Романтична тема, пов'язана з фантастикою, продовжує цікавити Чайковського і на рубежі 60-70-х рр., коли за пропозицією свого друга З.А. Рачинського він замислює написати оперу на складене Рачинським лібрето — «Мандрагора». Для цієї опери був створений один з номерів — «Хор кольорів і комах». Але в бесіді з друзями він прийшов до висновку, що даний сюжет більш прийнятний для балету, ніж для опери.

В 1869-1870 рр. думка Чайковського ненадовго звертається до сюжету з іспанського життя, також запропонованого йому Рачинським. Це «Раймонд Люллій». Основний герой тут — поет-місіонер, алхімік XIII ст., а поряд (за словами лібреттиста, в якості Лепорелло-Мефістофеля) — Мавр. Жіночий чин донни Інеси в якійсь мірі пов'язаний з традиціями чину Донни Ганни з опери Даргомижського «Кам'яний гість». Чайковський спочатку знайшов цей сюжет цікавим, але все таки, мабуть, у результаті, відчув в ньому не властиву своїм стремлінням спрямованість і не став складати на цей сюжет музику.

Одночасно з творчими пошуками і знахідками в області оперного жанру йде процес становлення і розвитку Чайковського як автора симфонічної музики. Він протікає в двох жанрових напрямах: симфонічний цикл і одночастинна програмно-симфонічна поема.

Перший знайшов своє талановите вираження в 1866 р. в симфонії «Зимові марення» (вперше виконана в Петербурзі під керівництвом А.Г. Рубінштейна в лютому 1868 р.). В ній органічно з'єдналися і чуйне сприйняття російської природи, і задушевна щирість вислову людини про дороге, близьке, і спогади про минуле — спогади дитинства.

Пісенно-мелодійний тематизм — душа цієї симфонії, він виступає в різних своїх жанрово-ритмічних різновидах. Фінал же симфонії, заснований на поширеній народній пісні «Цвіли квіточки» — прямий відгук на існуючий лад музичної інтонації Москви. Разом з тим цілий ряд сторінок, наприклад, перша тема І частини симфонії, примушує пригадати і ранній загальноєвропейський романтизм з його найталановитішим ліричним співаком — Шубертом.

Другий напрям представлений симфонічними поемами «Фатум» (1868 р.), «Ромео і Джульєта» (перша редакція — 1869 р., друга — 1870 р., третя — 1880 р.) і «Буря» (1873 р.).

Симфонічна поема «Фатум» не має розгорненої програми. «Фатум» був першим симфонічним твором, в якому відкрита виразна тема, що розкриває трагізм долі людини в результаті його зіткнення з навколишнім середовищем.

Як художній твір «Фатум», подібно першим операм Чайковського, далекий від досконалості, особливо відносно музичної форми.

Достовірно новаторським твором Чайковского-симфоніста стала увертюра-фантазія «Ромео і Джульєта».

Перша симфонія і перша редакція увертюри-фантазії «Ромео і Джульєтта» розкрили в ранньому періоді творчості Чайковського дві сторони його обдарування як симфоніста: задушевну ліричну щирість, обумовлену любов'ю до життя, до людей, і в той же час гостре відчуття суперечностей дійсності, драматизму людської долі. В «Ромео» це втілено перш за все через різке зіставлення двох тем сонатного алегро, різних по своєму генезису інтонацій і викладу: інструментальний характер, гостра ритміка, жорстке гармонійне втілення персон і широкий ліричний розспів.

В історії створення увертюри-фантазії «Ромео і Джульєтта» велика роль Балакирева, який підказав цей сюжет. Переписка композиторів, що разом з тим збереглася, показує, наскільки самостійно йшов Чайковський у розв'язанні цієї теми, в створенні всієї концепції твору, хоча й врахував деякі поради Балакирева.

Можна стверджувати, що разом з творами Островського на початку шляху Чайковського як оперного драматурга велику роль зіграла творчість Шекспіра, особливо в становленні принципів музично-симфонічного мислення композитора, які злилися вже з безпосередньо музично-драматичними традиціями музики Бетховена. Шекспірівська тема в ці роки інтенсивного розвитку російського реалістичного мистецтва не випадково привертала до себе увагу багатьох передових діячів російської культури — публіцистів, письменників, драматургів, композиторів. Гуманізм епохи Ренесансу ніби перекликався з ідеями демократичного мистецтва 60-70-х рр. XIX ст.

Звернення до теми з Шекспіра пов'язане з взаєминами Чайковського і «Могутньої купки». Цього разу сюжет був запропонований Стасовим. Чайковській вибрав «Бурю», яка була складена в серпні 1873 р. і присвячена Стасову. «Буря», на відміну від «Ромео і Джульєтти» і «Фатуму», має оголошену композитором програму. Написана у вільній формі і обрамлена вступом і кодою, ця поема Чайковського при всьому глибоко психологічному характері її основної ідеї, містить в той же час і яскраву картинність, музичну пейзажність.

В творчості Чайковського «поемність» як принцип розвитку ліричного тематизму сильно позначилася на камерних жанрах композитора, особливо на його романсах. В останній області вже в кінці 60-х рр. Чайковський досягає великої художньої майстерності. Так, його група романсів опус 6, де по суті деякі швидше можна назвати ліричними вокальними поемами.

Романси Чайковського 1869 р. дуже яскраво розкрили індивідуальність Чайковського як композитора-лірика і драматурга, типові риси його музичної стилістики і творчого методу. Лірична тема втілена тут дуже різноманітно і з погляду відібраних поетичних текстів, і з погляду їхнього жанрового втілення.

В романсах опус 6 виступає вже багато характерних рис стилю Чайковського: ясність і зібраність форми, мелодійна насиченість, уміння з інтонації тематичного ядра вивести великий цілеспрямований розвиток, поєднання пісенно-вокальної кантилени і мовної виразності, що спирається на фразове розчленовування мови.

Новим розвитком ліричної теми в романсах Чайковського і її жанрового втілення з'явилися в перших романсах поч. 70-х рр. З них перш за все слід виділити романс «Забути так швидко» (1870 р., на слова А.Н. Апухтіна). Він відобразив, як вже згадувалося, і дію емоційного настрою, що йде від манери співу цигана, і дію оперної культури. Останнє позначилося вже на самому побудові романсу, в