ЧЕРНІВЕЦЬКИЙ НАЦІОНАЛЬНИЙ УНІВЕРСИТЕТ

імені Юрія Федьковича

ГОЛОВАЦЬКИЙ

ВОЛОДИМИР АНАТОЛІЙОВИЧ

УДК 538.958; 538.971

ВЗАЄМОДІЯ КВАЗІЧАСТИНОК У СКЛАДНИХ НАПІВПРОВІДНИКОВИХ НАНОГЕТЕРОСТРУКТУРАХ

01.04.02 – теоретична фізика

АВТОРЕФЕРАТ

дисертації на здобуття наукового ступеня

доктора фізико-математичних наук

Чернівці – 2001

Дисертацією є рукопис.

Робота виконана на кафедрі теоретичної фізики Чернівецького національного університету імені Юрія Федьковича

Науковий консультант:

доктор фіз.-мат. наук, професор Ткач Микола Васильович,

Чернівецький національний університет імені Юрія Федьковича,

завідувач кафедрою теоретичної фізики.

Офіційні опоненти:

доктор фіз.-мат. наук, професор Сугаков Володимир Йосипович,

Інститут ядерних досліджень НАН України, м. Київ;

доктор фіз.-мат. наук, професор Покутній Сергій Іванович,

директор Іллічівського навчально-наукового центру Одеського національного університету ім. І.І.Мечнікова;

доктор фіз.-мат. наук, професор Ніцович Богдан Михайлович,

Чернівецький національний університет імені Юрія Федьковича,

завідувач кафедрою оптики та спектроскопії.

Провідна установа:

Інститут фізики конденсованих систем НАН України, м. Львів.

Захист відбудеться ” 21 ” вересня 2001 року о 1400 годині на засіданні спеціалізованої вченої ради Д 76.051.01 при Чернівецькому національному університеті імені Юрія Федьковича за адресою: Україна, 58012, м. Чернівці, вул. М.Коцюбинського, 2.

З дисертацією можна ознайомитися у науковій бібліотеці Чернівецького національного університету імені Юрія Федьковича (вул. Лесі Українки, 23).

Автореферат розісланий ” 20 ” серпня 2001 року.

Вчений секретар

спеціалізованої вченої ради М.В.Курганецький

ЗАГАЛЬНА ХАРАКТЕРИСТИКА РОБОТИ

Мініатюризація напівпровідникових приладів привела до того, що у 60-х роках у межах загального розділу фізики твердого тіла сформувався новий потужний напрямок – мікроелектроніка. Коли розміри напівпровідникових кристалів досягали мікронних порядків, розмірне квантування спектрів квазічастинок ще не відігравало суттєвої ролі, але вплив поверхневих та приповерхневих явищ на фізичні характеристики елементів електронних приладів уже був важливим. З цього часу різко зросла інтенсивність досліджень впливу поверхонь на фізичні процеси в напівпровідникових кристалах.

Сучасні технології дозволяють отримувати кристали з лінійними розмірами, сумірними з довжиною хвилі де Бройля квазічастинок. За характером просторового обмеження ці кристали поділяються на двомірні – плоскі напівпровідникові плівки (квантові ями), одномірні – квантові дроти (КД) та нульмірні – квантові точки (КТ). Розміри таких об’єктів становлять нанометри. Саме при таких розмірах напівпровід-никових систем стали суттєвими явища просторового розмірного квантування, що приводять до появи квантових ефектів. Вивчення у таких системах властивостей квазічастинок та фізичних явищ, зумовлених ними, сформувало новий напрямок фізики – мезофізику. Технології отримання нанорозмірних об’єктів із метою створення на їхній основі як принципово нових електронних приладів, так і вдосконалення вже існуючих, називають нанотехнологіями, а сферу практичного їх застосування - наноелектронікою.

За оцінками фахівців, від половини до двох третин публікацій у сучасних престижних міжнародних журналах із напівпровідникової тематики стосується фізики наногетеросистем. Підвищена увага до низькорозмірних наносистем зумовлена їхніми унікальними власти-востями та можливостями практичного застосування у приладах найновітніших технологій. Такі прилади вигідно вирізняються міні-мальними енергозатратами, максимальною компактністю і характерис-тиками, яких не вдається отримати навіть на базі мікрокристалів.

Квантові точки, у яких носії заряду обмежені в усіх трьох напрям-ках, володіють дискретним енергетичним спектром, з-за чого їх іноді називають ”штучними атомами”. Експериментальні спостереження надвузьких ліній люмінесценції квантових точок, ширина яких не залежить від температури, створюють перспективи вирішення проблеми залежності характеристик напівпровідникових приладів від температури. Наприклад, у лазерах на квантових точках очікується поєднання таких унікальних рис, як висока температурна стабільність порогової густини струму, дуже малі його значення та високе диференційне підсилення. Оскільки положення енергетичних рівнів квазічастинок залежать від розмірів квантових точок, то з’являються перспективи створення лазерів із стабільним випромінюванням у нових частотних діапазонах шкали електромагнітних хвиль.

Особливості низькорозмірних наносистем пов’язані не лише зі специфікою поведінки тих чи інших квазічастинок, але й з вимірністю системи. Справді, якщо у одно- й двовимірних наносистемах квазічас-тинки характеризуються квазіімпульсом, то у нульвимірних КТ така характеристика принципово відсутня. Отже, теорія квазічастинок та їх взаємодії у низькорозмірних системах, у певному розумінні, не може бути універсальною. Цим і зумовлена та обставина, що для різного типу гетеросистем теорія квазічастинок та їх спектрів розвинута досить не однаковою мірою.

Теоретичні й експериментальні дослідження спектрів квазічас-тинок у квантових точках розпочалися з 80-х років. Відтоді з’явилося багато робіт, у яких вивчалися спектри електронів, дірок та екситонів у напівпровідникових сферичних квантових точках, впроваджених у різні матриці, що отримувалися відповідними технологічними методами. Досліджено вплив поляризаційних ефектів на положення енергетичних рівнів квазічастинок, що виникають унаслідок різних діелектричних проникностей матеріалів квантової точки та матриці. Теоретично розраховано енергетичні спектри обмежених та інтерфейсних оптичних фононних мод та знайдено енергію електрон-фононної взаємодії у наносфері, вміщеній у діелектричне середовище.

Існуючі різновиди теорій квазічастинок у КТ базуються на різних моделях (діелектричного континууму, гідродинамічного континууму, Хуанга Цу для фононів) та наближеннях (ефективні маси, кейнівський закон дисперсії для електронів і дірок). Це приводить до неоднозначності інтерпретації залежностей спектральних характерис-тик від геометричних та фізичних параметрів квантових точок.

При дослідженні електрон-фононної взаємодії не враховувалася скінченність висоти потенціального бар’єру, а це значить, що завідомо ігнорувалася роль інтерфейсних фононів та станів неперервного спектру.

Нещодавно були експериментально створені складні багатошарові сферичні квантові точки. Теорія спектрів електронів, дірок, екситонів, фононів та взаємодії цих квазічастинок між собою у багатошарових сферичних квантових точках була повністю відсутня. Водночас, ця теорія гостро необхідна у зв’язку з перспективами побудови на основі таких систем наноелектронних приладів з прецизійними характеристиками.

Практично всі теоретичні та експериментальні дослідження наногетеросистем, що досі виконувалися, стосувалися так званих ”закритих” систем, тобто таких, у яких зовнішнє середовище створює найвищий потенціальний бар’єр. У таких структурах стани з енергією квазічастинок, меншою, ніж потенціал зовнішнього середовища, завжди стаціонарні.

Тепер уже існує можливість експериментального створення так званих ”відкритих” наногетеросистем, у яких зовнішнє середовище створює для квазічастинок потенціальний бар’єр меншої висоти, ніж хоча б один із шарів цієї системи. У таких наносистемах можливе існування квазістаціонарних резонансних станів типу Брейта-Вігнера. Теорія таких станів у напівпровідникових наносистемах була відсутня і тепер знаходиться на початковій стадії розвитку. Важливість дослідження ”відкритих” наногетеросистем зумовлена, зокрема, тим, що саме вони можуть бути застосованими у якості елементної бази (квантові транзистори) ЕОМ нових поколінь.

Актуальність теми дисертації зумовлена необхідністю створення теорії оптичних і динамічних явищ у наногетеросистемах (квантових точках і дротах), що необхідно для пояснення вже відомих та передбачення нових явищ в області мезофізики.

Зв’язок роботи з науковими програмами, планами, темами.

Робота виконувалася у межах наукового напрямку кафедри теоретичної фізики Чернівецького національного університету 0195U019419 "Дослідження фізичних характеристик масивних і просторовообмежених напівпровідникових систем та конденсованих середовищ під дією зовнішніх полів". Автором у рамках цього напрямку побудовано теорію енергетичних спектрів електронів, дірок та фононів з урахуванням взаємодії квазічастинок у складних нано-гетеросистемах. Розвинуто теорію квазістаціонарних станів у ”відкри-тих” сферичних та циліндричних напівпровідникових наносистемах.

Метою роботи є побудова теорії спектрів квазічастинок у ”закритих” складних сферичних наногетероструктурах з урахуванням взаємодій електронів, дірок та екситонів із фононами, та теорії квазістаціонарних станів електронів і дірок у ”відкритих” сферичних та циліндричних наносистемах.

Завдання, які розв’язуються у дисертаційній роботі:

-

- досліджується вплив несферичності квантових точок на енергетичний спектр електронів та дірок;

- розраховується спектр обмежених та інтерфейсних фононів і потенціали полів поляризації цих фононів у багатошарових сферичних наногетероструктурах;

- створюється теорія перенормування спектру електрона (дірки) за рахунок взаємодії з обмеженими та інтерфейсними фононами з повним урахуванням конфігураційної взаємодії у простих квантових точках, розташованих у напівпровідниковому середовищі;

- вивчається перенормування основного стану електронів, дірок та екситонів внутрішньорівневою взаємодією цих квазічастинок з обмеженими фононами у складних сферичних наносистемах;

- створюється теорія та розраховуються енергетичні зони електрона (дірки) у надгратці сферичних квантових точок;

- досліджуються залежності характеристик зон від фізичних та геометричних параметрів надгратки;

- досліджуються особливості локалізації електронів та дірок у періодичних сферичних наногетеросистемах;

- вивчається структура фононних коливних мод у періодичних сферичних наногетеросистемах;

- створюється теорія квазістаціонарних станів у ”відкритих” сферичних та циліндричних наногетеросистемах;

- досліджується залежність часів життя електронів та дірок і ймовірності їх випромінювальних переходів зі збуджених квазістаціонарних станів ”відкритих” напівпровідникових сферичних та циліндричних квантових систем.

Об’єктами дослідження є ”закриті” та ”відкриті” складні наногетеро-системи, квантові дроти, квантові точки та надгратки на їхній основі.

Предметом дослідження є спектри електронів, дірок, екситонів та фононів у наногетеросистемах.

Методи досліджень . Спектри електронів та дірок знаходяться точним розв’язуванням рівняння Шредінгера, яке отримане в наближенні ефективних мас. Поправки до спектра за рахунок несферичності квантових точок розраховувались методом Бете з варіаційним параметром в операторній частині рівняння Шредінгера. Дослідження енергій фононних коливних мод виконувалося в рамках моделі діелектричного континууму. Дослідження перенормування спектрів електронів та дірок у квантових точках внаслідок електрон-фононної взаємодії виконувалося методом функцій Гріна, що дозволило врахувати повну конфігураційну взаємодію. Дослідження перенормування енергії основного стану електронів, дірок та екситонів їх взаємодією з обмеженими коливаннями здійснювалося у представленні вторинного квантування методом діагоналізації гамільтоніана. Розрахунки енергетичних спектрів і часів життя електронів та дірок у ”відкритих” сферичних та циліндричних наногетероструктурах виконувалися методом S-матриці.

Наукова новизна одержаних результатів

-

- Уперше побудовано теорію електрон-фононної взаємодії у простих квантових точках у напівпровідниковому середовищі з повним урахуванням конфігураційної взаємодії. Розраховано та проаналізовано величину зсуву основного енергетичного рівня електрона з-за його взаємодії з усіма гілками фононного спектру. Оцінено парціальні внески кожного механізму взаємодії у загальний зсув енергетичного рівня.

- Методом приєднаних плоских хвиль вперше побудована теорія електронного спектру та розраховано найнижчу енергетичну зону у надгратці сферичних квантових точок.

- Уперше побудовано теорію квазістаціонарних електронних та діркових станів у ”відкритих” складних сферичних та циліндричних напівпровідникових наногетеросистемах. Виконано розрахунок спектру та часів життя електрона у квазістаціонарних станах, а також часи його випромінювальних переходів із збуджених у найнижчий квазістаціонарний стан системи.

- Вперше показано, що відкриті циліндричні квантові дроти можуть слугувати сепараторами квазічастинок за швидкостями, а також використовуватися у якості елементної бази квантових ЕОМ.

Теоретична та практична цінність одержаних результатів полягає у можливості теоретичної ідентифікації та прогнозування структури енергетичних спектрів квазічастинок, а також рекомендацій для експериментального виготовлення складних наногетеро-систем із потрібними фізичними характеристиками.

Розв’язання поставлених у дисертації завдань вимагало розвитку нових підходів та удосконалення вже існуючих методів, з допомогою яких можуть розв’язуватись багато інших задач, що стосуються дослідження фізичних властивостей складних напівпровідникових квантових точок.

Публікації та особистий внесок здобувача. Результати дисертації опубліковані в 28 статтях наукових журналів, 2 роботах у збірниках наукових праць, 25 тезах доповідей у збірниках матеріалів наукових конференцій, та в одному препринті. Перелік наукових праць дисертанта наведено в кінці автореферату. У роботах, виконаних у співавторстві, внесок здобувача визначається таким чином. У роботах [1-4], в яких досліджувався вплив сил зображень на спектр квазі-частинок, та у роботах [8-11,15,25], де досліджено спектри розмірного квантування квазічастинок у складних сферичних нано-системах, дисертант брав участь у постановці задач, виборі методів їх розв’язування, обговоренні результатів та виконував усі числові розрахунки. При дослідженні електрон- та екситон-фононної взаємодії у роботах [5-7,12,16,29,30] дисертант проводив розрахунки електрон-ного і екситонного спектрів та їх хвильових функцій, брав участь в обговоренні отриманих результатів. У роботах [13,14,18,20,22,26,31], в яких досліджувались квазістаціонарні стани, дисертант брав участь у постановці задачі, отримав аналітичні вирази для S-матриці та часів життя, виконував числові розрахунки, аналізував отримані результати.

Апробація результатів роботи

Основні результати дисертаційної роботи доповідались та обговорювалися на міжнародних конференціях, тези доповідей опубліковані у відповідних збірниках праць:

IV Міжнародна конференція з фізики i технології тонких плівок (Iв.-Фpанкiвськ, 1993), Українсько-французький симпозіум Condensed matter: Science & Industry (Lviv, 1993), Міжнародна конференція Physics in Ukraine (Kiev, 1993), IЕФ-93 (Ужгород, 1993), 16-th International Conference on Theory of Semiconductors (Odessa, 1994), I International Conference on Material Science of Chalcogenide and Diamond-Structure Semiconductors (Chernivtsi, 1994), Міжнародна наукова конференція, присвячена 150-річчю від дня народження І. Пулюя (Львів, 1995), V Міжнародна конференція з фізики і технології тонких плівок (Ів.-Франківськ, 1995), IEФ-96 (Ужгород, 1996), International Symposium Nanostructures: Physics and Technology.( St.Petersburg, 1996), International conference Material Science and Material Properties for Infrared Optoelectronics (Ужгород, 1996), Науковий семінар із статистичної теорії конденсованих систем (Львів, 1997), International Symposium Nanostructures: Physica. and Technology.( St.Petersburg, 1997), VI Міжнародна конференція з фізики і технології тонких плівок (Ів.-Франківськ, 1997), II International Conference Physics problems in Material Science of Semiconductor (Chernivtsi, 1997), Міжнародна наукова конференція Сучасні проблеми математики (м.Чернівці, 1998), 194th meeting of the Electrochemical Society III International Conference on excitonic Processes in condenced Matter-EXCON'98 (Boston, USA, 1998), IX International Conference Narrow Gap Semiconductor (Institute of Physics, Humboldt University. Berlin, 1999), Міжн. школа-конференція з актуальних питань фізики напівпровідників (м.Дрогобич, 1999), III International School-Conference Physical problem in material science of semiconductors (Чернівці, 1999), II Міжнародний Смакулівський симпозіум Фундаментальні і прикладні проблеми сучасної фізики (Тернопіль, 2000).

Структура та об’єм дисертації. Дисертація складається з вступу, п’яти розділів, висновків, додатку, списку цитованої літератури із 304 джерелами. Робота викладена на 306 сторінках друкованого тексту, ілюстрована 78 рисунками і містить 3 таблиці.

ОСНОВНИЙ ЗМІСТ РОБОТИ

У вступі обговорюється актуальність теми, коротко описано зміст роботи, новизна, наукова і практична цінність задач, що розв’язуються у дисертації.

У першому розділі проведено аналіз теоретичних та експери-ментальних робіт, присвячених дослідженню електронних спектрів у сферичних квантових точках, впливу безінерційної поляризації та несферичності квантових точок на положення енергетичних рівнів електронів та дірок. Обгрунтовано методи й наближення, що застосовуються при дослідженні низькорозмірних систем.

Далі у цьому розділі варіаційним методом розв’язано рівняння Шредінгера для електрона у сферичній квантовій точці з урахуванням потенціальної енергії взаємодії цієї квазічастинки із самоіндукованими поляризаційними зарядами, що виникають з-за наявності меж поділу середовищ. Отримано ортонормовану систему хвильових функцій основного та збуджених квантових станів електрона у КТ. Розраховано залежності енергій основного та збуджених електронних станів від розмірів квантової точки для наносистем із різними співвідношеннями діелектричних постійних. Установлено, що вплив безінерційної поляризації на енергетичний спектр електрона при відштовхуючому характері поля проявляється у зміщенні всіх енергетичних рівнів у високоенергетичну область спектру, що адекватно зміщенню дна потенціальної ями електрона у квантовій точці.

Варіаційним методом Бете розраховано вплив несферичності квантових точок на дискретний спектр електрона у циліндричній потенціальній ямі зі скінченною висотою бар’єрів у всіх напрямках. Отримані залежності енергій електрона в основному та збуджених станах циліндричних квантових точок CdS/ZnS від їх розмірів показують, що наближення безмежно глибокої потенціальної ями, яке дає можливість знайти точні розв’язки рівняння Шредінгера, для досліджуваних KT є задовільним лише для основного електронного енергетичного рівня у квантовій точці достатньо великих розмірів і недопустимо грубим для енергій збуджених станів електрона.

У наближенні ефективних мас та прямокутних потенціальних бар’єрів побудована загальна теорія електронних та діркових спектрів у багатооболонкових сферичних напівпровідникових наносистемах (рис.1а). Рівняння Шредінгера для електрона у полі з потенціалом рис.1б зводиться до системи 2N+2 лінійних однорідних рівнянь, з умови сумісності якої отримано дисперсійне рівняння. За допомогою запропонованої ітераційної процедури знаходиться дискретний енергетичний спектр електронів та дірок в області від’ємних енергій.

Знайдені хвильові функції електро-нів у станах дискретного та непе-рервного спектрів утворюють повну систему, на основі якої побудовано гамільтоніан електро-нів та дірок у представленні вторинного квантування, що дозволяє розрахувати енергії електрон- та екситон-фононної взаємодії.

Теорія застосовується для розрахунку спектрів квазічастинок у складних сферич-них нано-структурах CdS\HgS\H2O та CdS\HgS\ZnS\H2O. Отримано залежності енергій стаціонарних станів від розмірів складових частин наносистеми, а також розподіл густини ймовірності знаходження електронів і дірок у цих системах. ”Східцеподібний” вигляд залежності енергій квазічастинок від розміру шару HgS (рис. 2) пояснюється тим, що енергетичні рівні, сформовані потенціальною ямою цього шару, зі збільшенням її розмірів зміщуються у низькоенергетичну область спектру, а енергетичні рівні, сформовані ядром системи CdS, не залежать від розміру шару HgS. У місцях уявних перетинів рівнів однакової симетрії (з однаковим орбітальним квантовим числом l) спостерігається ефект розштовхування рівнів.

Рис. 2. Енергетична схема сферичної наноструктури CdS/HgS/H2O – а); залежність електронного та дiркового спектрів від nHgS – б).

У складній сферичній наносистемі CdS\HgS\ZnS\H2O дно потенціальної ями, сформованої шаром ZnS, знаходиться вище, ніж відповідне дно будь-якої з потенціальних ям, утворених ядром CdS та шаром HgS. У результаті, зміна товщини шару ZnS не впливає на розташування енергетичних рівнів, що знаходяться нижче дна потен-ціальної ями, утвореної цим шаром. Отже, стійкий у b-модифікації ZnS може слугувати захисним шаром, який по суті не впливає на спектр квазічастинок у самостійно нестійкій наносистемі b-CdS\HgS.

У другому розділі виконано аналіз теоретичних моделей для дослідження фононного спектру сферичних наносистем. Показано, що модель діелектричного континууму є оптимальною для дослідження обмежених та інтерфейсних коливних мод, що існують у напівпровідникових наносистемах. У рамках цієї моделі побудована теорія фононних спектрів складних сферичних наногетеросистем із довільною кількістю напівпровідникових шарів (рис.1). Діелектрична проникність наносистеми (r, ) подається у вигляді

, , (1)

де і, iL, iT високочастотна діелектрична проникність та частоти поздовжніх і поперечних фононів у відповідних масивних кристалах.

Використовуючи рівняння руху іонів та рівняння Максвелла, для напівпровідникових нанокристалів з ковалентним зв’язком отримано рівняння , (- потенціал поля поляризації),

яке має два можливих розв’язки:

а) б) , (2)

що відповідають двом типам фононів – обмеженим (L) та інтерфейсним (I) оптичним фононам.

Виявилося, що частоти обмежених поздовжніх оптичних фононів гетеросистеми збігаються з відповідними частотами у масивних кристалах, , а потенціал поля поляризації , зумовлений L-фононами, отримується у вигляді

, (3)

. (4)

Співвідношення між коефіцієнтами і значення самих величин для і-го шару визначаються з умов рівності нулеві потенціалу на внутрішній і зовнішній поверхнях цього шару.

Потенціал поля поляризації , зумовлений I-фононами, має вигляд

= (5)

З граничних умов для радіальних складових вектора індукції, та з умов неперервності потенціалу поляризації на кожній межі поділу середовищ отримано систему однорідних лінійних рівнянь відносно коефіцієнтів Ai та Bi. А з умови існування нетривіального розв’язку цієї системи отримано дисперсійне рівняння для знаходження власних частот I-фононів

, (6)

де функції aN(w) та bN(w) визначаються з рекурентних співвідношень.

В дисертаційній роботі показано, що у результаті граничного переходу у дисперсійному рівнянні для сферичної наносистеми з N=1 отримується, як це й повинно бути, дисперсійне рівняння для інтерфейсних фононів у плоскій плівці, вміщеній у масивне напівпровідникове середовище.

Отримано оператор Гамільтона обмежених та інтерфейсних фононів, виражений через узагальнені координати, в якості яких виступають відповідні вектори парціальних зміщень іонів та узагальнені імпульси. Отримано гамільтоніан системи у зображенні вторинного квантування.

В останній частині розділу на основі наведеної теорії виконано числові розрахунки фононних спектрів простих та складних сферичних наносистем, що містять напівпровідникові шари CdS, HgS, ZnS. На рис. 3-4 наведено залежності фононних спектрів наносистем HgS\CdS\H2O, CdS\HgS\H2O та Cd\HgS\ZnS\H2O від квантового числа l та геометричних розмірів складових частин наносистеми.

З рисунків видно, що кількість обмежених фононних мод збігається з кількістю напівпровідникових шарів у сферичній наносистемі. Кожній межі поділу напівпровідник – напівпровідник відповідає дві гілки інтерфейсних фононів, а границі розділу напівпровідник-діелектрик - одна І-фононна гілка. Інтерфейсні фононні гілки завжди знаходяться в межах енергій поперечних та поздовжніх оптичних фононів відповідних масивних напівпровідників.

Енергії інтерфейсних коливних мод залежать як від орбітального квантового числа, так і від геометричних розмірів складових частин наносистеми. Причому, залежності від квантового числа l є слабкими.

а) б)

Рис. 3. Залежності від l спектру обмежених WL та інтерфейсних Wl фононів у наносистемах а) HgS/CdS/Н2О та б) CdS/HgS/Н2О при D/r0=1.

а) б) в)

Рис. 4. Залежності енергій I-фононів при l=1 від геометричних розмiрiв гетеросистеми -CdS/HgS/ZnS/H2O: а) від радіуса ядра CdS (nHgS=5, nZnS=5); б) від товщини оболонки HgS (rCdS=5, nZnS=5); в) від товщини оболонки ZnS (rCdS=5, nHgS=5);

У тому випадку, коли гілки інтерфейсних фононів зближаються, спостерігається так званий ефект ”пляшкового горла”. Зміна геометричних розмірів будь-якого шару наносистеми приводить до зміни енергій усіх інтерфейсних фононів. У випадку масштабної зміни розмірів усієї наносистеми енергії інтерфейсних фононів залишаються незмінними.

У третьому розділі дисертації виконано дослідження взаємодії квазічастинок між собою у простих та складних сферичних наногетероструктурах.

Спочатку вивчається електрон-фононна взаємодія в рамках моделі діелектричного континууму для фононів та в наближенні ефективних мас для електронів. Оскільки в сферичній наногетеросистемі поле поляризації створюється обмеженими та інтерфейсними фононами, то гамільтоніан електрон - фононної взаємодії складається з двох доданків

, (7)

де оператори взаємодії електрона з полем поляризації обмежених та інтерфейсних фононів отримані в зображенні вторинного квантування за фононними змінними з використанням відповідних векторів зміщень, записаних через оператори народження та знищення фононів. На квантованій хвильовій функції

, (8)

побудованій на повному наборі хвильових функцій стаціонарних станів дискретного та неперервного спектрів електрона, здійснено перевід гамільтоніана (7) з координатного в зображення вторинного квантування за електронними змінними.

Таким чином, у межах моделі діелектричного континууму для фононів та у наближенні ефективної маси для електрона знайдено повний гамільтоніан електрон-фононної системи у складній КТ в представленні вторинного квантування

. (9)

Перенормований фононами електронний спектр, розрахований методом функцій Гріна, який є особливо зручним, оскільки електронний спектр КТ є суттєво багаторівневим, а також завжди містить континуальну частину.

Перенормована фононами енергія () основного електронного рівня визначається полюсом Фур’є-образу функції Гріна, тобто дисперсійним рівнянням

. (10)

Структура повного зсуву De,h енергій основних станів електрона та дірки в квантовій точці HgS/CdS визначається структурою масового оператора (M(w)) рівняння Дайсона, яка зумовлена різними механізмами електрон - фононної взаємодії

, (11)

де – парціальні зсуви, сформовані взаємодією квазічастинок з обмеженими фононами КТ (0), та середовища (1) через стани дискретного (d), та неперервного (c) спектру, а – з двома гілками інтерфейсних фононів.

На рис.5 наведено залежності від радіуса (n0) КТ повного та парціальних зсувів основного стану електрона (а) та дірки (б). Там же, для порівняння, наведено парціальний зсув , зумовлений внутрішньорівневою взаємодією з L - фононами наносфери HgS та масивного кристалу CdS, і зсуви основних рівнів обох квазічастинок у масивних кристалах HgS () та CdS ().

З рисунка видно, що внутрішньорівнева взаємодія електрона (дірки) з L0 і L1 – фононами майже повністю формує зсув основного рівня лише при таких розмірах КТ, при яких у ямі ще немає збудженого стану, а основний стан проявляється у вигляді різкого мінімуму (10) на кривій De,h. При малих розмірах КТ (n0<3) величини De,h переважають відповідні величини зсувів у масивному кристалі HgS (, ), але вони менші, ніж величини зсувів у масивному кристалі CdS (, ). Варто зауважити, що хоча при таких малих розмірах КТ наближення ефективної маси та модель діелектричного континууму втрачають строгий сенс, загальна поведінка De,h , як функцій n0 , залишається цілком фізичною.

Таким чином, в області нанорозмірних КТ зсуви основних рівнів електронів і дірок формуються взаємодією цих квазічастинок з L- та I- фононами за участю всіх станів дискретного і неперервного спектрів. При n0>10 вони практично не залежать від розміру КТ і близькі за величиною до зсувів основних рівнів у масивному кристалі (HgS), з якого утворена квантова точка.

Рис. 5. Залежності від радіуса КТ повного (De,h) і парціальних (, ) зсувів основного рівня електрона (а) та дірки (б) внаслідок взаємодії з фононами у сферичній наногетеросистемі CdS/HgS.

Далі у третьому розділі дисертації досліджується електрон-діркова взаємодія у складних сферичних наногетеросистемах.

Гамільтоніан екситона має вигляд

, (12)

де , -гамiльтонiани невзаємодіючих між собою електрона i дiрки. Енергія зв’язку між електроном і діркою набуває вигляду

, (13)

де

, (14)

а

добре відомі інтеграли від добутку трьох сферичних функцій, які виражаються через 3j-символи Вігнера.

Таким чином з урахованням відомих з першого розділу енергій електронів, дірок та явного вигляду їх хвильових функцій, у першому наближенні теорії збурень отримується енергія екситона та його хвильова функція.

Далі у цьому ж розділі розраховано енергії основного стану екситона в сферичній квантовій точці CdS та у складній сферичній наносистемі CdS/HgS/CdS/H2O.

На рис. 6 наведено результати розрахунку енергії екситона , де _ ширина забороненої зони HgS, перенормованої розмірним квантуванням (Eg - енергія забороненої зони масивного кристалу HgS, _енергія електрона, відрахована від дна зони провідності HgS угору, _енергія дірки, відрахована від верха валентної зони HgS вниз).

При розрахунках розміри складових частин сферичної наносистеми вибирались такими, що найкраще апроксимують складну квантову точку квазітетраедральної форми, яка отримувалась у експеримен-тальних умовах (Shoos D., Mews A. Eychmuller A., Weller H. Phys.Rev.B V.49,17072).

Як видно з рис. 6, експериментальні значення енергії мають виразну тенденцію до розташування в околі теоретичних залежностей E від DCdS .

Теоретично розрахована ширина забороненої зони досліджуваної наносистеми з урахуванням електрон-діркової взаємодії у залежності від товщини зовнішнього шару CdS спочатку різко зменшується а потім залишається незмінною. Це узгоджується з експеримен-тальними даними .

Рис. 6. Залежності енергiї збудження екситона від кількості моношарів оболонки CdS при r0=3.4aCdS та різних товщинах шару HgS. (Трикутники зображають експериментальні дані D.Schooss, A.Mews and other Phys. Rev. B – 1994. – V.49. – №24. – P.17072-17078).

В останній частині третього розділу досліджується електрон-фононна взаємодія у складних сферичних наносистемах, а вважаючи, що електрон і дірка взаємодіють з полем поляриза-ції середовища незалежно, дос-ліджено також і екситон-фононну взаємодію у цих же наносистемах.

Обмежуючись розглядом складних сферичних наносистем з невеликими товщинами наношарів, у яких основний рівень електронів та дірок достатньо віддалений від неперервного спектру та від збуджених станів, діагоналізацією гамільтоніану методом канонічних перетворень отримано енергію перенормованого основного стану електрона та екситона взаємодією з фононами. При розрахунках бралась до уваги лише внутрішньорівнева і нехтувалась міжрівнева взаємодія з фононами. А, оскільки в основному стані (l=0) ні електрон, ні дірка не взаємодіють з інтерфейсними фононами, то повний зсув основного стану квазічастинок формується парціальними внесками електрон- та екситон-фононної взаємодій з обмеженими фононами кожного напівпровідникового шару складної наносистеми.

На рис. 7 наведено результати розрахунку повного (D) та парціальних зсувів (D0, D1) основного рівня енергії електрона внаслідок його взаємодії з I-фононами ядра CdS та оболонки HgS відповідно. Величина взаємодії квазічастинок з L-фононами шару ZnS дуже мала, а тому малий і парціальний внесок цих фононів у D.

Як видно з рис. 7, величина зсуву основного рівня електрона у складних сферичних наносистемах зумовлена його взаємодією з фононами і визначається областю його найбільш ймовірного перебування в цій наносистемі.

Розрахунки екситон-фононної взаємодії у наносистемах CdS/HgS/H20 та CdS/HgS/ZnS/H20 показують, що поведінка повного

a) б) в)

Рис. 7. Залежність повної ( - суцільна крива) та парціальних (0 - штрихова, 1 - пунктирна) величин зсуву від розмірів гетеросистеми -CdS/HgS/ZnS/H20 a) nCdS=5, nZnS=5; б) nHgS=2, nZnS=5; в) nHgS=3, nZnS=5.

зсуву основного рівня екситона внаслідок його взаємодії з фононами визначається розташуванням електрона та дірки в наносистемі. Збільшення товщини сферичної оболонки HgS приводить до більшої локалізації електрона та дірки в потенціальній ямі цієї оболонки. Мала енергія L-фононів HgS зумовлює зменшення величини екситон-фононної взаємодії, а значить і величини зсуву основного рівня екситона.

У четвертому розділі дисертації проведено дослідження спектрів електронів та дірок і особливостей локалізації їх у періодичних сферичних наноструктурах.

Розглядається електрон у складній періодичній КТ сферичної форми, яка складається з m+1 концентричних сферичних оболонок-ям та оболонок-бар’єрів. За початок відліку енергії вибирається дно потенціальної ями HgS. Тоді потенціальна енергія електрона як функція відстані до центру наносистеми матиме вигляд як на рис.8.

Рис.8. Схема потенціальної енергії електрона в сферичній системі HgS(CdS/HgS)CdS.

Розрахунок хвильових функцій у наближенні ефективних мас дав можливість побудувати розподіл радіальної ймовірності місцезнаходження електрона та дірки. З наведених на рис.9(а,б,в) ймовірностей радіального розподілу електрона у енергетичних станах з n=1, 2, 3 та l=0 видно, що в кожному з цих станів електрон локалізується у певній квантовій ямі. Положення енергетичних рівнів електрона у цих станах вказано на залежностях енергетичного спектру від радіуса ядра r0 рис. (г,д)

Рис.9. Ймовірності радіального розподілу електронів у станах: а) n=1, б) n=2, в) n=3; г) залежності енергії електрона у станах з n=1, 2, 3 від r0 ; ймовірності радiального розподiлу електронiв в основному стані при д) r0=18aHgS, е) r0=17aHgS.

З рис. 9 видно, що при r0=20aHgS електрон, перебуваючи в станi з найменшою енергією, повністю локалізується у внутрішній потенціальній ямі. У першому збудженому стані він локалiзується у зовнішній ямі, а у стані з n=3 потрапляє в середню квантову яму. На рис.9(д) цифрами біля кривих відмічено номер потенціальної ями, в якій локалізований електрон з даною енергією.

На рис.9е показані особливості локалізації електрона, коли його енергія знаходиться в області нестабільного спектру. У випадку r0=17aHgS електрон у стані з найменшою енергією розташовується у зовнішній ямі, а при збільшенні радіуса внутрішнього кристалу всього лише на один моношар, основним станом електрона стає той, в якому він локалізований у внутрішній ямі. Таким чином, в області значень r0, при яких енергетичні рівні внутрішньої ями перетинають рівні, утворені зовнішніми квантовими ямами, існує нестабільність у локалізації електронів. Як показують розрахунки, для дірок такий же ефект має місце при більших значеннях радіуса внутрішнього кристалу. Тому при таких розмірах наносистеми, при яких існує нестабільність у локалізації квазічастинок, можлива поява ефекту розділення зарядів, у результаті чого в наносистемі можливе утворення локального електричного поля.

Необхідно відмітити, що для простоти була розглянута наносистема з m=2. У випадку більшої кількості періодів, якісно ситуація не зміниться. Лише збільшиться кількість енергетичних рівнів у відповідних серіях і зменшиться відстань між ними в шкалі енергій. У граничному випадку серії рівнів утворять енергетичні зони, які спостерігаються у відповідних плоских надгратках.

З метою дослідження особливостей локалізації електронів та дірок у сферичних періодичних наносистемах при великих радіусах ядра розглядається наносистема, ядром якої є кристал CdS, що утво-рює потенціальний бар’єр для квазічастинок. Розрахунки спектрів ква-зiчастинок та ймовірностей їх радіального розподілу виконувались на прикладі сферичної наногетеросистеми з m=4. Результати розрахунків наведено на рис. 10-11. З рис.10 видно, що спектри квазічастинок містять серiї з 4-х рiвнiв, якi, спадаючи зі збільшенням r0, виходять на насичення i при достатньо великих значеннях r0 збігаються з відповід-ними значеннями енергій для подібної плоскої гетероструктури.

Зрозуміло, що кожна серія рівнів складається з рiвнiв розмірного квантування всіх чотирьох сферичних квантових ям. При цьому найнижчий рівень відповідає ямі, що має найменшу енергію розмірного квантування. Оскільки всі квантові ями однакової ширини, то найменшу енергiю квазiчастинка матиме в оболонці-ямi з найбільшим радіусом кривизни, тобто в ямi, що має найбільший об'єм.

Зі збiльшенням r0 різниця у величинах об'ємів квантових ям зменшується, відповідні енергетичні рівні зближаються, тому ймовірність тунелювання квазiчастинок у сусідні ями збільшується.

а) б)

Рис.10. Залежність електронного (a) i дiркового (б) спектрів (при l=0) від радіуса ядра r0 при фіксованих інших розмірах DHgS=15aHgS, DCdS=5aCdS.

З рис.11(б,в) видно, що при r0=100aCdS та r0=200aCdS електрон, займаючи найнижчий енергетичний стан, з більшою ймовірністю перебуває в середніх ямах i з меншою ймовiрнiстю з’являється в зовнішній та внутрішній ямах, ще зберігаючи тенденцію притягання до зовнішніх ям. Важча дірка все ще залишається в зовнiшнiй ямі. На рис.11г при r0=600 aCdS обидві квазiчастинки знаходяться в середнiх квантових ямах. Це означає, що досліджувана сферична гетеросистема вже має достатньо ознак плоскої двомірної системи.

Ефект просторового розділення зарядів, зумовлений різною поведінкою електронів i дірок, у подібній гетероструктурi приведе до появи внутрішнього локального електричного поля та до зменшення енергії електрон-дiркової взаємодії, тобто до зменшення енергiї зв’язку екситона.

Рис.11. Ймовірності радіального розподілу електронiв (суцільні лінії) та дiрок (штрихові лінії) в основному стані при: a) r0=20aCdS, б) r0=100aCdS, в) r0=200aCdS, г) r0=600aCdS.

Наступним кроком дослідження періодичних сферичних наносистем стало вивчення особливостей спектрів інтерфейсних та обмежених фононів. Користуючись теорією, розвинутою у другому розділі дисертації, розраховано залежності енергій фононів від квантового числа l (рис.12) та від геометричних розмірів складових частин наносистеми (рис.13).

a) б) в)

Рис.12. Залежність спектра I-фононів від числа l (rядр=5aHgS, nCdS=15, nHgS=5) для гетеросистеми: а) з одним періодом ;б) з двократним періодом, в) з трикратним періодом CdS/HgS.

а) б) в)

Рис. 13. Залежність спектра I-фононів для системи з трикратним періодом (l=1) від: а) радіуса ядра HgS (nCdS=15, nHgS=5); б) товщини шару CdS ( rядр=5, nHgS=5); товщини шару HgS ( rядр=5, nCdS=15).

Наносистема з N періодами містить чотири зони I-фононних енергій. Дві нижні (I, II) із цих зон знаходяться між енергіями поздовжніх і поперечних фононів HgS, а дві інші (III, IV) _ між енергіями таких же фононів CdS. При цьому найнижча (I) і найвища (IV) зони містять N+1 гілок енергій, а інші (II, III) зони містять N гілок енергій, оскільки ядро зумовлює появу лише двох гілок, які потрапляють у I і IV зони.

Зі зростанням радіуса ядра фононні гілки всередині зони зближаються між собою й асимптотично наближаються до енергій поздовжніх та поперечних фононів у відповідних масивних кристалах (рис. 13а). Зрозуміло, що зі збільшенням кількості періодів у сферичній гетеросистемі збільшиться і кількість фононних гілок у зонах. При цьому нові гілки будуть розташовуватись ближче до енергій поздовжніх та поперечних фононів у масивних кристалах.

Далі в четвертому розділі досліджуються спектри електронів у впорядкованих масивах сферичних квантових точок. Розрахунок зонної структури кубічної надгратки сферичних квантових точок виконується методом приєднаних плоских хвиль, модифікованим з метою врахування особливостей напівпровідникової гетеросистеми.

На рис.14 подано результати розрахунків найнижчої енергетичної гілки для електрона у надгратці сферичних квантових точок HgS різних розмірів та різних величин періодів у напівпровідниковій матриці CdS. З рис.15 видно, що зі зменшенням періоду гратки збільшується ширина енергетичних зон і відбувається їхній зсув у низькоенергетичну область.

Рис.14. Еволюція найнижчої електронної мінізони у надгратці квантових точок з радіусами а) 10 aHgS б) 5 aHgS .

Це пояснюється зменшенням перекриття хвильових функцій електронів, що знаходяться в сусідніх квантових точках. Зі зменшенням розмірів КТ ширина зон суттєво зростає з одночасним зсувом у високоенергетичну область, що пояснюється сильнішим розмірним квантуванням, яке супроводжується зростанням повної енергії електронів, що й полегшує тунелювання в матрицю.

Із залежностей положення дна найнижчої електронної зони від періоду гратки при різних розмірах сферичних квантових точок (рис.15) видно, що величина енергії дна найнижчої електронної зони зростає зі збільшенням відстані між квантовими точками. Ця залежність виходить на насичення тим швидше, чим більший радіус квантових точок.

Рис.15. Залежність положення дна найнижчої електронної зони від періоду гратки при різних величинах радіусів квантових точок.

У п’ятому розділі дисертації досліджуються квазістаціонарні стани електронів та дірок у ”відкритих” сферичних та циліндричних складних наноструктурах. Побудована загальна теорія спектру і хвильових функцій квазічастинок у ”відкритих” сферичних наносистемах з довільною кількістю наношарів. Отримана ітераційна формула для розрахунку S-матриці.

Розвинута теорія застосована до вивчення спектрів електронів та дірок у ”відкритих” сферичних наногетеросистемах з одним потенціальним бар’єром (рис. 16). У таких системах електрони і дірки можуть перебувати у зв’язаних квазістаціонарних станах лише на протязі скінченного проміжку часу.

Рис.16. Геометрична схема. Потенціальні енергії електрона та дірки у складних сферичних наногете-росистемах HgS/CdS/HgS та GaAs/AlxGa1-xAs/GaAs.

При відсутності взаємодії з зовнішніми полями чи іншими квазічастинками електрони (дірки) у збуджених квазістаціонарних станах (nlm) характеризуються двома часами: - час життя, протягом якого електрон (дірка) долає потенціальний бар’єр і може здійснювати інфінітний рух, та _час переходу, протягом якого електрон (дірка) випромінює квант електромагнітного поля з енергією , переходячи із більш збудженого стану (n1 l1 m1)