ОДЕСЬКИЙ НАЦІОНАЛЬНИЙ ПОЛІТЕХНІЧНИЙ УНІВЕРСИТЕТ

Частоколенко Ігор Павлович

УДК 532. 72: 541. 15

КОНЦЕПЦІЯ ЧАСУ ЗАПІЗНЕННЯ В ЗАДАЧАХ МАКРОПЕРЕНОСУ РАДІОАКТИВНИХ РЕЧОВИН В ГЕТЕРОГЕННИХ СЕРЕДОВИЩАХ

01.04.01 – фізика приладів, елементів і систем

АВТОРЕФЕРАТ

дисертації на здобуття наукового ступеня

кандидата фізико-математичних наук

Одеса – 2002

Дисертацією є рукопис

Робота виконана в Черкаському інституті пожежної безпеки імені Героїв Чорнобиля Міністерства освіти і науки України.

Науковий керівник кандидат фізико-математичних наук,

професор Акіньшин Валерій Дмитрович,

Інститут соціального управління, економіки і права, ректор інституту (м.Черкаси)

Офіційні опоненти: доктор фізико-математичних наук

Павлович Володимир Миколайович,

Науковий центр “Інститут ядерних досліджень” НАН України, завідувач відділом фізики теорії реакторів

доктор технічних наук, професор

Дмитрієв Сергій Олександрович,

Об'єднаний еколого-технологічний і науково-дослідний центр зі знешкодження радіоактивних відходів та охорони навколишнього середовища – Державне унітарне підприємство “Радон”,

м. Москва, заступник директора

Провідна установа Національний технічний університет України “Київський політехнічний інститут”, кафедра атомних електростанцій та інженерної теплофізики, Міністерства освіти і науки України, м.Київ

Захист відбудеться 27 грудня 2002 р. о 1600 год. на засіданні спеціалізованої вченої ради Д 41.052.06 Одеського національного політехнічного університету за адресою: 65044, м. Одеса, пр. Шевченка, 1.

З дисертацією можна ознайомитись у бібліотеці Одеського національного політехнічного університету за адресою: 65044, м. Одеса, пр. Шевченка, 1.

Автореферат розісланий 27 листопада 2002 р.

Вчений секретар

спеціалізованої вченої ради Шевчук В.Г.

ЗАГАЛЬНА ХАРАКТЕРИСТИКА РОБОТИ

Дослідження процесів макропереносу в системі дифундуюча домішка –пористе середовище є важливою задачею для розуміння фізики процесів в елементах і приладах, що вже маються чи можуть бути створені для вивчення релаксації фізичних систем, які мають широку область застосування від наземних технологій до проблем авіаційно-космічної техніки. Механізми макропереносу в пористих середовищах визначають швидкість багатьох процесів, які спостерігаються в природі і застосовуються в різних технологіях. Прикладами таких процесів також можуть служити гетерогенні фізико-хімічні явища в пористих середовищах (сушка, сорбція, каталіз, хроматографія, відокремлення радіоактивних домішок). Перенос газів під дією градієнтів тиску і концентрації лежить в основі розробки новітніх технологій: термоядерний синтез, поділ ядер урану в негерметичних твелах гелієвих реакторів, імпульсна газова динаміка та ін.

Зокрема, деякі аспекти цієї проблеми мають важливе значення для ядерної енергетики, де однією з основних задач є проведення оцінок радіоактивності, яка формується в результаті можливого витоку радіоактивних речовин з різного роду апаратів, установок, реакторів і т.д. Вивчення подібних процесів має ряд специфічних рис, зумовлених радіоактивним розпадом. Перш за все ця специфіка проявляється в тому, що прямі експериментальні методи дослідження процесів витоку дуже ускладнені як з технологічної точки зору, так і з міркувань радіаційної безпеки внаслідок необхідності мати справу з радіоактивними матеріалами. Тому особливо актуальною стає орієнтація на експериментальні дані з переносу стабільних ізотопів.

Актуальність теми. Для дослідження характеристик переносу стабільних ізотопів важливим є визначення яким саме з цих характеристик необхідно надати перевагу і яким чином за цими виміряними величинами можна робити висновок про здатність даної системи до формування активності. Однак питання обґрунтованості і, отже, ступеня вірогідності отриманих на основі подібних даних оцінок ймовірних активностей на сьогодні розроблені недостатньо. Виявлення взаємозв'язків, які дозволяють за виміряними величинами тих або інших характеристик переносу стабільних ізотопів безпосередньо робити висновок про здатність системи до формування радіоактивності, є специфічно важливим напрямком теоретичних досліджень, актуальним у рамках загальної проблеми вивчення переносу радіоактивних речовин у гетерогенних середовищах.

Зв'язок роботи з науковими програмами, планами, темами. Робота пов'язана з планами держбюджетної науково-дослідної роботи "Дослідження індивідуального часу запізнення та переносу радіоактивних речовин у гетерогенних середовищах" (№ державної реєстрації 0198U005493) Програми науково-дослідних робіт Міністерства освіти і науки України.

Роль автора у виконанні цієї роботи полягала в дослідженнях нестаціонарної дифузії радіоактивної домішки в круглому каналі із сорбуючими стінками, вивченні взаємозв'язку між часом запізнення і середнім часом перебування в системі атомів стабільних ізотопів й розробці теоретичної моделі дифузійного переносу домішки в біпористому сорбенті.

Мета і задачі дослідження. Метою роботи є розробка концепції часу запізнення в процесах переносу радіоактивних речовин у гетерогенних середовищах з урахуванням можливого впливу радіоактивного розпаду на механізм переносу.

Для реалізації цієї мети необхідно було розв'язати такі задачі:

·

· розробити методику отримання точних аналітичних виразів для такої характеристики переносу речовини як час запізнення на основі стаціонарних розв'язків відповідних задач переносу;

· побудувати математичну модель нестаціонарної дифузії радіоактивної домішки в круглому каналі із сорбуючими стінками (ізотерма Генрі);

· знайти розв'язок нестаціонарної задачі конвективної дифузії радіоактивної сорбуючої домішки в круглому каналі;

· розробити теоретичну модель дифузійного переносу домішки в біпористому сорбенті.

Наукова новизна отриманих результатів, полягає в тому що:

1. На підставі методу функцій розподілу за часом перебування в системі частинок диспергованої фази (РЧП) розроблено концепцію часу запізнення в процесах макропереносу радіоактивного компонента з урахуванням можливого впливу радіоактивного розпаду на механізм переносу.

2. Вперше встановлено характер взаємозв'язку відносного витоку, середнього часу перебування в системі атомів стабільного ізотопу і часу запізнення.

3. Вперше в області зображень перетворення Лапласа за часовою змінною знайдено аналітичний розв'язок нестаціонарної задачі конвективної дифузії радіоактивної сорбованої домішки з урахуванням параболічного профілю швидкостей потоку носія.

4. Отримано нові вирази для інтегралів, які містять добуток вироджених гіпергеометричних функцій.

5. Запропоновано нову модель дифузійного переносу домішки в біпористому сорбенті.

Практичне значення отриманих результатів. Результати дисертації можуть бути використані при створенні нових технологій у приладобудуванні, в ядерній енергетиці, імпульсній газовій динаміці, в галузі термоядерного синтезу, а також для опису мікропроцесів у природі й сучасних технологіях (газообмін у рослинах, гетерогенні фізико-хімічні явища в пористих середовищах: горіння, сорбція, каталіз; відділення радіоактивних домішок і т.д.). Проведене в роботі обґрунтування оцінок можливих величин відносного витоку радіоактивних речовин за часом запізнення переносу їх стабільних ізотопів представляє інтерес при проектуванні нових типів ядерних реакторів, які володіють підвищеною надійністю. Розроблена методика отримання аналітичних виразів для часу запізнення підвищує можливості стандартної методики визначення часу запізнення в дослідженнях процесів переносу в гетерогенних середовищах за рахунок залучання більш складних теоретичних моделей. Отриманий аналітичний розв'язок задачі про конвективну дифузію радіоактивної сорбованої домішки, який дозволяє розраховувати радіальні профілі концентрації, може бути використано для задач гетерогенного каталізу і капілярної хроматографії.

Об'єкт дослідження - нерівноважна фізична система пористе середовище - дифундуюча домішка.

Предмет дослідження - фізичні процеси переносу речовин в гетерогенних середовищах.

Методи дослідження:

·

· методи операційного числення для розв'язування нестаціонарних задач переносу;

· варіаційні методи для побудови наближених розв'язків;

· метод комп'ютерного моделювання при вивченні процесів переносу;

· методи теорії ймовірностей і математичної статистики для обробки експериментальних результатів.

Особистий внесок здобувача. Всі результати, які складають основний зміст дисертації, отримані особисто автором, а саме:

1. Здійснено поширення основних ідей методу функцій розподілу за часом перебування в системі частинок диспергованої фази на випадок довільного механізму переносу радіоактивного компонента з урахуванням можливого впливу радіоактивного розпаду на механізм переносу.

2. Розроблено методику отримання точних аналітичних виразів для часу запізнення на основі стаціонарних розв'язків відповідних задач переносу (в тому числі і певного класу нелінійних задач).

3. Запропоновано двовимірну модель, яка описує нестаціонарну дифузію радіоактивної домішки в круглому каналі із сорбуючими стінками (ізотерма Генрі). Знайдено аналітичний розв'язок нестаціонарної задачі і вирази для відносного витоку і часу запізнення.

4. Знайдено розв'язок нестаціонарної задачі про конвективну дифузію радіоактивної сорбованої домішки в круглому каналі.

5. Отримано деякі відсутні в довідниковій літературі вирази для інтегралів, які містять добуток вироджених гіпергеометричних функцій.

6. Запропоновано теоретичну модель дифузійного переносу домішки в біпористому сорбенті, на основі якої за експериментально виміряним часом запізнення дифузії парів йоду в біпористому оксиді алюмінію знайдено енергію адсорбції йоду.

Апробація результатів дисертації. Основні положення і результати дисертації доповідалися й обговорювалися на Міжнародній конференції “Гидромеханика в инженерной практике” (Київ, 1996), 20 International Symposium on Rarefied Gas Dynamics (China, 1997), VI Міжнародній конференції "Гідроаеромеханіка в інженерній практиці" (Харків, 2001), Second International Workshop “Diffusion and diffusional phase transformations in alloys” (Cherkasy, Ukraine, 2001).

Публікації. Основні результати дисертації опубліковані в 8 наукових працях, в тому числі 6 статтях і 2 в матеріалах конференції.

Структура дисертації. Дисертаційна робота складається із вступу, п'яти розділів, висновків і списку літератури з 122 найменувань. Робота містить 142 сторінки тексту, 18 рисунків і 2 додатки.

ОСНОВНИЙ ЗМІСТ РОБОТИ

У вступі обґрунтована актуальність питань, яким присвячена дисертація, поставлена мета роботи, сформульовані положення, які виносяться на захист і стисло викладений зміст роботи.

В першому розділі наведений огляд стану в сфері вивчення процесів переносу радіоактивних речовин у гетерогенних середовищах і визначені задачі дисертаційної роботи. В існуючих дослідженнях розроблений метод дослідження структури гідродинамічних течій в апаратах хімічної технології, в основі якого лежить введення функцій розподілу за часом перебування (функцій РЧП).

Зазначено, що в даний час відсутні теоретичні роботи з поширення ідей методу функцій РЧП на випадок довільного механізму переносу радіоактивної речовини з урахуванням можливого впливу радіоактивного розпаду на механізм переносу.

На основі проведеного літературного огляду сформульована мета роботи.

В другому розділі встановлений взаємозв'язок між такими характеристиками переносу радіоактивної речовини як відносний виток, середній час перебування в системі і час запізнення. Розроблена методика отримання точних аналітичних виразів для часу запізнення і продемонстровано її застосування до деяких задач масопереносу.

Безвідносно до механізму переносу, здійснюючого підведення радіоактивної речовини до виходу з даної системи, здатність останньої до формування активності оточуючого середовища можна охарактеризувати величиною відносного витоку

F(l)=JK(l)/[JH(l)+I0], (1)

де JH(l), JK(l) — повні стаціонарні потоки радіоактивного компонента на вході і виході розглянутої зони переносу відповідно, а I0 — повна потужність джерел радіоактивної речовини, які діють в зоні переносу, якщо вони існують, l — стала радіоактивного розпаду.

Очевидно, що величина відносного витоку визначається середнім часом, протягом якого атоми радіоактивної речовини знаходяться в зоні переносу. Існує достатньо розвинений метод дослідження процесів переносу в апаратах хімічної технології, в основі якого лежить розгляд функцій розподілу за часом перебування в системі частинок диспергованої фази (метод функцій РЧП). Проте він розвинений в основному стосовно дослідження структури стаціонарних гідродинамічних течій, тобто для випадку, коли радіоактивний розпад не впливає на сам механізм переносу. Поширення основних ідей методу на випадок довільного механізму переносу радіоактивної речовини з урахуванням можливості подібного впливу приводить до наступного співвідношення між внутрішньою I(q) і зовнішньою Е(q) функціями РЧП:

де Ns(l) — повна кількість атомів розглянутої радіоактивної речовини, яка міститься в зоні переносу при стаціонарних умовах, q — “вік” частинки, який збігається з її часом перебування в системі. Відносний виток виявляється при цьому пов'язаний із зовнішньою функцією РЧП співвідношенням

Встановлений також взаємозв'язок різних моментів зовнішньої (індекс е) і внутрішньої (індекс i) функцій РЧП:

.

Для середнього часу перебування в системі атомів стабільного ізотопу (верхній індекс о) показано, що

, (2)

тобто

F(l)=1 – бqс0e Чl .

У відповідності з визначенням середнього часу перебування, останній характеризує стаціонарний режим переносу. Нестаціонарну ж стадію можна в цілому охарактеризувати за допомогою так званого часу запізнення tз, який визначається співвідношенням

, (3)

де JK(t), Js — відповідно нестаціонарний і стаціонарний потоки на виході із системи. Час запізнення, який визначається таким чином, лежить в основі відомої методики експериментального дослідження процесів переносу (метод часу запізнення) і має зміст часу релаксації системи за вихідним потоком. Дійсно, підставляючи в (3) стандартне релаксаційне співвідношення для вихідного потоку

,

де tp — час релаксації, маємо tз = tp. З (3) випливає, що для знаходження tз, взагалі кажучи, треба знати нестаціонарний розв'язок відповідної задачі переносу і в загальному випадку він виявляється залежним як від початкових, так і від граничних умов. Виявляється, однак, що інтеграл (3) для достатньо широкого класу задач виражається через їхній стаціонарний розв'язок. Зокрема, для нелінійної задачі

N(0, z) = N0(z), N(t, 0) = Nn(t), N(t, L) = Nk(t)

вдається знайти аналітичний вираз для більш загальної величини tз(z), яка збігається із власне часом запізнення при z = L:

(4)

де Ns(z) – стаціонарний розв'язок задачі, а вигляд залежності N(0, z) задається початковою умовою

У випадку переносу стабільного ізотопу за допомогою виразу (4) вдається встановити зв'язок між середнім часом перебування і часом запізнення

(5)

де , — значення часу релаксації системи (часи запізнення) за вхідним і вихідним потокам; N0 — загальна кількість частинок даної речовини, які знаходилися в системі до початкового моменту часу, Js — повний стаціонарний потік.

Вирази (2), (5) визначають зв'язок tз і з відносним витоком, що дозволяє судити про величину відносного витоку радіоактивних речовин за часовими характеристиками переносу їх стабільних ізотопів. Представляється, що встановлення подібного роду взаємозв'язків є специфічно важливим напрямком теоретичних досліджень в рамках загальної проблеми досліджень переносу радіоактивних речовин.

Викладені вище основні моменти підходу, який дозволяє на основі аналізу математичного формулювання виразити інтеграл в (3) через її стаціонарний розв'язок і, тим самим, знаходити точні аналітичні вирази для часу запізнення проілюстровані при розв'язуванні деяких задач масопереносу.

В якості першого прикладу розглянуто в'язке витікання газу з деякого об'єму V через круглий канал довжиною L і поперечного перерізу під дією перепаду тиску, що виникає внаслідок того, що в об'ємі V в початковий момент часу t = 0 починає діяти рівномірно розподілене за об'ємом джерело цього газу загальною потужністю I0(t), яка є монотонно зростаючою обмеженою функцією часу. Покладалося, що початковий тиск газу в системі дорівнював р0. Тоді при локальній справедливості для в'язкої течії формули Пуазейля ізотермічне витікання ідеального газу в такій системі буде описуватися таким чином:

, (6)

, (7)

n(0, x) = 1, n(t, 1) = 1, (8)

де , N0 = =p0 / KT — початкова числова густина газу, K — стала Больцмана, h — коефіцієнт динамічної в'язкості газу. В деяких джерелах подібна задача використовується в якості моделі відводу продуктів поділу розвантаженого твелу в теплоносій.

Аналітичний розв'язок нестаціонарної задачі (6) – (8) не представляється можливим у силу її нелінійності. Стаціонарний розв'язок знаходиться просто і має вигляд

,

де .

Вираз (4) у даному випадку приймає вигляд:

, (9)

де

tз(0) . (10)

При х=1 вираз (9) з урахуванням (10) визначає залежність часу запізнення від потужності джерела і від співвідношення об'ємів v0 = V / SL. Дана залежність показана на рис. 1.

В якості останнього прикладу розглянуто знаходження часу запізнення у випадку задачі про термічне проточне фракціонування в каналі з несиметричним профілем швидкостей. Розглядався граничний випадок несиметричного профілю швидкостей поперек колонки щілинної форми, коли швидкість потоку змінюється за лінійним законом від 0 у однієї стінки до U у іншої (рис. 2).

Вважаючи, що температура в щілині змінюється за лінійним законом, і нехтуючи поздовжньою дифузією, задачу про проточне фракціонування можна описати наступною системою:

, (11)

, (12)

C(0, c, h) = 0, C(t, 0, h) = C0, (13)

де — коефіцієнти молекулярної дифузії і термодифузії.

Оскільки в даному випадку tз(0) = 0, то для tз(c) маємо

tз(c) (14)

де Сs(c, h) — стаціонарний розв'язок задачі (11) – (13), а

.

Використовуючи перетворення Лапласа за часовою змінною і асимптотичні вирази для функції Ейрі та їх похідних, було отримано

.

Отже, відповідно до (14)

.

На рис.3 представлена залежність часу запізнення tз(1) від параметра n при c = 1, тобто при довжині щілини L = h2 U / D. З рисунка видно, що ефект розділювання найбільш сильно проявляється для компонентів, які мають малі за абсолютною величиною значення параметра n, оскільки tз(1)®1 при n ® +0, але tз(1)® Ґ при n ® –0.

Рис. 1. Залежність гідродинамічного часу запізнення від потужності джерела:

1 — v0 = 0,5; 2 — v0 = 1,5; 3 — v0 = 2,5;4 — v0 = 3,5; 5 — v0 = 4,5.

Рис.2. До постановки задачі про термічне проточне фракціонування

в колонці з несиметричним профілем швидкостей.

Рис. 3. Залежність часу запізнення від коефіцієнта термодифузії.

В третьому розділі аналізується вплив радіоактивного розпаду на дифузійний перенос радіоактивної домішки.

Детальний аналіз впливу радіоактивного розпаду на процес переносу можна провести на основі аналітичних розв'язків відповідних задач переносу. Для аналізу цього впливу на дифузійний перенос запропонована модель, яка описує нестаціонарну двовимірну дифузію радіоактивної домішки в круглому каналі із сорбуючими стінками (ізотерма Генрі). При цьому покладалося, що перенос здійснюється як в об'ємній, так і в адсорбційній фазах. Формулювання крайової умови на стінці каналу дозволяє врахувати зумовлену радіоактивним розпадом відсутність міжфазної рівноваги в стаціонарних умовах. Знайдено аналітичний розв'язок задачі. На основі розгляду стаціонарного розв'язку проаналізований вплив радіоактивного розпаду на зміщення міжфазної рівноваги і перерозподіл внесків у сумарний потік потоків в об'ємній і адсорбційній фазах. Показано, що поряд із тривіальним випадком рівності нулю сталої розпаду або рівності коефіцієнтів дифузії в об'ємній і адсорбційній фазах, які зводять задачу до одновимірної постановки, виконання хоча б однієї з умов

р = , (15)

. (16)

де Kn — число Кнудсена, r0 — радіус каналу, DP — коефіцієнт поверхневої дифузії, 1/ b — час адсорбції, робить задачу квазіодновимірною.

На рис. 4 і рис. 5 зображені радіальні профілі концентрації радіоактивної домішки в перерізі z = 0,01L , де L — довжина каналу при різних параметрах, які характеризують задачу.

Рис.4. Радіальні профілі концентрації при невиконаній умові (15):

р = 10 ; 1 – b = 103; 2 – b = 104; 3 – b = 105; а — точний розв'язок; б — квазіодновимірний розв'язок.

Рис. 5. Радіальні профілі концентрації при невиконаній умові (16):

b/p = b/l = 102, 1 – р = 10, b = 103; 2 – p =1, b = 102; 3 – p = 10–2, b = 10

а – точний розв'язок; б – квазіодновимірний розв'язок

Видно, як по мірі виконання хоча б однієї з умов (15), (16) профіль концентрації стає все більш плоским з одночасним зближенням квазіодновимірного і точного розв'язків. В роботі наведені чисельні графіки, які показують залежність від параметрів задачі співвідношення потоків в об'ємній і адсорбційній фазах, відносної витоку і часу запізнення.

В четвертому розділі розглядається випадок більш складного механізму переносу, коли дифузія радіоактивної домішки накладається на її конвективний перенос потоком носія.

У дисертаційній роботі розглянута модель, яка описує більш складний механізм переносу, коли дифузія радіоактивної домішки накладається на її перенос конвективним потоком з параболічним профілем швидкостей (течія Пуазейля). Розгляд проводився з нехтуванням поздовжньою дифузією в порівнянні з конвективним переносом. Знайдено аналітичний розв'язок задачі в області зображень перетворення Лапласа за часовою змінною.

Для стаціонарного розв'язку розраховані радіальні профілі концентрації в перерізі

z = vm / D при br0 / vt = 0,25,

які відповідають різним значенням параметра

де r0 — радіус каналу, 1/ b — час адсорбції, vt — теплова швидкість, l — стала радіоактивного розпаду, D — коефіцієнт дифузії, vm / 2 — середня за поперечним перерізом швидкість конвективного потоку. Результати обчислень представлені на рис. 6, з якого видно, як за мірою зменшення сталої розпаду одночасно з прямуванням концентрації до значення С0, яке підтримується на вході в канал, профіль концентрації стає все більш плоским. Для більш частинної задачі переносу нерадіоактивної не сорбованої домішки існує наближений розв'язок, знайдений Дж.Тейлором, який описує залежність від часу середньої за поперечним перерізом концентрації.

Рис.6. Радіальні профілі концентрації радіоактивної домішки:

1 – g = 0,1; 2 – g = 0,08; 3 – g = 0,06; 4 – g = 0,04; 5 – g = 0,02.

Порівняння з точним розв'язком, проведене в області зображень перетворення Лапласа, показує, що при досить великих значеннях часу розв'язок Дж.Тейлора дійсно дуже добре описує ситуацію. На рис. 7 показані залежності середньої концентрації від параметра перетворення Лапласа в трьох різних перерізах.

В п'ятому розділі досліджено дифузію парів йоду в біпористому оксиді алюмінію методом часу запізнення.

При теоретичному дослідженні процесів переносу в пористих середовищах важливим є вибір моделі пористого середовища, яка оптимальним чином враховує ступінь і характер впливу пористого середовища на процес переносу.

Рис.7. Залежність середньої концентрації від параметра перетворення Лапласа:

1 – х = 0,2; 2 – х = 0,1; 3 – х = 0,05;

а — точний розв'язок; б — наближений розв'язок Тейлора.

Була розглянута дифузія домішки в регулярній решітці, зв'язки між вузлами якої представляють собою циліндричні капіляри однакового поперечного перерізу і однакової довжини. Схема такої решітки зображена на рис. 8.

Було прийнято, що початково концентрація домішки в каналах решітки дорівнює нулю, а з моменту часу t = 0 її концентрація ліворуч від решітки підтримується на рівні С0, а праворуч — рівною нулю. Розглянемо транспортний канал, виділений на рис. 8 перерізами ААў і ВВў. Він складений з послідовно з'єднаних ланок, кожна з яких може мати m тупикових відгалужень. Розіб'ємо ланку на три зони, кожна з яких має однакові поперечні перерізи і довжину z. Дифузійний перенос у кожній із зон описується рівнянням (у безрозмірному вигляді):

,

де , .

Рис. 8. До постановки задачі про дифузію домішки в регулярній решітці

Враховуючи симетрію задачі і застосовуючи перетворення Лапласа за часовою змінною, маємо:

де N — кількість ланок у транспортному каналі, D — коефіцієнт дифузії. Оскільки 2r — довжина однієї ланки, то 2rN = Lеф — повна довжина "транспортного" каналу.

Для часу запізнення був отриманий точний вираз

(17)

в припущенні, що r << Lеф . З виразу (17) видно, що вплив структури пористого середовища на час запізнення дійсно істотний.

Орієнтуючись на дослідження переносу в біпористому сорбенті методом часу запізнення з урахуванням впливу на нього структури крупнопористої складової згідно виразу (17), будемо моделювати біпористе середовище у вигляді набору циліндричних капілярів довжини Lеф з пористими стінками внутрішнього радіуса r0 і зовнішнього радіуса R0 (рис. 9).

Рис. 9. До постановки задачі про дифузію домішки в каналі з пористими стінками

Пористі стінки капіляра відображують наявність пористості eт самих зерен сорбенту. Вважаємо, що коефіцієнт дифузії в транспортних порах Dk значно більше ефективного коефіцієнта дифузії в зернах сорбенту Da. Зовнішні стінки капіляра вважаємо непроникними. Тоді при лінійній ізотермі адсорбції дифузію домішки через такий капіляр можна описати системою рівнянь:

, (18)

, (19)

, (20)

, (21)

, (22)

, (23)

, (24)

де , ж = en + +sпитvt / 4b, а — числова густина молекул адсорбату в мікропористій складовій, п — числова густина молекул адсорбату в газовій фазі, п0 — повна числова густина молекул газової фази, sпит — питома поверхня адсорбату, vt — теплова швидкість молекул адсорбату в газовій фазі, 1 / b — час адсорбції.

Розв'язуючи систему (18) – (24) методом перетворення Лапласа за часовою змінною знаходимо час запізнення

. (25)

Видно, що в даній моделі час запізнення не залежить від швидкості проникнення речовини всередину зерна сорбенту: важлива лише загальна кількість адсорбату, яка необхідна для заповнення поверхні мікропор.

Розглянута вище модель була використана при обробці експериментальних даних дифузії парів йоду в біпористому оксиді алюмінію. Схема експериментальної установки представлена на рис. 10. За допомогою терезів фіксувалося зменшення маси зразка, яке пов'язане з міграцією йоду з дна капіляра через шар сорбенту в повітряну атмосферу. На рис.11 представлені експериментальні дані зменшення маси капіляра з часом. Кут нахилу асимптоти визначає величину стаціонарного потоку Js = 2,15 Ч 10–8 кг/с, а точка перетину з віссю абсцис — час запізнення tз =57 с.

Використовуючи вираз (25) з урахуванням параметрів зразка знаходимо час адсорбції с. Тоді за формулою Френкеля

де t0 ~ 10–13 с — період коливань адсорбованої молекули, знаходимо енергію адсорбції Q a = 37 кДж/моль.

Рис.10. Схема експериментальної установки:

1 — аналітичні терези; 2 — капіляр; 3 — сорбент; 4 — кристалічний йод;

5 — термостат; 6 — контактний термометр; 7 — контрольний термометр.

Рис.11. Експериментальні дані зменшення маси капіляра з часом.

Аналогічним шляхом можливо визначати параметри інших газів в твелах ядерного газоохолоджуваного реактора, де практично цілком виключається радіоактивне забруднення першого контуру реактора після пошкодження цілісності твела.

ВИСНОВКИ

1. Вперше на основі поширення основних ідей методу функцій РЧП на випадок довільного механізму переносу радіоактивної речовини, встановлено взаємозв'язок між зовнішньою і внутрішньою функціями РЧП радіоактивних речовин в системі, а також між різними моментами цих функцій. Встановлений зв'язок між відносним витоком радіоактивної речовини із системи і середнім часом перебування в зоні переносу стабільних ізотопів даної речовини.

2. Запропоновано методику отримання точних аналітичних виразів для часу запізнення на основі стаціонарних розв'язків відповідних задач переносу із граничними умовами залежними від часу, включаючи певний клас нелінійних задач. Використання методики дозволило встановити зв'язок між часом запізнення і середнім часом перебування в системі стабільних ізотопів. Встановлені взаємозв'язки і можливість отримання точних аналітичних виразів для часу запізнення з урахуванням відносної простоти його експериментального визначення, дають підставу оцінювати можливі величини відносних витоків радіоактивних речовин із конкретних систем за експериментальними даними переносу їх стабільних ізотопів.

3. Запропоновано двовимірну модель, яка описує нестаціонарну дифузію радіоактивної домішки в каналі із сорбуючими стінками (ізотерма Генрі). Знайдено аналітичний розв'язок нестаціонарної задачі і вирази для відносного витоку радіоактивної домішки із системи та часу запізнення. Встановлено, що із збільшенням сталої радіоактивного розпаду, час запізнення монотонно спадає, що можна пояснити зростанням у вихідному потоці долі атомів, які володіють меншими значеннями часу перебування в системі. На основі стаціонарного розв'язку виявлено умови, при яких задача допускає спрощений одновимірний розгляд.

4. Вперше в області зображень перетворення Лапласа за часовою змінною знайдено розв'язок нестаціонарної задачі конвективної дифузії радіоактивної сорбованої домішки в каналі з урахуванням параболічного профілю швидкостей потоку носія. На основі стаціонарного розв'язку отримано аналітичний вираз для відносного витоку радіоактивної домішки через круглий канал й побудовані радіальні профілі концентрації в залежності від постійної радіоактивного розпаду.

5. Отримано нові вирази для інтегралів, які містять добуток вироджених гіпергеометричних функцій.

6. Розроблено теоретичну модель дифузійного переносу домішки в біпористому сорбенті, в основі якої лежить уявлення шару сорбенту набором циліндричних капілярів з пористими стінками. Встановлено, що для дифузії домішки в системі каналів, які утворюють регулярну решітку, час запізнення істотно залежить від структури пористого середовища.

Використовуючи запропоновану теоретичну модель, проведено експериментальне дослідження методом часу запізнення дифузійного переносу парів йоду в біпористому оксиді алюмінію та знайдено енергію адсорбції йоду. Аналогічні параметри для інших газів можливо визначати в твелах ядерного газоохолоджуваного реактора, де практично цілком виключається радіоактивне забруднення першого контуру реактора після пошкодження цілісності твела.

СПИСОК ОПУБЛІКОВАНИХ ПРАЦЬ ЗА ТЕМОЮ ДИСЕРТАЦІЇ

1. Частоколенко І.П., Акіньшин В.Д. Вплив радіоактивного розпаду на вигляд функції розподілу за часом перебування в системі атомів радіоактивної речовини // Вісник Черкаського університету. Сер. фіз.-мат. науки. — 2000. — № 19. — С. 143 – 149.

2. Частоколенко И.П., Акиньшин В.Д. Конвективная диффузия радиоактивной примеси // Ядерная и радиационная безопасность. — 2000. — № 4. — С. 78 – 81.

3. Частоколенко И.П. Аналитическая методика определения времени запаздывания и ее применение к некоторым задачам массопереноса // Вісник Сумського державного університету. Серія фізика, математика, механіка. – 2002. - № 5. – С. 38-45.

4. Частоколенко І.П. Час запізнення і дифузійний перенос домішки в біпористому сорбенті // Вісник Харківського Національного університету. Серія фізична “Ядра, частинки, поля”.- 2002. - № 548. – С.80-84.

5. Chastokolenko I.P., Akinshin V.D. Influence of the radioactive decay on the diffusion transfer // Вісник Черкаського державного університету. Сер. фіз.-матем. науки. – 2002. – № 35-36. – С. 293-297.

6. Частоколенко І.П., Акіньшин В.Д. Концепція часу запізнення в дослідженні процесів переносу // Вестник Национального технического университета "Харьковский Политехнический Институт". Технологии в машиностроении. — 2001. — Вып. 129. — С. 118-123.

7. Частоколенко И.П., Акиньшин В.Д. Применение методов Монте-Карло для расчета перекрестных эффектов в газовых смесях // Труды Международной конференции "Гидромеханика в инженерной практике". – Том 1. – Киев: КПИ. – 1996. – С.59-61.

8. Akinshin V.D., Chastokolenko I.P. Separation of the binary gas mixture on the nuclear membrane // 20th International Symposium on Rarefied Gas Dynamics. – Vol. 1. – China. – 1997. – P. 975-979.

Частоколенко І.П. Концепція часу запізнення в задачах макропереносу радіоактивних речовин в гетерогенних середовищах. — Рукопис.

Дисертація на здобуття наукового ступеня кандидата фізико-математичних наук за спеціальністю 01.04.01 — фізика приладів, елементів і систем. — Одеський національний політехнічний університет, Одеса, 2002.

На основі поширення основних ідей методу функцій РЧП на випадок довільного механізму переносу радіоактивної речовини, встановлено взаємозв'язок між відносним витоком радіоактивної речовини із системи і середнім часом перебування в зоні переносу стабільних ізотопів даної речовини.

Розроблено методику отримання точних аналітичних виразів для часу запізнення за стаціонарними розв'язками відповідних задач переносу, включаючи певний клас нелінійних задач. Використання методики дає можливість оцінювати величини відносних витоків різних радіоактивних речовин з конкретних систем за експериментальними даними переносу їх стабільних ізотопів.

Знайдено аналітичний розв'язок нестаціонарної задачі двовимірної дифузії радіоактивної домішки в каналі з сорбуючими стінками (ізотерма Генрі). Досліджено вплив радіоактивного розпаду на стаціонарний перенос радіоактивної домішки.

Отримано нові вирази для інтегралів, які містять добуток вироджених гіпергеометричних функцій.

Знайдено розв'язок нестаціонарної задачі конвективної дифузії радіоактивної сорбованої домішки в круглому каналі з урахуванням параболічності профілю швидкостей носія. Проведено детальний аналіз стаціонарного розв'язку.

Розроблено теоретичну модель дифузійного переносу домішкового компонента в біпористому сорбенті, в основі якої лежить уявлення шару сорбенту набором циліндричних капілярів.

Ключові слова: радіоактивний перенос, адсорбція, конвективна дифузія, час запізнення, відносний виток, час перебування в системі, стабільний ізотоп.

Chastokolenko I.P. Time lagging conception in the radioactive substances in heterogeneous environments transfer. — Manuscript.

The dissertation competition scientific degree of candidate in physical and mathematical science by speciality 01.04.01 — physics of devices, elements and systems. — Odessa National Polytechnic University, Odessa, 2002.

On the basis of the dissemination of the basic ideas of distribution according to the sojourn in the system of dispersion phase particles function method, in case of radioactive substance free transfer mechanism, there established an interrelation between the outflow of radioactive substance stable isotopes staying in transfer area.

The methods of obtaining exact analytical expressions for time of delay for stationary decisions of appropriate problems carrying over was worked out. It included complete class of unlinear tasks. Using methods takes a possibility to evaluate magnitude of relative escape different radio-active substances from concrete systems for experimental data of carrying over their stable isotopes.

Analytical decision of unstationary sum about bi-measured diffusion of radio-active admixture into canal with sorbental sides (Genry's isotherm). It was ascertained influence on stationary carrying over their radio-active dissociation.

New expression for integrals containing degenerated hypogeometric functions product have been received.

The decision of unstationary sum of convectional diffusion of radio-active sorbental admixture into rund canal with taking into consideration parabolicity profile of velocity carrier was found. Detailed analysis of stationary decision was carried out.

Theoretical model of diffusional carrying over of admixtures of component biporous sorbent was worked out. The notion of sphere sorbent composition cylindrical capillaries underlies this model.

Key words: radio-active carrying over, adsorption, convectional diffusion, time of delay, relative escape, time of being in the system, stable isotope.

Частоколенко И.П. Концепция времени запаздывания в задачах макропереноса радиоактивных веществ в гетерогенных средах. — Рукопись.

Диссертация на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук по специальности 01.04.01 – физика приборов, элементов и систем. — Одесский национальный политехнический университет, Одесса, 2002.

На основе распространения основных идей метода функций РВП на случай произвольного механизма переноса радиоактивного вещества, установлена взаимосвязь между внешней и внутренней функциями РВП радиоактивных веществ в системе, а также между разными моментами этих функций. Это позволило установить связь между относительной утечкой радиоактивного вещества из системы и средним временем пребывания в зоне переноса стабильных изотопов даного вещества, что делает возможным по измеренным величинам характеристик переноса стабильных изотопов непосредственно судить о способности рассматриваемой системы к формированию активности.

Предложена методика получения точных аналитических выражений для времени запаздывания на основе стационарных решений соответствующих задач переноса из зависящими от времени граничными условиями, включая определенный класс нелинейных задач. Установлена связь между временем запаздывания и средним временем пребывания в системе стабильных изотопов. Найденные взаимосвязи и возможность получения точных аналитических выражений для времени запаздывания с учетом относительной простоты его экспериментального определения, позволяют оценивать возможные величины относительных утечек радиоактивных веществ из конкретных систем, используя экспериментальные данные переноса их стабильных изотопов. Получение аналитических выражений для времени запаздывания расширяет возможности методики исследования переноса вещества в гетерогенных средах методом времени запаздывания за счет привлечения к обработке экспериментальных данных достаточно сложных теоретических моделей.

Предложена двумерная модель, которая описывает нестационарную диффузию радиоактивной примеси в канале с сорбирующими стенками (изотерма Генри). Найдено аналитическое решение нестационарной задачи и выражения для относительной утечки радиоактивной примеси из системы и времени запаздывания. Установлено, что с увеличением постоянной радиоактивного распада, время запаздывания монотонно убывает, что можно объяснить увеличением в выходном потоке доли атомов, которые владеют меньшими значениями времени пребывания в системе.

На основе стационарного решения определены условия, при которых задача допускает упрощенное одномерное рассмотрение. Эти условия определяют также границы иерархии влияния радиоактивного распада на перенос примеси. Полученное аналитическое выражение для отношения диффузионных потоков на выходе из канала, позволяет утверждать, что в квазиодномерной ситуации смещение межфазного равновесия приводит к перераспределению вкладов объемной и поверхностной диффузии в суммарный поток на пользу потока в газовой фазе.

В области изображений преобразования Лапласа по временной переменной, найдено решение нестационарной задачи конвективной диффузии радиоактивной сорбируемой примеси в канале, с учетом параболического профиля скоростей потока носителя. На основе стационарного решения получено аналитическое выражение для относительной утечки радиоактивной примеси через круглый канал, построены радиальные профили концентрации в зависимости от постоянной радиоактивного распада. Анализ стационарного решения показал, что стационарный перенос стабильной примеси характеризуется ее однородным распределением по объему канала с концентрацией, которая поддерживается на входе в канал. Получены новые выражения для интегралов, которые содержат произведения вырожденных гипергеометрических функций.

Предложена теоретическая модель диффузионного переноса примеси в бипористом сорбенте, в основе которой лежит представление слоя сорбента набором цилиндрических капилляров с пористыми стенками. В результате предварительного рассмотрения задачи диффузии примеси в системе каналов, которые образуют регулярную решетку, установлено, что время запаздывания существенно зависит от структуры пористой среды. С использованием предложенной теоретической модели, проведено экспериментальное исследование методом времени запаздывания диффузионного переноса паров йода в бипористом оксиде алюминия. Найдена энергия адсорбции йода.

Ключевые слова: время запаздывания, относительная утечка, время пребывания в системе, радиоактивный перенос, адсорбция, конвективная диффузия, стабильный изотоп.