НАЦІОНАЛЬНА АКАДЕМІЯ НАУК УКРАЇНИ

МІЖГАЛУЗЕВИЙ НАУКОВО-ТЕХНІЧНИЙ ЦЕНТР "УКРИТТЯ"

Чупов Андрій Володимирович

УДК 631.039.586

ВІДТВОРЕННЯ ІНГАЛЯЦІЙНИХ ДОЗ ОПРОМІНЕННЯ ПІСЛЯ АВАРІЇ НА ЧАЕС В 30-КМ ЗОНІ

21.06.01 – Екологічна безпека

АВТОРЕФЕРАТ

дисертації на здобуття наукового ступеня

кандидата технічних наук

Чорнобиль – 2002

Дисертацією є рукопис.

Робота виконана в Київському інституті ядерних досліджень НАН України

Науковий керівник доктор фізико-математичних наук, професор

Желтоножський Віктор Олександрович

Київський інститут ядерних досліджень НАН України,

провідний науковий співробітник відділу структури ядра

Офіційні опоненти: доктор технічних наук, професор

Перевозников Олег Миколайович

Науковий центр радіаційної медицини АМН України,

завідувач лабораторією

доктор біологічних наук, професор

Серкіз Ярослав Іванович

Інститут експериментальної патології, онкології і радіобіології

ім. P.Є.Кавецького НАН України, м.Київ

завідуючий відділом радіобіології

Провідна установа: Інститут сорбції та ендоекології НАН України, м.Київ

Захист відбудеться "_03___"___грудня_________2002 р. о 11 годині на засіданні спеціалізованої вченої ради Д 27.201.01 при Міжгалузевому науково-технічному центрі "Укриття" за адресою: 07270, м.Чорнобиль, вул. Кірова 36а.

З дисертацією можна ознайомитися в бібліотеці Міжгалузевого науково-технічного центру "Укриття" за адресою: 07270, м.Чорнобиль, вул. Кірова 36а.

Автореферат розісланий "_26___жовтня 2002 р.

Вчений секретар

спеціалізованої вченої ради Чеснокова Т.Д.

Загальна характеристика роботи

Актуальність теми. Проблема відтворення параметрів радіаційної обстановки і реконструкції дозових навантажень на об'єкти живої природи виникає в умовах будь-якої радіаційної аварії і є важливою складовою частиною екологічної безпеки населення. Ця проблема стала особливо актуальною в результаті аварії на ЧАЕС. Радіаційна обстановка, що склалася після аварії на великих територіях, привела до того, що дозові навантаження на населення перевищили так називаний "фоновий" рівень на кілька порядків (Мюк, 1988; Израэль, 1990; Балонов, 1993). Що стосується конкретних значень, то їх визначення виявилося дуже проблематичним навіть для самої станції через відсутність відповідної вимірювальної апаратури, а також відповідних організаційних навичок роботи служб контролю в умовах сильних радіаційних полів, а це приводить до неможливості забезпечення екологічної безпеки населення України.

Відсутність об'єктивної інформації про радіаційну обстановку в найближчих до станції населених пунктах не дозволила визначити дозові навантаження, отримані населенням у перші дні після аварії. Тому відсутність достовірних даних про радіаційну обстановку в постраждалих районах ставить проблему ретроспективного відтворення індивідуальних доз опромінення населення, що проживало в 30-км зоні, як дуже актуальну. Одержання об'єктивної інформації про дозові навантаження неможливе без повного відтворення радіаційної обстановки в перші дні після аварії на ЧАЕС. Це означає, що сьогодні актуальною задачею залишається також вивчення й аналіз радіонуклідної структури "гарячих часток"; дослідження складу і форм радіоактивних випадань з первинної радіоактивної хмари; дослідження й аналіз фактичної концентрації радіонуклідів у повітрі в місцях перебування людей і т.п.

Вивчення наслідків радіаційної аварії на ЧАЕС актуальне як з фундаментальної точки зору: вивчення міграційних процесів у зоні, визначення залежності "доза – ефект" на популяційному рівні й одержання нових даних в області радіаційної фізики, радіоекології, так і з практичної: оптимізація заходів, спрямованих на захист населення для забезпечення екологічної безпеки населення України.

Зв'язок роботи з науковими програмами, планами і темами. Дисертаційна робота виконана у відділі структури ядра Інституту ядерних досліджень НАН України як складова частина наукових тем "Ядра в екстремальних умовах. Рідкісні ядерні процеси" та "Дослідження структури збуджених станів ядер та ефектів їх розпаду", виконаних в 1993-1997 рр. і 1998-2001 рр., відповідно, та в Міжнародної радіоекологічної лабораторії Чорнобильського центру з проблем ядерної безпеки, радіоактивних відходів та радіоекології (МРЛ), як складова частина Програми наукових досліджень МРЛ в Чорнобильської зоні відчуження.

Мета і задачі дослідження. Метою даних досліджень є реконструкція радіаційної обстановки в перші дні аварії в 30-км зоні ЧАЕС і відтворення інгаляційних доз, отриманих населенням, що проживало в населених пунктах 30-км зони ЧАЕС.

Для досягнення поставленої мети необхідно було вирішити наступні задачі:

·

· обґрунтувати методику реконструкції параметрів радіаційної обстановки в 30-км зоні;

· досліджувати процеси міграції 137Cs у ґрунті;

· вивчити Чорнобильські випадання 137Cs з початку аварії і до цих днів;

· досліджувати нуклідний склад "гарячих часток";

· провести реконструкцію параметрів радіаційної обстановки в 30-км зоні в перші дні після аварії;

· провести розрахунки інгаляційних доз опромінення населення в перші дні аварії в 30-км зоні.

Об'єкт дослідження – вплив радіаційної обстановки в перші дні аварії на населення, що проживає в 30-км зоні ЧАЕС.

Предмет дослідження – механізми поводження радіонуклідів у післяаварійний період.

Методи дослідження: моделювання радіаційної обстановки в перші дні аварії, моделювання і розрахунок інгаляційних доз, радіометрія і спектроскопія, математична статистика.

Наукова новизна отриманих результатів полягає в тому, що

·

· Розроблено нову методику відтворення радіаційної обстановки в перші дні аварії в 30-км зоні, заснована на аналізі поширення радіонуклідів у діапазоні 0 –  км, за допомогою якої були виділені області з домінуючим аерозольним компонентом.

· Відновлено параметри радіаційної обстановки в повітрі в 30-км зоні в перші дні аварії на ЧАЕС.

· Виконано розрахунки і створений банк даних про інгаляційні дозові навантаження, отримані населенням у 30-км зоні ЧАЕС у перші дні.

· Вивчений нуклідний склад "гарячих часток", у тому числі a-нукліди, без виконання циклу радіохімічних робіт.

· Уперше визначений ефективний період T1/2 еф Чорнобильських випадань 137Cs поблизу 30-км зони ЧАЕС

· Вивчено процеси міграції 137Cs у ґрунті забруднених регіонів.

Практичне значення отриманих результатів. Розроблена методика відтворення інгаляційних доз і створений банк даних дозволяє оцінювати інгаляційні дози як дорослого, так і дитячого населення, що проживало в 30-км зоні ЧАЕС, і внести відповідні корективи в практичні заходи щодо радіаційного захисту, що забезпечує екологічну безпеку населення.

Особистий внесок здобувача. Усі результати, що складають зміст дисертації, отримані автором особисто, а саме:

1. Розроблено методики по відновленню інгаляційних доз опромінення і виконані розрахунки інгаляційних доз опромінення населення, що проживало в 30-км зоні ЧАЕС.

2. Проведено критичний аналіз експериментальних даних, отриманих у перші дні аварії на ЧАЕС, і визначені основні параметри радіаційної обстановки за методикою, запропонованої дисертантом.

3. Виконано експериментальні дослідження характеру Чорнобильських випадань 137Cs поблизу 30-км зони протягом 1987-1996 р. і визначений ефективний період T1/2 еф Чорнобильських випадань 137Cs.

4. Проведено експериментальні дослідження міграції 137Cs і 125Sb у ґрунті в 1998 р.

5. Запропонована й обґрунтована нерадіохімічна методика визначення a-випромінювачів у "гарячих частках".

6. Проведено аналіз характеристик "гарячих часток" і експериментальні виміри концентрації радіонуклідів, у тому числі a-нуклідів, за нерадіохімічною методикою.

Публікації в співавторстві написані з особистою участю дисертанта. У дисертації не використовуються ідеї чи розробки і результати, що належать співавторам публікацій.

Апробація результатів дисертації. Основні положення дисертації повідомлені й обговорені на

·

· Міжнародній Нараді по ядерній спектроскопії (Санкт-Петербург, 1998 р.)

· Щорічній конференції Інституту ядерних досліджень НАН України (Київ, 1999, 2000 р.)

· Конференції Міжнародного Чорнобильського центра (Славутич, 1999 р.)

Публікації. По темі дисертації опубліковано 9 робіт, у тому числі 7 публікацій у виді статей у профільних вітчизняних і закордонних виданнях.

Структура й обсяг дисертації. Дисертація викладена на 150 сторінках друкованого тексту, складається з вступу, огляду літератури, двох розділів власних досліджень і їхнього обговорення, висновку і висновків. Текст ілюстрований 17 малюнками і 40 таблицями. Список використаної літератури містить 121 джерел, з них 18 вітчизняних і 103 закордонних.

Основний зміст роботи

Матеріали і методи дослідження.

Для виконання поставленої задачі потрібні були експериментальні і теоретичні дослідження з використанням і розробкою відповідних методів.

Експериментальні роботи проводилися, в основному, за допомогою напівпровідникових спектроскопічних вимірів на спектрометрах з енергетичною роздільною здатністю 1.8 кеВ на g-лініях 60Co і 300 еВ на g  кеВ 241Am.

Для визначення трансуранових нуклідів була розроблена спеціальна методика, заснована на методах низькоенергетичної g- і LX-спектроскопії.

Для цього нами проведені розрахунки виходу характеристичного La-випромінювання ізотопів 239,240Pu, використовуючи дані про одиночні g-спектри в області 20-100 кеВ. Для розрахунків використовувався вираз aLi ILa/IgЧwLi, де aLi – коефіцієнт внутрішньої конверсії (КВК) на Li-оболонці, Ig – інтенсивність g-випромінювання, wLi – вихід флуоресценції. Використовуючи дані про g-спектри з розпаду ізотопів 238-240Pu, нами було визначено, що ILa(239Pu) .72±0.09, ILa(238Pu) .12±0.16, ILa(240Pu) .04±0.16. Експериментальне значення ILa(238Pu) .2±0.3, ILa(239Pu) .6±0.2. Як видно, узгодження дуже добре. Відзначимо, що ILa(238Pu) ILa(240Pu) з точністю < %. Це дуже важливо при визначенні активності з La-спектрів.

Для вимірів активності 137Cs у Чорнобильських випаданнях відбиралися проби молока, зроблені в 4 колективних і особистих господарствах Семенівського і 6 господарствах Репкінського районів Чернігівської області України, де щільність забруднення 137Cs коливалася від 37 до 370 кБк/м2 (значення 90 % квантиля близько 150 кБк/м2) . Для виключення впливу випадкових факторів через локальні випадання, різниці в харчуванні й інтенсивності метаболізму окремих тварин, проби відбиралися з об'єму молока не менш 2000 л. Корови колективних господарств випасались, як правило, на культивованих пасовищах, а особистих - на природних.

Виміри проводилися щороку в той самий час у літньо-осінній період. Кількість проб, активність яких вимірювалась в кожному господарстві, коливалася від 40 до 60 зразків. Вибір такої кількості проб обумовлений необхідністю одержання однакової похибки радіометричних і спектроскопічних даних.

Виміри проводилися як на радіометрах, так і на напівпровідникових спектрометрах.

Отримані радіометричні дані для кожного господарства розглядалися як логнормальні розподіли. З цього аналізу для 40-60 проб було отримано, що похибка середнього значення активності 137Cs не перевищує 70%.

Моделювання інгаляційної дози по доступних параметрах показано на прикладі селища Янов. Янов знаходиться на відстані 4.5 км у напрямку З-ПдЗ і був евакуйований на 3-й день після аварії. Тому інтеграл концентрації активності в повітрі брався тільки до третього дня.

Були проведені оцінки ще для п'яти населених пунктів. Пункти вибиралися як з метою порівняння, так і для демонстрації впливу відстані і часу приходу хмари й евакуації на інгаляційну дозу. Тому були обрані пункти як на малій відстані від АЕС, так і за межами зони відчуження, а також у різних напрямках від станції.

Обрані для демонстрації методології і порівняння населені пункти:

ЯНОВ 4.5 км З-ПдЗ, евакуація на 3-й день

ТОВСТИЙ ЛІС 24.6 км З, евакуація на 8-й день

ЧОРНОБИЛЬ 15.2 км ПдС, евакуація на 7-й день

КОПАЧІ 4.6 км Пд-ПдС, евакуація на 8-й день

ЧАПАЇВКА 15.1 км С-ПнС, евакуація на 8-й день

ЧИСТОГАЛІВКА 7.2 км ПдЗ, евакуація на 7-й день

Результати і їх обговорення.

Оцінка інгаляційної дози вимагає знання різних параметрів радіоактивної хмари, таких як напрямок і довжина хмари, концентрація активностей різних радіонуклідів, що вносять внесок в опромінення в повітрі. При реконструкції інгаляційної дози необхідно точне знання розподілу радіонуклідів і його інтеграла в часі для реалістичної оцінки дози. Т.ч., виникає задача про реконструкцію радіаційної обстановки в той час, для якого проводяться розрахунки доз опромінення.

Інгаляційна доза для осіб, що були евакуйовані в момент часу te після аварії і прибули в кінцевий пункт евакуації в момент tarr, визначається виразом

(1)

ai - коефіцієнт інгаляційної дози [ЗвЧБк-1]

Ci(t) - концентрація активності i-го нукліда в навколишньому повітрі в населеному пункті [БкЧм-3]

I - інтенсивність дихання [м3Чгод-1]

f - частина часу, проведеного населенням щодня за межами приміщень під час проходження хмари, %

f1 - частина часу, проведеного населенням щодня за межами приміщень (усереднена за рік) після евакуації, %

r - коефіцієнт зменшення концентрації активності аерозолю в приміщенні

Bi(t) - концентрація активності i-го нукліда в навколишньому повітрі уздовж шляху евакуації [БкЧм-3]

Di(t) - концентрація активності i-го нукліда в навколишньому повітрі в кінцевому пункті евакуації [БкЧм-3]

i - радіонукліди, істотні для формування інгаляційної дози

Підсумовування у виразі (1) проводиться по всіх радіонуклідах, викинутих з реактора в ході аварії. Хоча при аваріях на АЕС з катастрофічним викидом, таких як аварія на 4 блоці в Чорнобилі, викидається велике число радіонуклідів, інгаляційна доза істотно залежить від декількох специфічних радіонуклідів, для яких інтеграл за часом протягом проходження хмари вимагає ретельної оцінки.

Основний внесок в інгаляційну дозу вносять 131I, 106Ru, 129mTe, 132Te та ізотопи цезію 134Cs і 137Cs. Всі інші радіонукліди, включаючи 90Sr, вносять в інгаляційну дозу менше 6% загального внеску.

Крім того, поблизу реактора, тобто в зоні відчуження, необхідна більш ретельна оцінка кількості короткоживучих радіонуклідів 133I і 99Mo. Через викид паливних часток, у ближній зоні може також з'явитися додатковий внесок у дозу менш летучих радіонуклідів, таких як 95Zr, 95Nb, 99Mo, 140Ba, 141Ce і 144Ce.

Оцінка інгаляційної дози вимагає знання інтегральної концентрації активності в повітрі всіх істотних радіонуклідів протягом усього часу проходження хмари, а також розмірів частинок. Для 30-км зони існує дуже мало вимірів концентрації активності в повітрі, які є точковими вимірами і не дають інтегральної концентрації активності по всій довжині хмари. Інтеграл концентрації активності доступний тільки на території АЕС і на великих відстанях за межами зони відчуження.

Тому нами запропонований інший підхід для оцінки інгаляційної дози по доступним даним.

Як відомо, хоча в рівнях вигоряння різних паливних елементів в активній зоні реактора були відмінності, основна частина активної зони мала порівняно високі рівні вигоряння і, відповідно, порівняно подібний склад продуктів поділу. Відносно невеликі коливання складу активності в паливі, зокрема, радіонуклідів, істотних для інгаляційної дози, дозволяють вважати відношення радіонуклідів в активній зоні постійним протягом часу викиду.

Викид активності зі зруйнованого 4-го блоку в цьому випадку залежить в основному від типу викиду (вибуховий викид під час аварії чи дифузійний від розігрітого палива в наступній фазі). У наступній фазі викид залежить також від температури палива в розігрітій активній зоні. Після викиду відносні концентрації активностей у повітрі повинні змінюватися в хмарі за вітром тільки внаслідок радіоактивного розпаду.

Таким чином, відношення радіонуклідів між собою і до 137Cs порівняно постійні для кожної хмари, викинутої зі зруйнованого блоку. Оцінка цих співвідношень складає основну частину визначення інгаляційної дози.

Іншим основним параметром є час прибуття хмари та її тривалість, оскільки це впливає, унаслідок радіоактивного розпаду радіонуклідів, зокрема короткоживучих, на їх співвідношення в порівнянні зі співвідношенням у викиді. Однак, якщо інтегральна концентрація активності для одного радіонукліда (наприклад, 137Cs) визначається методом, що описується нижче, то інтегральна концентрація активності інших радіонуклідів також може бути визначена з відношень радіонуклідів. Відхилення внаслідок радіоактивного розпаду в цьому випадку залежать тільки від часу прибуття й істотні тільки для короткоживучих радіонуклідів, таких як 99Mo, 132Te і 133I.

Оскільки була можливість визначити осадження 134Cs і 137Cs на ґрунті також на набагато більш пізньому етапі після аварії, просторовий розподіл осадженого цезію є дуже добре дослідженим параметром для 30-км зони і відомий набагато краще, ніж осадження інших, зокрема, короткоживучих радіонуклідів. Тому найкращим способом визначення концентрації активностей на ґрунті інших радіонуклідів, що не були виміряні вчасно на всіх ділянках після аварії, є вимір відношень активностей цих радіонуклідів і 137Cs.

Оцінка таких відношень може бути згрупована в два типи, визначення відношення ізотопів і визначення відношення різних радіонуклідів (різні елементи, можливо, з різними властивостями при викиді відповідно до розвитку аварії) один до одного і до 137Cs. Для деяких радіонуклідів, які важко виміряти, таким способом може бути отримана правдоподібна оцінка їхньої концентрації, незважаючи на відсутність реальних вимірів чи наявність вимірів, що не дуже надійні.

Співвідношення ізотопів, природно, не залежить від місця виміру активності, на відміну від цього, відношення радіонуклідів різних елементів необов'язково зберігається згодом. У залежності від часу викиду і його відповідних характеристик (наприклад, температура активної зони) очікуються і спостерігалися істотні розходження у відношенні нуклідів у викидах після Чорнобильської аварії.

Перша хмара, що рухалася на захід, несла викид вибухової фази, коли розкрита активна зона не була так нагріта, як на наступних етапах. Друга хмара, що рухалася на північ - північний схід, несла викид активності з активної зони, що повільно розігрівалася, тоді як третя хмара, що рухалася в основному на південь, характеризувалася викидом із сильно розігрітої (до температури понад 2000°C) активної зони, у якій в значній мірі були присутні також менш летучі радіонукліди, такі як молібден, стронцій, цирконій, рутеній і барій. На цьому етапі, схоже, також збільшився викид йоду в порівнянні з викидом цезію.

Відношення активностей для західного і північного слідів дуже схожі. Тому в рамках даної роботи відношення для цих двох напрямків будуть вважатися однаковими.

Для південного сліду кожне відношення буде збільшуватися на коефіцієнт корекції, щоб врахувати розходження у відношеннях для шляху південного викиду (більш пізня фаза).

Аналіз відношень різних радіонуклідів до 137Cs у залежності від відстані від ЧАЕС у межах перших 170 км показав, що вони описуються наступними формулами:

90Sr/137Cs: r = 0.3683 Ч e-0.0171d 95Zr/137Cs: r = 26.844 Ч e-0.0253d

99Mo/137Cs: r = 3.8077 Ч e-0.006d 103Ru/137Cs: r = 2.3241 Ч e-0.0005d (2)

132Te/137Cs: r = 17 131I/137Cs: r = 17.561 Ч e-0.0008d

140Ba/137Cs: r = 21.174 Ч e-0.0179d 144Ce/137Cs: r = 6.1986 Ч e-0.0172d

Відповідно до зменшення відношення активностей радіонукліди можуть бути об'єднані в групи з різною швидкістю осадження і, відповідно, розмірами частинок. Відповідно до цього нами виділені три групи:

·

· елементи зі зменшенням відношення до значень від 10% до 2% у порівнянні зі значеннями поблизу АЕС

· елементи зі зменшенням відношення до значень менш 2% у порівнянні зі значеннями поблизу АЕС

Як відомо, протягом періоду найсильнішого забруднення території 30-км зони відчуження в ній не спостерігалося атмосферних опадів. При відсутності опадів існує просте співвідношення між інтегральною концентрацією активності й осадженням, по якому можна одержати інтегральну концентрацію активності в повітрі, якщо відома швидкість осадження. Сухе осадження конкретного радіонукліда на ґрунт залежить від інтегральної концентрації активності в повітрі як

Ai = Ci Ч vgi (3)

Ai - осадження активності i-го нукліда на ґрунт [Бк/м2]

Ci - інтегральна концентрація активності в повітрі i-го нукліда [БкЧч/м3]

vgi - швидкість осадження i-го нукліда [м/с]

Таким чином, у місцевості, де протягом основний період випадань не було дощів, осадження радіонуклідів на ґрунт може прямо корелювати з інтегральною концентрацією активності в повітрі і, відповідно, з інгаляційною дозою.

На підставі вищевикладеного для будь-якого пункту проходження хмари за вітром інтегральна концентрація активності в повітрі кожного викинутого радіонукліда для всього проходження хмари може бути отримана з осаджень 137Cs на ґрунті за допомогою наступної формули:

(4)

Ci(r) - інтегральна концентрація активності в повітрі i-го радіонукліда на відстані r від реактора [БкЧч/м3]

ACs137 - активність осадженого на ґрунт 137Cs у кожній крапці [кБк/м2]

Ri - відношення i-го радіонукліда до 137Cs

cdir - поправочний коефіцієнт для західної, північної і південної хмари

vgi - швидкість осадження [мм/з]

t - підсумовування по кожному дню, починаючи з появи хмари T1

T2 - закінчення осадження чи день евакуації

Dt - потужність дози на місцевості в день t (виправлена на t=0)

Dmax - максимальна потужність дози (після проходження основної частини хмари, виправлена на t=0)

Відповідність між осадженням на ґрунт і інтегральну концентрацію активності в повітрі, задана формулою (3), вірна лише для довгоживучих радіонуклідів, що практично не розпадаються за час проходження хмари. Для нуклідів з коротким періодом напіврозпаду при тривалому проходженні хмари варто застосовувати корекцію на розпад. Для цього необхідно знати зміну концентрації активності в повітрі з часом. Через відсутність реальних вимірів концентрації активності в повітрі нами пропонується її зміну одержувати з того факту, що щоденне осадження активності на ґрунті пропорційно концентрації активності в повітрі, якщо не було вологого осадження. Оскільки вимірювана потужність дози пропорційна осадженню на ґрунті, зростання потужності дози пропорційне інтенсивності осадження за одиницю часу і, відповідно, інтегральній концентрації активності в повітрі.

Таким чином, зміна потужності дози з дня на день, розділена на максимум потужності дози (закінчення осадження), пропорційна щоденному осадженню з першого до останнього дня проходження хмари. При такому щоденному підсумовуванні змін потужності дози радіоактивний розпад короткоживучих радіонуклідів враховується краще, ніж при припущенні однократного осадження в якийсь умовний день під час проходження хмари.

Після аварії потужність дози щодня вимірювалася співробітниками спецгруп спостереження в кожному з 49 населених пунктів 30-км зони. Ці виміри потужності дози містять внесок зовнішнього опромінення як від хмари, так і від осадження на ґрунті. У випадку тільки сухого осадження внесок хмари в зовнішню дозу буде істотним, можливо до 60 %, з великою часткою опромінення від інертних газів, що не осаджуються на ґрунті. Однак для цілей визначення активності в повітрі в кожен день після аварії це несуттєво. Оскільки концентрація активності в повітрі в кожен день визначається по різниці потужності дози з дня на день, впливом хмари на результат можна зневажити. У порівнянні з цим, вплив розпаду обложених радіонуклідів на потужність зовнішньої дози більш істотний і повинен враховуватися при оцінці.

Відношення (Dt-Dt-1)/Dmax, що використовується при визначенні щоденної частки осадження радіонуклідів і, тим самим, інтегральної концентрації активності, повинне бути скоректоване на розпад, оскільки, як показав аналіз даних, потужність дози D для типового вектора радіонуклідів, викинутих у цій аварії, зменшується з часом приблизно як

D(t) = 0.8 D0 e - lTe-132 t + 0.08 D0 e - lI-131 t + 0.12 D0 const (5)

Таким чином, потужність дози Dt і максимальна потужність дози Dmax коректуються формулою (6) для одержання щоденної частки інтегральної концентрації активності:

(6)

Якщо не застосовувати корекцію внаслідок розпаду, більшість значень стають негативними після максимуму осадження, що приведе до негативної концентрації активності в повітрі після основних випадань.

Таким чином, нами отримано, що інтегральна концентрація активності в повітрі для i-го радіонукліда визначається з виразу:

(7)

fi(r) - функція зменшення відносини з відстанню від АЕС унаслідок різних швидкостей осадження.

Оцінка по формулі (7) і взяття суми від T1 до T2, де T2 > T(Dmax) (після максимуму потужності дози) дає інтеграл концентрації активності протягом усього проходження хмари. Застосування цього інтеграла для оцінки інгаляційної дози дає її величину для осіб, що перебували в населеному пункті протягом усього часу проходження хмари.

Для одержання реальної інгаляційної дози для жителів конкретного населеного пункту, евакуйованих у конкретний день, підсумовування повинне проводитися від T1 до дня евакуації.

У цьому випадку інгаляційна доза Heff людей, що знаходились на відкритій місцевості, через яку проходила забруднена хмара, протягом 24 годин, дається вираженням:

(8)

Heff - інгаляційна доза [Зв]

ai - коефіцієнт інгаляційної дози i-го радіонукліда [Зв/Бк]

Ci - інтеграл концентрації активності i-го нукліда в зовнішньому повітрі [БкЧч/м3]

ci(t) - концентрація активності i-го нукліда в зовнішньому повітрі [Бк/м3]

I - інтенсивність дихання [м3/год]

f - частина часу, проведеного щодня за межами приміщення під час проходження хмари

r - коефіцієнт зменшення концентрації аерозольної активності при перебуванні в приміщенні

Унаслідок того, що житлові будинки в 30-км зоні не мали досить щільних вікон і дверей, і того факту, що, за інформацією очевидців, чимало жителів проводили багато часу на вулиці в період Чорнобильської аварії через переважно жарку в той час погоду і відсутність необхідних рекомендацій від влади, коефіцієнт зменшення r вважався рівним 1. Результати розрахунків Heff обговорюються нижче.

Експериментальні дослідження властивостей "гарячих частинок", Чорнобильських випадань, міграції радіонуклідів у ґрунті.

Для виконання поставленої задачі визначення вмісту плутонію в навколишньому середовищі є одним з найважливіших факторів, що впливають на формування дозових навантажень, а також одним з основних факторів ризику, що приводять до різних захворювань, у т.ч. онкологічних. У той же час ізотопи плутонію найбільш важкодоступні для вимірів.

Для визначення активності Pu і Am нами були проведені дослідження g- і LX-переходів в області 5-150 кеВ "гарячих частинок" з 30-км зони ЧАЕС, зони першого атомного вибуху 1949 р. і першого термоядерного 1953 р.. Виміри проводилися на напівпровідникових спектрометрах з Ge-детекторами з об'ємом 1 см3 і 12 см3, що мають вхідні берилієві вікна. Характерний спектр приведений на Рис.1.

Рис.1. LX-спектр Чорнобильської "гарячої частинки".

Для Чорнобильських "гарячих частинок" нами вперше отримане роздільний вміст 239Pu і 240Pu, їх співвідношення виявилося рівним 1:1.5 відповідно.

Для визначення активності 241Pu досліджували іонізацію атома при b-розпаді. У даній роботі вперше спостерігалося La-випромінювання Am, що обумовлене процесом іонізації L3-оболонки Am при b-розпаді 241Pu (див. Рис.1).

Як видно зі спектрів LX-випромінювання, за даною методикою з високою точністю визначаються активності 238,240Pu і 239Pu по 241Am. Даний метод становить особливий інтерес при визначенні часу кампанії твелів (t), тому що T1/2(241Pu)  років і його наробіток найбільш чуттєвий до t.

Поводження Чорнобильських випадань поблизу 30-км зони ЧАЕС вивчалося по вимірам активності 137Cs у молоці. Дослідження динаміки зниження концентрації 137Сs у молоці має значні переваги, тому що вимір вмісту 137Сs у молоці забезпечує одержання середньої цифри для великої площі при доборі проб з великих об'ємів молока. Це значно послабляє фактор нерівномірності розподілу опадів по активності.

Нами були також проведені дослідження Чорнобильських випадань 137Cs поблизу 30-км зони. Важливою особливістю даних досліджень є те, що ослаблення концентрації 137Сs від опадів у навколишньому середовищі після випробувань ядерної зброї й у результаті аварії на ЧАЕС принципово відрізняються. Повна кількість опадів 137Сs після випробувань ядерної зброї була на два порядки більше, ніж після Чорнобильської аварії. Прямі дослідження довгострокового поводження 134,137Cs у навколишньому середовищі й у продуктах харчування при ядерних вибухах не були однозначними через тривалість опадів, що продовжувалися кілька років, причому їхня інтенсивність мінялася.

У той же час аварія на ЧАЕС дуже подібна з короткостроковими опадами, типовими для більшості випадкових викидів, тому по зменшенню концентрації 137Сs чорнобильського походження дані про ефективний період напіввтрат T1/2 еф 134,137Cs можуть бути отримані з великою вірогідністю.

Питомі активності й ефективний період напіввиведення 137Cs (T1/2 еф), отримані з аналізу g-спектроскопічних і радіометричних даних (1991-1996 р.), добре узгоджуються. Усереднені результати більш ніж 40 вимірів у кожному році приведені на Рис.2. Як видно, у всіх господарствах з 1987 р. питома активність 137Cs у молоці плавно зменшується, при цьому ефективний період напіввиведення 137Cs міняється від 580 до 720 днів (T1/2 еф ±70), що менше, ніж відповідна величина, отримана при аналізі глобальних випадань (T1/2 еф = .5 р., Мюк, 1988).

Рис.2. Виміри активності 137Cs у пробах молока, відібраних поблизу 30-км зони

а) Репкінський р-н, б) Семеновський р-н.

Різними точками позначені проби молока з різних господарств.

У запропонованій нами методиці відтворення параметрів радіаційної обстановки в 30-км зоні ЧАЕС використовується відношення активності різних радіонуклідів до активності 137Cs. При цьому дуже важливо знати поведінку активності 137Cs у часі.

Для цього були виміряні питомі активності ізотопів 134,137Cs і 125Sb по шарах товщиною 3 і 5 см на двох площадках спостереження: "Розріз 11" і "Розріз-31" у Брянській області Росії. Ґрунт – чорнозем. Ландшафт – луг без дерев і високих будівель; обгороджені площадки не використовуються у сільгоспопераціях і не піддані неатмосферному антропогенному втручанню. З кожного шару пробовідбiрником діаметром 50 мм відбиралося по п'ять проб гомогенної суміші для кожного шару, відбиралася аліквота масою ”1кг для заповнення посудини Марінелі об'ємом 1 л. Виміри виконувалися в геометрії: "Марінель-1Л" на низькофоновому гамма-спектрометрі з детектором типу GEM об'ємом 185 см3 фірми "ORTEC".

На Рис.3а представлені результати виміру 137Cs і 125Sb на площадці "РОЗРІЗ-11", з поверхневою густиною забруднення по цезію-137 близько 10 Ки/кв.км. На Рис.3б – результати виміру 137Cs і 125Sb на площадці "РОЗРІЗ-31" (поверхневе забруднення 137Cs ” Ки/кв.км.). З рисунків видно – сурма перерозподілилася всередину трохи більше, ніж цезій, що свідчить про більш високу її рухливість порівняно з цезієм.

Рис.3. Вертикальна міграція 137Cs і 125Sb у 1999 р.

Як бачимо, на обох площадках характер розподілу активностей цих ізотопів має загальні тенденції: цезій і сурма "пішли" з поверхні на глибину, у середньому, від 5-ти до 20-ти сантиметрів; а також, помітне перевищення швидкості вертикальної міграції 125Sb над швидкістю міграції 137Cs. Очевидно, що концентрація цезію-137 у верхньому 5-см шарі не може бути прийнята за істинну концентрацію цього ізотопу в родючому шарі ґрунту, як приймалося раніше. Так, наприклад, розрахунок дозових навантажень за вимірами активності тільки 5-см шару буде невірним, оскільки не враховує випромінювання більш глибоких шарів, у яких знаходиться зараз ”80% сумарної активності 137Cs.

Аналогічні процеси вертикальної міграції 137Cs мають місце і для дерено-підзолистих і торф'яно-глейових ґрунтів (Ільїн, 1993). І хоча в дернових ґрунтах рухливість цезію помітно менше, ніж у торф'яно-глейових, однак очевидна тенденція до проникнення радіонуклідів на глибину 5-15 см за 8 років після Чорнобильської аварії.

Звідси можна зробити висновок, що через 10 років після аварії на ЧАЕС відбір проб ґрунту варто проводити до глибини 20-25 см, на відміну від раніше прийнятої глибини 5 см. Очевидне також зміщення на 10-15 см у глибину найбільш активних шарів, що містять 137Cs, і при розрахунку, наприклад, дозових навантажень на населення за даними пробовідбору необхідно враховувати "екранування" гамма-випромінювання зазначеним шаром ґрунту.

Інгаляційні дози розраховувалися як з урахуванням отриманих експериментальних даних, так і спираючись на результати вимірів параметрів радіаційної обстановки в 1986 р.

Використовуючи отримані дані про реконструйовану радіаційну обстановку в 30-км зоні ЧАЕС, за допомогою виразу (8) були розраховані інгаляційні дози.

Відзначимо, що коефіцієнт зменшення r вважався рівним 1 (не було зменшення надходження аерозольної активності завдяки перебуванню в приміщенні). Це може привести до завищеної оцінки інгаляційної дози, однак уявляється реалістичним з урахуванням практичної відсутності рекомендацій влади і відповідного поводження населення під час і після аварії.

Необхідно також відзначити, що для врахування розміру часток при оцінці інгаляційної дози для дорослого населення (> 17 років) були виконані розрахунки як для аерозольної суміші, де всі радіонукліди характеризуються середнім розміром 1 mм, так і для суміші, де менш летучі, зв'язані з паливом радіонукліди містяться в аерозолях з розмірами 5 mм.

За допомогою інтегралів концентрації активності, обчислених до дня евакуації, був оцінений внесок в інгаляційну дозу кожного нукліда для кожної вікової групи. Підсумовуючи по всіх радіонуклідах, одержимо загальну інгаляційну дозу. Результуюча інгаляційна доза (ефективна доза) для Янова складає: 186 мЗв для однорічної дитини і 102 мЗв для дорослої людини. Дані про реконструкцію інтегральної концентрації активності й інгаляційної дози для населеного пункту ЯНОВ приведені в Табл.1, 2. Графічний розподіл по радіонуклідах приведено на Рис.4.

Рис.4. Внесок різних радіонуклідів в інгаляційну дозу населення Янова.

Таблиця 1. Реконструйована інтегральна концентрація активності радіонуклідів у повітрі в перші дні аварії для населеного пункту Янов.

Інтеграл концентрації активності в повітрі, БкЧгод/м3

радіо- нуклід сума до евакуації сума від усієї хмари 26 квітня 27 квітня 28 квітня 29 квітня 30 квітня 1 травня 2 травня

89Sr 2.1 E5 1.3 E6 3.5 E4 7.2 E4 1.0 E5 2.4 E5 8.5 E4 9.2 E4 6.2 E5

90Sr 2.8 E4 1.8 E5 4.6 E3 9.6 E3 1.4 E4 3.3 E4 1.2 E4 1.3 E4 8.9 E4

91Sr 1.4 E4 1.4 E4 9.4 E3 3.4 E3 8.6 E2 3.5 E2 2.2 E1 4.2 E0 5.0 E0

95Zr 9.7 E5 5.8 E6 1.6 E5 3.3 E5 4.8 E5 1.1 E6 3.9 E5 4.3 E5 2.9 E6

95Nb 9.5 E5 5.5 E6 1.6 E5 3.2 E5 4.6 E5 1.1 E6 3.8 E5 4.1 E5 2.7 E6

99Mo 2.2 E6 6.9 E6 5.0 E5 8.2 E5 9.2 E5 1.7 E6 4.7 E5 4.0 E5 2.2 E6

103Ru 1.9 E6 1.1 E7 3.2 E5 6.6 E5 9.5 E5 2.2 E6 7.7 E5 8.4 E5 5.7 E6

106Ru 4.4 E5 2.7 E6 7.1 E4 1.5 E5 2.2 E5 5.0 E5 1.8 E5 2.0 E5 1.4 E6

129mTe 8.8 E5 5.1 E6 1.5 E5 3.0 E5 4.3 E5 9.7 E5 3.5 E5 3.8 E5 2.5 E6

132Te 8.7 E6 2.9 E7 1.9 E6 3.2 E6 3.7 E6 6.9 E6 2.0 E6 1.8 E6 1.0 E7

131I 6.4 E6 3.1 E7 1.2 E6 2.3 E6 3.0 E6 6.4 E6 2.1 E6 2.2 E6 1.4 E7

133I 2.4 E6 3.2 E6 9.2 E5 8.6 E5 5.7 E5 5.9 E5 9.6 E4 4.8 E4 1.5 E5

134Cs 4.5 E5 2.8 E6 7.4 E4 1.6 E5 2.3 E5 5.2 E5 1.9 E5 2.1 E5 1.4 E6

136Cs 1.7 E5 8.9 E5 3.0 E4 5.8 E4 8.0 E4 1.8 E5 6.1 E4 6.4 E4 4.2 E5

137Cs 8.3 E5 5.1 E6 1.4 E5 2.8 E5 4.1 E5 9.5 E5 3.5 E5 3.8 E5 2.6 E6

140Ba 9.2 E5 4.8 E6 1.6 E5 3.2 E5 4.4 E5 9.7 E5 3.3 E5 3.5 E5 2.3 E6

141Ce 3.8 E5 2.2 E6 6.5 E4 1.3 E5 1.9 E5 4.3 E5 1.5 E5 1.6 E5 1.1 E6

144Ce 2.4 E5 1.5 E6 3.9 E4 8.0 E4 1.2 E5 2.7 E5 9.8 E4 1.1 E5 7.4 E5

239Np 9.9 E0 2.8 E1 2.3 E0 3.6 E0 3.9 E0 6.8 E0 1.8 E0 1.5 E0 7.7 E0

239Pu 7.7 E0 4.7 E1 1.3 E0 2.6 E0 3.8 E0 8.8 E0 3.2 E0 3.5 E0 2.4 E1

Для кожного населеного пункту основний внесок у дозу вносить 131I. Цей очікуваний результат спостерігався практично у всіх країнах Європи. Однак цікаво відзначити, що відносний внесок 131I у дозу усередині 30-км зони не вище, ніж за її межами чи на великих відстанях за вітром. У той же час у населених пунктах, розташованих поблизу АЕС і підданих радіоактивним випаданням відразу після аварії, відносний внесок 132Te і 106Ru стає майже настільки ж істотним, як і внесок 131I. Це, зокрема, справедливо, якщо евакуація пройшла швидко, наприклад, на 3-й день, як у Янові, чи для південного напрямку, де викид 106Ru дав значний внесок.

На другому місці по важливості внеску в дозу після 131I йдуть 132Te або 106Ru, в залежності від відстані до АЕС і часу приходу хмари. Внесок 132Te був вище в селищах, розташованих ближче й евакуйованих раніше, і нижче для селищ на периферійній частині 30-км зони, тоді як у південному напрямку (більш пізній викид зі зруйнованого 4-го блоку) відносний внесок майже такий, як від 131I.

Таблиця 2. Інгаляційна доза (ефективна доза), отримана населенням різного віку в населеному пункті Янов

Інгаляційна (ефективна) доза, Зв

радіо- Вік, років

нуклід 0-1 1-2 2-7 7-12 12-17 >17

89Sr 8.3 E-4 1.1 E-3 9.8 E-4 1.3 E-3 1.2 E-3 1.1 E-3

90Sr 5.1 E-4 6.8 E-4 6.6 E-4 9.5 E-4 1.1 E-3 8.9 E-4

91Sr 2.3 E-6 3.3 E-6 2.6 E-6 2.8 E-6 1.9 E-6 5.4 E-6

95Zr 2.3 E-3 3.4 E-3 3.4 E-3 4.3 E-3 4.6 E-3 3.1 E-3

95Nb 7.7 E-4 1.1 E-3 1.1 E-3 1.4 E-3 1.5 E-3 1.1 E-3

99Mo 1.6 E-3 2.2 E-3 1.8 E-3 2.2 E-3 2.0 E-3 2.0 E-3

103Ru 2.6 E-3 3.6 E-3 3.5 E-3 4.5 E-3 4.7 E-3 4.1 E-3

106Ru 7.3 E-3 1.1 E-2 1.0 E-2 1.2 E-2 1.1 E-2 1.1 E-2

129mTe 2.1 E-3 2.5 E-3 1.9 E-3 1.8 E-3 1.2 E-3 1.0 E-3

132Te 2.3 E-2 3.4 E-2 2.7 E-2 2.4 E-2 1.8 E-2 1.4 E-2

131I 5.6 E-2 1.0 E-1 8.6 E-2 8.1 E-2 5.7 E-2 4.2 E-2

133I 5.4 E-3 9.3 E-3 7.0 E-3 5.9 E-3 4.2 E-3 3.1 E-3

134Cs 6.0 E-4 7.3 E-4 8.5 E-4 1.6 E-3 2.3 E-3 2.6 E-3

136Cs 1.5 E-4 1.9 E-4 1.8 E-4 2.2 E-4 1.9 E-4 1.8 E-4

137Cs 8.7 E-4 9.8 E-4 1.1 E-3 2.0 E-3 3.0 E-3 3.4 E-3

140Ba 3.0 E-3 4.0 E-3 3.6 E-3 4.6 E-3 4.6 E-3 4.9 E-3

141Ce 6.4 E-4 9.3 E-4 8.7 E-4 1.2 E-3 1.3 E-3 9.1 E-4

144Ce 5.4 E-3 8.3 E-3 7.5