при фіксованій енергії пучка. Показано, що методика на основі ядерної реакції 18O(р,)15N є найбільш оптимальною для глибин понад 0,3 мкм, якщо проводити вимірювання спектра без застосування поглинача пружно розсіяних протонів (звичайно поглинач використовується, щоб запобігти перевантаженню спектрометра розсіяними іонами, хоча застосування поглинача неминуче призводить до погіршення розділення по глибині). Раніше методика без використання поглинача застосовувалася для вимірювання профілів 18О тільки в речовинах з низьким атомним номером (Mg, Al, Si та їхні сполуки), на яких вихід зворотно розсіяних протонів порівняно невеликий [5*]. У виконаній нами роботі показано, що якщо використовувати достатньо швидку електроніку, то такі вимірювання можна проводити також у речовинах із середнім і великим атомним номером.

У підрозділі 6.2 описане застосування даної методики до вимірювання профілів розподілу ізотопу 18О в шарі оксиду на поверхні зразків Zr [4,8,9]. Товщина шару оксиду на поверхні вихідних зразків була близько 12 мкм. На поверхню цих зразків був нанесений тонкий шар Zr (близько 50 нм), що доокислювався в парах води з 80%-ним збагаченням ізотопом 18О. Після цього проводилося відпалення одного із зразків у вакуумі при T=773 K протягом 50 хв. Співставлення спектрів альфа-частинок з реакції для різних зразків показало, що напівширина розподілу 18О для відпаленого зразка збільшилася в 2,5 рази в порівнянні з контрольним і склала 0,3 мкм. Таким чином, демонстраційний експеримент показав, що обрана методика цілком може бути використана для виміру дифузійних профілів кисню в оксидах.

У розділі 7 "Застосування рентгеноспектрального аналізу зі збудженням прискореними протонами для вимірювання доз імплантації інертних газів у твердотільні зразки" у підрозділі 7.1 показано, що даний метод, застосовуваний звичайно для елементного аналізу, може бути використаний за певних умов і для задач вимірювання доз імплантації при обробці зразків у потоках іонів інертних газів (ІГ).

Відомо, що іонно-променева обробка (у тому числі, обробка іонами ІГ) призводить до підвищення корозійної стійкості матеріалів, а також до поліпшення якості формованих на них потім іонно-плазмових покриттів [6*]. При іонному опроміненні внаслідок розсіювання первинних іонів, міграції імплантованих атомів на поверхню і розпилення приповерхневого шару кількість імплантованих атомів виявляється менше кількості іонів, що упали на зразок під час опромінення. Природно, що властивості опроміненого шару в більшій мірі визначає доза імплантованих атомів, а не доза опромінення. Тому вимірювання дози імплантації є важливим методом контролю при іонно-променевій обробці.

У підрозділі 7.1 показано, що в порівнянні з іншими методами (мас-спектрометрією вторинних іонів, резерфордівським зворотним розсіюванням, методом ядерних реакцій) рентгеноспектральний аналіз зі збудженням прискореними протонами має суттєву перевагу при аналізі зразків, опромінених іонами ІГ [5,6]. Воно полягає в тому, що цей метод не вимагає дуже трудомісткої і погано контрольованої процедури приготування зразків-стандартів з відомою кількістю імплантованого ІГ. Досить мати стандарти з речовинами близькими по атомному номеру з досліджуваними ІГ. Крім того, метод є не тільки досить чутливим, але і, поряд з іншими ядерно-фізичними методами - кількісним. Як показано в дійсній роботі, метод можна використовувати, якщо для шару, опроміненого іонами ІГ, можна знехтувати поглинанням реєструємого характеристичного рентгенівського випромінювання по лінії даного ІГ при збудженні аналізуючим протонним пучком. Друга умова полягає в тому, що на товщині шару, опроміненого іонами ІГ, втрата енергії протонами не повинна призводити до помітної зміни перерізу іонізації відповідної K- чи L-оболонки імплантованих атомів ІГ. Як правило, ці умови неважко виконати при енергіях імплантації іонів Ar, Kr і Xe у кілька десятків кеВ і менше.

Підрозділ 7.2 присвячений конкретним дослідженням за допомогою даного методу [5,8]. Для вимірювань використовувалися зразки сплаву Zr+1%Nb, опромінені пучком іонів Ar c енергією 20 кеВ і дозою 51016 іон/см2. Попередній аналіз показав, що при таких енергіях імплантації запропонований метод вимірювання доз імплантації можна застосовувати. Вимірювання показали, що для опромінених зразків доза імплантації виявилася більш ніж на порядок менше дози опромінення.

Був проведений аналіз можливих причин такої розбіжності між дозами опромінення й імплантації. Як показало моделювання за допомогою програми TRIM, розбіжність не може бути наслідком розсіювання іонів Ar поверхнею зразка під час опромінення. Розпилення приповерхневого шару під час опромінювання виявилося більш істотним фактором. Для зразків, опромінених 20-кеВними іонами Ar втрата дози за рахунок розпилення складає 30%. Проте, розбіжність на порядок між дозами опромінення та імплантації залишається.

Імовірніше всього, основна частина імплантованого аргону мігрує на поверхню, де і десорбується. Очевидно, що міграція відбувається, в основному, під час опромінювання, коли цьому сприяє підвищена температура зразка і постійна генерація точкових дефектів. Зокрема, розрахунок за допомогою TRIM показав, що на один іон Ar з енергією 20 кеВ, що впав на зразок, утворюється близько 300 вакансій в опроміненому шарі.

ВИСНОВКИ

1. За допомогою неpезеpфоpдівського пружного розсіювання протонів виміряні профілі імплантованих іонів 4Не в Ni при енергіях іонів 0,5-1,8 МеВ. Центроїди профілів в межах похибок вимірювань співпадають з відповідними теоритичними величинами проективних пробігів іонів Не. Щодо експериментальних даних по напівширинам профілів, то вони дещо перевищують відповідні теоретичні значення, що можна пояснити міграцією атомів імплантованого Hе. Одержані дані можуть бути використані при проектуванні конструкційних елементів пристроїв, що працюють в умовах опромінення потоками іонів Не.

2. Розроблено модель дворазового пружного розсіювання швидких легких іонів від мішеней-фольг. Одержано аналітичний вираз, що описує в загальному випадку спектр дворазового розсіювання від таких мішеней в області енергій, вільної від одноразового розсіювання на основному компоненті речовини мішені. На конкретних розрахунках показаний істотний вплив характеристик пучка, мішені і геометрії експерименту на спектр дворазового розсіювання. Отримано простий вираз для розрахунку таких спектрів у наближенні тонких мішеней. Модель дворазового розсіювання знайшла практичне застосування для зменшення факторів розсіювання пучка прискорених іонів при використанні ядерно-фізичних методів аналізу зразків твердого тіла.

3. Показано, що для дослідження дифузії кисню в оксидних шарах товщиною більш 0,3 мкм найбільш оптимальною є методика, заснована на вимірюванні енергетичних спектрів -частинок з ядерної реакції 18О(p,)15N при фіксованій енергії протонів близько 0,8 МеВ. Відмовившись від використання поглинача розсіяних протонів і використовуючи швидку електроніку можна істотно поліпшити розділення по глибині й одержати можливість досліджень на речовинах із середнім і великим атомним номером. Дана методика була застосована до виміру дифузійних профілів розподілу ізотопу 18О в шарі оксиду на поверхні зразків Zr.

4. Визначено умови застосування рентгеноспектрального аналізу зі збудженням прискореними протонами для вимірювання доз імплантації іонів інертних газів у зразки твердого тіла. Використання даного підходу дозволяє відмовитися від трудомісткої процедури приготування зразків-стандартів з відомим вмістом інертного газу. Методика була застосована до вимірювання дози імплантованого аргону в зразках сплаву Zr+1%Nb, оброблених у потоках іонів Ar. При цьому було виявлено значне розходження між дозами опромінення і імплантації. Найбільш імовірною причиною такого розходження є міграція атомів газу під час опромінення.

СПИСОК ЦИТОВАНОЇ ЛІТЕРАТУРИ

1*. Черемской П.Г., Слезов В.В., Бетехтин В.Н. Поры в твердом теле.-М.:Энергоатомиздат,1990,-376 с.

2*. Weber A., Mommsen H., Sarter W. and Weller A. Double scattering in Rutherford backscattering sрectra//Nucl.Instr.and Meth.- 1982.-Vol.198.-Р.527-533.

3*. Weber A., Fazly Q. and Mommsen H. Background in рroton-, alрha- and 12C-Rutherford-backscattering sрectra//Nucl.Instr. and Meth.-1984.-Vol.B4.-Р.79-87.

4*. Бажуков С.И., Кибардин A.B., Пузанов A.A., Пятакова Т.М., Урманов А.Р. Двукратное рассеяние быстрых ионов от тонких самоподдерживающихся пленок//Поверхность. Физика, химия, механика.-1988.-N5.-C.42-45.

5*. Allen W.R. and Lewis M.B. Implantation profiles of 18O in Al, Si, Mg, Al2O3, MgO and MgAl2O4//Nucl.Instr.and Meth.-1990.- Vol.B51.-Р.330-338.

6*. Ионная имплантация/Под ред. Дж.К.Хирвонена: Пер. с англ.- М.:Металлургия,1985.-392 с.

СПИСОК РОБІТ, ОПУБЛІКОВАНИХ ЗА ТЕМОЮ ДИСЕРТАЦІЇ

1. Бондаренко В.Н., Звягинцева Л.Н., Колот В.Я., Сторижко В.Е., Сухоставец В.И., Толстолуцкая Г.Д. Измерение проективных пробегов и их разброса для ионов гелия с энергиями 0,5-1,8 МэВ в никеле//ЖТФ.-1981.-Т.51,Вып.10.-С.2109-2114.

2. Бондаренко В.Н. Вычисление профилей распределения примесей в приповерхностных слоях твердых тел из спектров обратного рассеяния//Вопросы атомной науки и техники. Серия: Общая и ядерная физика.-М.: ЦНИИатоминформ,1985.-Вып.2(31).-C.80-85.

3. Бондаренко В.Н. Двукратное резерфордовское рассеяние на тонких мишенях//Письма в ЖТФ.-1989.-Т.15,Вып.4.-С.9-12.

4. Бондаренко В.Н., Гончаров А.В., Звягинцева Л.Н., Колот В.Я., Сухоставец В.И. Применение реакции 18О(p,)15N в нерезонансной области энергий для исследования распределения кислорода по глубине//Вопросы атомной науки и техники. Серия: Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение.- Харьков: ННЦ ХФТИ,1996.-Вып.1(64).-С.93-98.

5. Бондаренко В.Н., Гончаров А.В., Грибанов Ю.А., Звягинцева Л.Н., Колот В.Я., Рекова Л.П. Применение ренгеноспектрального анализа с протонным возбуждением для определения дозы внедрения аргона в цирконий//Вопросы атомной науки и техники. Серия: Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение.- Харьков: ННЦ ХФТИ,1998.-Вып.6(72).-С.96-99.

6. Бондаренко В.Н., Гончаров А.В., Колот В.Я. Методика определения дозы внедрения ионов инертных газов в металлы//Вопросы атомной науки и техники. Серия: Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение.-Харьков: ННЦ ХФТИ,1998.- Вып.3-4(69-70).-С.177-178.

7. Бондаpенко В.Н., Звягинцева Л.Н., Колот В.Я., Стоpижко В.Е., Сухоставец В.И. Пpоективные пpобеги ионов гелия, аpгона и никеля с энеpгией 0,5-3,0 МэВ в беpиллии и никеле // Тpуды ХI Всесоюзного совещания по физике взаимодействия заpяженных частиц с кpисталлами.-М.: изд-во Московского унивеpситета.-1982.- C.397-401.

8. Kolot V.Ya., Bondarenko V.N., Goncharov A.V. Some applications of nuclear microanalysis methods in NSC KIPT // Тpуды XI Совещания по электpостатическим ускоpителям (Обнинск,1995).-Обнинск: Госудаpственный научный центp РФ Физико-энеpгетический институт.- 1996.-С.92-100.

9. Бондаpенко В.Н., Гончаpов А.В., Звягинцева Л.Н., Колот В.Я., Сухоставец В.И. Измеpение пpофилей pаспpеделения кислоpода с помощью pеакции 18O(p,) в неpезонансной области // Тезисы докладов XXIII Межнационального совещания по физике взаимодействия заpяженных частиц с кpисталлами.-М.: изд-во Московского унивеpситета.-1993.-С.141.

АНОТАЦІЯ

Бондаренко В.М. Розподіл елементів по глибині приповерхневих шарів твердих тіл при іонному опромінюванні.-Рукопис.

Дисертація на здобуття наукового ступеня кандидата фізико-математичних наук за спеціальністю 01.04.21-радіаційна фізика і ядерна безпека.-Національний науковий центр "Харківський фізико-технічний інститут", м.Харків,2001.

За допомогою нерезерфордiвського пружного розсіювання протонів з енергією 2,79 МеВ виміряні профілі імплантації іонів 4Не в Ni фольги при енергіях іонів 0,5-1,8 МеВ. Виміряні напівширини профілів дещо перевищують відповідні теоретичні значення, що можна пояснити міграцією атомів імплантованого Hе. Розроблено модель дворазового пружного розсіювання швидких легких іонів від мішеней-фольг. Одержано аналітичний вираз, що описує в загальному випадку спектр дворазового розсіювання від таких мішеней в області енергій, вільній від одноразового розсіювання на основній компоненті речовини мішені. На конкретних розрахунках показаний істотний вплив характеристик пучка, мішені і геометрії експерименту на спектр дворазового розсіювання. Одержано простий вираз для розрахунку таких спектрів у наближенні тонких мішеней. Показано, що для дослідження дифузії кисню в оксидних шарах товщиною більш 0,3 мкм найбільш оптимальною є методика, що базується на вимірюванні енергетичних спектрів -частинок з ядерної реакції 18О(р,)15N при фіксованій енергії протонів близько 0,8 МеВ. Відмовившись від використання поглинача розсіяних протонів і використовуючи швидку електроніку можна істотно поліпшити розділення по глибині й одержати можливість досліджень на речовинах із середнім і великим атомним номером. Дана методика була застосована до вимірювання дифузійних профілів розподілу ізотопу 18О в шарі оксиду на поверхні зразків Zr. Визначено умови застосування рентгеноспектрального аналізу зі збудженням прискореними протонами для вимірювання доз імплантації іонів інертних газів у зразки твердого тіла. Використання такого підходу дозволяє відмовитися від трудомісткої процедури приготування зразків-стандартів з відомим вмістом інертного газу. Методика була застосована до вимірювання доз імплантації аргону в зразках сплаву Zr+1%Nb, оброблених у потоках іонів Ar. При цьому було виявлена значна розбіжність між дозами опромінення та імплантації. Найбільш ймовірною причиною такої розбіжності є міграція атомів газу під час опромінення.

Ключовi слова: концентраційні профілі, дифузія, кисень, iнертнi гази, iмплантацiя, ядерно-фiзичнi методи аналiзу, дворазове розсiювання швидких iонiв, фольги.

SUMMARY

Bondarenko V.N. Distributions of elements in near-surface layers of solids under ion irradiation.-Manuscript

Thesis for a Doctor of Рhilosoрhy degree (Рh.D.) in physics and mathematics on specialty 01.04.21-Radiation Physics and Nuclear Safety.-National Science Center “Kharkov Institute of Physics and Technology”, Kharkov, 2001.

Depth profiles of 4He ions implanted in Ni foils at 0.5-1.8 MeV were measured by means of nonRutherford elastic scattering of 2.79 MeV protons. The measured profile widths are 30-40% greater than ones calculated by means of TRIM code. It is possible to explain that as a migration of implanted He atoms. A model of double scattering of fast light ions on foil targets is investigated. An analytical expression describing in general case the spectrum of double scattering provided it is free from single scattering was obtained. An essential influence of parameters of beam, target and experiment geometry on double scattering spectrum was demonstrated. A simple expression for calculation of such spectra in thin target approximation was obtained. It was shown that for investigation of oxygen diffusion in oxide layers more than 0.3 m thick a technique using 18O(p,)15N nuclear reaction at fixed proton energy (near 0.8 MeV) is most suitable. A technique without scattering proton absorber and with fast electronics using allowed essentially to improve the depth resolution and to investigate substances of intermediate and large atomic numbers. The technique was applied to measuring of 18O depth profiles in oxide layers on surface of Zr samples. Conditions for applying the PIXE method to measuring of implanted dose of inert gas ions was determined. This technique sets it free from the laborious procedure of preparing of standard samples with well known gas content. The technique was applied to measuring of Ar ions dose in Zr+1%Nb alloy samples. A considerable discrepancy between irradiation dose and implantation dose was found. Most probable reason of the discrepancy is migration of gas atoms during irradiation.

Key words: depth profiles, diffusion, oxygen, inert gases, implantation, nuclear microanalysis, double scattering of fast ions, foils.

АННОТАЦИЯ

Бондаренко В.Н. Распределения элементов по глубине приповерхностных слоёв твердых тел при ионном облучении.-Рукопись.

Диссертация на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук по специальности 01.04.21- радиационная физика и ядерная безопасность. Национальный научный центр "Харьковский физико-технический институт", Харьков,2001.

Основная часть диссертационной работы посвящена экспериментальному исследованию концентрационных распределений внедренных атомов ряда газообразующих элементов по глубине образцов твердого тела. Исследовались распределения 4Не в Ni, 18O в ZrO2, а также соотношение между дозой внедрения и дозой облучения при ионной имплантации Ar в сплав Zr+1%Nb. Кроме того, в работе разработана модель двукратного упругого рассеяния быстрых легких ионов на мишенях-фольгах. Данная модель находит применение при экспериментальных исследованиях распределений легких элементов по толщине тонких образцов. Имплантация ионов 4Не в Ni проводилась при энергиях ионов 0,5-1,8 МэВ. Эта область находится вблизи максимума тормозной способности ионов 4Не. Измерения осуществлялись с помощью упругого рассеяния протонов при энергии 2,79 МэВ (нерезерфордовское рассеяние). Для снижения предела обнаружения по Не имплантация проводилась в мишени-фольги толщиной 1,5-4 мкм. Обработка спектров упругого рассеяния выполнялась с учетом изменения энергии протонов при их прохождении через вещество, энергетического страгглинга протонов (по модели Симона) и конечного энергетического разрешения спектрометра. В качестве модели