Бувши протягом чверті століття "володарем дум" українських патріотів, обережний і поміркований після заслання, М. Костомаров, у кінці свого життя, не зміг пристосуватись до соціальних, а головне, психологічних змін у середовищі національно-свідомих українців. Їм уже було мало простого культурного відродження та прожектів щодо "духовної перебудови" Російської імперії, про "спільне звільнення слов’янських народів".

Своєрідним ідейним антиподом поміркованій автономістично-культурницькій позиції М. Костомарова у Кирилю-Мефодіївському товаристві були погляди Тараса Шевченка, якого дослідники традиційно, разом з М. Гулаком та В. Андрузьким, відносять до так званого "радикального крила" організації.

Тарас Шевченко народився 9 березня 1814 року в с. Моринці на Черкащині в сім’ї селянина-кріпака козацького походження. Рано осиротівши чотирнадцятилітнім хлопцем попав в "козачки" до поміщика П. Енгельгарда, з яким 1829 року переїжджає до Вільно, а на початку 1831 — до Петербургу. Помітивши схильність юнака до малювання П. Енгельгард віддає його "в науку" до художника В. Ширяєва, що спеціалізувався на розписі палаців. 1836 року Т. Шевченко знайомиться з українським художником І. Сошенком, а пізніше з К. Брюлловим, В. Жуковським, В. Григоровичем, М. Вільєгорським, Є. Гребінкою та ін. (ці та подальші події описані в автобіографічній повісті "Художник"). Завдяки їх піклуванню Т. Шевченко був 1838 викуплений на волю за гроші, зібрані серед членів царської родини за лотерею, в якій розігрувався портрет вчителя царських дітей В. Жуковського роботи К. Брюллова. Цього ж року він був зарахований до Академії мистецтв у Петербурзі. 1845 року Т. Шевченко вирушив в Україну з наміром оселитись у Києві. У березні 1847 року його заарештовують в числі причетних до діяльності Кирило-Мефодіївського товариства та засуджують до заслання в солдати без права вислуги та суворою забороною писати і малювати. Тривалі клопотання друзів про пом’якшення вироку увінчались успіхом 1857 року, коли поет був звільнений. Однак десять років солдатчини серйозно підірвали здоров’я Т. Шевченка і 10 березня 1861 року він помирає у своїй кімнаті-майстерні в Академії так і не здійснивши особистої мрії — повернутись в Україну. "Повернення" відбулось лише 22 травня 1861 року, коли тіло поета було перевезено із Смоленського цвинтаря в Петербурзі і поховано на Чернечій горі в Каневі.

Т. Шевченко був засуджений на 25 років солдатчини у зв’язку з викриттям діяльності Кирило-Мефодіївського товариства, хоча безпосередня участь поета в його роботі є предметом наукових дискусій і не має однозначного вирішення. Досить поширеною в радянському шевченкознавстві була думка про те, що Т. Шевченко формально не належав до Товариства (що, начебто, підтверджують матеріали карної справи). Він співчував деяким ідеям братчиків, але вони не посвячували його у всі свої справи, оберігаючи "як декабристи Пушкіна". Крім того, наголошувалось на тому, що погляди Т. Шевченка були значно радикальнішими, "революційно-демократичнішими", ніж позиція головних натхненників Товариства — Костомарова, Білозерського, Куліша.

Так відомий радянський дослідник П. Зайончковський відзначає, що "... непрямим підтвердженням приналежності Шевченка до Товариства служить той факт, що він цілком розділяв ті основні задачі, що ставили перед собою кирило-мефодиївці: ліквідація кріпосного права і царату та об’єднання слов’ян на демократичній основі. Однак революціонер Шевченко не міг прийняти тактичних положень Товариства, заснованих на принципах мирної пропаганди. У силу цього членство Шевченко можна розглядати лише умовно, тому що програмні положення Товариства ним не поділялися"

У той же час О. Павелко, досліджуючи спогади сучасників про діяльність Т. Шевченка та його зв’язки з Кирило-Мефодіївським товариством, звертає увагу на те, що в спогадах одного з тодішніх студентів Київського університету, активного діяча польського революційно-визвольного руху Ю. Канджинського чітко вказується знайомство Шевченка з програмними документами Товариства та пропаганду його ідей. "У цьому зв’язку цікавими є мемуари польського письменника Юліана Канджинського (1827-1889 рр.), учасника повстання 1863 року. Канджинський був студентом Київського університету, товаришував з членами Кирило-Мефодіївського товариства, зокрема з Шевченком, Костомаровим та поляками, які співчували діяльності цієї організації. У своїх мемуарах, написаних польською мовою, автор вказує, що в 1846 р. у Києві Шевченко його познайомив з планами Кирило-Мефодіївського товариства, визначивши ідеї та завдання всеслов’янського федеративного об’єднання". Навряд чи людина, що не була посвячена в діяльність таємної організації могла б знайомити інших з її планами та програмними ідеями.

У той же час сама по собі цілком слушною є думка про певні розходження Т. Шевченка з поміркованими авторами програмних документів Кирило-Мефодіївського товариства. Один із чільних діячів Центральної пади С. Петлюра звертав увагу на те, що аналізуючи, до певної міри невиразні національно-політичні ідеали "... втілені в програмі Кирило-Методіївського Братства і в "Книзі буття українського народу", та порівнюючи їх зі світоглядом Шевченка, виявленим у "Кобзарі", не можна не бачити величезної, разючої різниці: поет значно випереджує прагнення Кирило-Методіївського братства, залишаючи позаду ідейних виразників сучасного йому українського суспільства і стоїть самотньо, значно перевищуючи