Національна академія наук україни

Інститут металофізики ім. г.в. курдюмова

Лісник Наталя андріївна

УДК 538.2; 539.2; 669.405

Зв’язок статичних, високочастотних, релаксаційних властивостей та магнітної анізотропії низьковимірних магнетиків з їхнею мікроструктурою

01.04.07 – фізика твердого тіла

Автореферат

дисертації на здобуття наукового ступеня

доктора фізико – математичних наук

Київ – 2004

Дисертацією є рукопис

Робота виконана в Інституті магнетизму НАН і МОН України

Офіційні опоненти: доктор фізико – математичних наук, професор

Іванов Михайло Олексійович,

Інститут металофізики ім. Г.В. Курдюмова НАН України, зав. відділу теорії неідеальних кристалів

доктор фізико – математичних наук, професор

Данилов Вадим Васильович,

кафедрa квантової радіофізики

Київського національного університету

імені Тараса Шевченка

доктор фізико – математичних наук

Джежеря Юрій Іванович,

Інститут магнетизму НАН і МОН України,

провідний науковий співробітник відділу

фізики магнітних матеріалів

Провідна установа Національний технічний університет „ХПІ”, м. Харків

Захист відбудеться „_25_” _травня_ 2004 р. о 14 00 годині

на засіданні спеціалізованої вченої ради Д 26.168.02 при Інституті металофізики ім. Г.В. Курдюмова НАН України, за адресою: 03680, м. Київ-142, просп. акад. Вернадського, 36, конференц. зал; тел: (044) 424-10-05.

З дисертацією можна ознайомитися у бібліотеці Інституту металофізики ім. Г.В. Курдюмова НАН України за адресою: 03680, м. Київ-142, просп. акад. Вернадського, 36.

Автореферат розісланий „_24_” _лютого_ 2004р.

Учений секретар

спеціалізованої вченої ради Д 26.168.02,

кандидат фізико-математичних наук Т.Л. Сизова

загальна характеристика роботи

Дисертаційна робота присвячена вивченню зв’язку між магнітними характеристиками нановимірних гетерогенних матеріалів та їхнею мікроструктурою, а також дослідженню магнітної взаємодії між структурними елементами мультишарових та гранульованих плівок, під впливом якої можуть суттєво змінюватись властивості цих систем.

Актуальність теми. Створення магнітних плівок у кінці 50-х, поява в середині 80-х високих технологій і величезний стрибок рівня вимірювального обладнання зробили можливим виготовлення, дослідження і розробку наноматеріалів для пристроїв функціональної електроніки, де їм немає альтернативи. Вагомий внесок у становлення цієї галузі зробили українські науковці, які працювали в період її започаткування: Л.С. Палатнік із співр., А.Г. Лесник із співр. та інші. Досягнення фізики наномагнетиків використовують в промисловості, медицині, побуті. До цих матеріалів належать одно- і мультишарові тонкі плівки, а також магнітні наночастинки, розсіяні в немагнітній плівковій матриці. Зокрема, в останні десятиріччя створено: одношарові магнітні плівки, що служать робочими елементами електронного обладнання; аморфні плівки, що мають широке використання; плівки з перпендикулярною магнітною анізотропією для запису інформації з високою щільністю; мультишарові та гранульовані системи з ефектом гігантського магнітоопору - матеріали для магнітних сенсорів; тунельні контакти - елементи магнітної оперативної пам’яті комп’ютерів; тощо.

Сучасну теорію феромагнітного резонансу було започатковано Ландау і Ліфшицем та розвинено Кіттелем. Класичні роботи з теорії ширини резонансної лінії належать нашим співвітчизникам Ахієзеру та Кривоглазу. Теорію ядерного магнетизму викладено в монографії Абрагама. Ядерний магнітний резонанс у власних полях масивного феромагнетику вперше спостерігали Госард і Портіш, а результати досліджень з цієї тематики узагальнено Туровим і Петровим. Завдяки їхнім працям, так само, як і роботам наступних поколінь науковців, які сприяють швидкому розвиненню галузі, ми маємо адекватне уявлення про поведінку магнетиків у змінному полі. Але донині ще існує багато питань, які потребують детального вивчення. Особливо це стосується резонансних явищ в магнітних наносистемах.

Роль мікроструктури або структурних неоднорідностей у формуванні магнітних властивостей наносистем є визначальною. Поверхні плівок і частинок, межі розділу шарів, границі зерен плівки, а також нерівномірний розподіл атомів у сплаві впливають на поведінку наноматеріалів під дією полів, частот і температури. Крім того, дуже важливим фактором є магнітні взаємодії між структурними елементами наносистем - шарами мультишарових і частинками гранульованих плівок. Наразі природа цих зв’язків та взаємодій не є цілком зрозумілою і потребує детального вивчення. Щодо перспективності дослідження нановимірних магнетиків, розробники цих матеріалів для комп’ютерної індустрії вважають “Виготовлення та вивчення нового класу матеріалів, а саме мультишарових плівок, магнітних кластерів, гранульованих матеріалів є найбільш актуальним дослідженням в магнетизмі” The Physics of Ultra-High-Density Magnetic Recording: 11 sci.art. – Berlin, Heidelberg, New York: Springer Verlag. Series in Surface Sciences, 2001. - 350 p.:

Зв'язок „структура - властивість” - найважливіший напрямок досліджень наномагнетиків. При цьому обсяг інформації, отриманої експериментальним шляхом, переважає, оскільки теоретичний аналіз суттєво ускладнено різноманітністю факторів, наявних в гетерогенному матеріалі. Феромагнітний Heinrich B., Cochran J.F., and Kowalewski M. Effective fields in magnetic thin films: application to the Co/Cu and Fe/Cr systems // Frontiers of magnetism in reduced dimension systems. - Dodrecht: Kluwer Acad. Publish. NATO ASI Series, 1998 - vol.49. - P. 161-210. (ФМР) та ядерний Panissod P. Structural and magnetic investigations of ferromagnets by NMR. Application to magnetic metallic multilayers // ibid. -P. 225-270. (ЯМР) магнітні резонанси постачають унікальну інформацію про локальні магнітну й кристалічну структуру плівок, а також про механізми внутрішніх взаємодій електронних та ядерних магнітних моментів, що лежать в основі релаксаційних процесів Baryakhtar V.G. The phenomenological theory of relaxation processes in magnets/ ibid -P. 63-94.. Проте кількість праць, де використовують ФМР і ЯМР в комплексі, невелике, хоч цей комплекс є могутнім інструментом для вивчення ролі мікроструктури гетерогенної плівки в формуванні її локальних та інтегральних магнітних характеристик.

Отже, актуальною проблемою фізики низьковимірних гетерогенних систем є покращення властивостей відомих магнітних матеріалів та створення нових, що можливе лише завдяки фундаментальним послідовним комплексним дослідженням зв’язку між локальною структурою та магнітними параметрами цих об’єктів.

Дану роботу сплановано і виконано саме в такому ключі. Вивчається зв'язок між високочастотними, статичними, релаксаційними характеристиками та мікроструктурою наномагнетиків при використанні комплексу методів, насамперед феромагнітного та ядерного магнітного резонансу. Особливу увагу приділено надійному виявленню та кількісним оцінкам різних типів магнітної одновісної анізотропії матеріалу, для чого розроблено метод „ФМР-ТЕСТ”.

Зазначений напрямок досліджень є новим. Його можна назвати комплексним резонансним аналізом магнітної та кристалічної мікроструктури нановимірних систем.

Зв'язок роботи з науковими програмами, планами, темами. Робота виконувалася в відділі фізики магнітних плівок Інституту металофізики ім. Г.В. Курдюмова НАНУ до 1995р., далі в тому ж відділі, але Інституту магнетизму НАН і МОН України. Вона являє собою складову частину досліджень, спрямованих на вивчення магнітних явищ в наноматеріалах. Понад 40 років ці роботи проводилися колективом відділу під керівництвом професора А. Г. Лeсника (1916-1994), який був засновником наукової школи з фізики тонких магнітних плівок. Ним було впроваджено підхід до фундаментальних досліджень наномагнетиків, якого дотримується автор дисертації.

Дослідження, що складають зміст дисертації, проведені в рамках різних тем у відповідності з координаційними планами АН УРСР та НАН України за напрямком “Фізика твердого тіла”, а також в порядку виконання хоздоговірних робіт, де замовниками виступали підприємства радіоелектронної промисловості СРСР (до 1989 р.). Згідно з тематичними планами Інституту магнетизму НАНУ з відомчої тематики, роботи виконувалися за темами: “Транспортні, магнітні й гальваномагнітні властивості гетерогенних наноструктур” (№ 197U016428), “Розробка фізичних основ створення магнітних надрешіток в гетерогенних плівках” (№ 0103U000181), „Спін-залежна провідність та тунельні ефекти в шаристих металевих магнетиках” (№ 019U000853). Крім того, вивчення гетерогенних наноматеріалів резонансними методами було підтримане у вигляді особистих грантів, отриманих автором від Польської Академії Наук (в 1988, 1998, 2000 та 2002 рр.), Посольства Франції в Україні (в 1998 та 1999рр.), Англійського Королівського Товариства (в 2001 р.) та Університету Штату Огайо (США) (в 2000 та 2001рр.)

Мета і завдання дослідження. Основна мета дисертаційної роботи полягає у встановленні, на грунті систематичних комплексних експериментальних досліджень, ролі мікроструктури та магнітних взаємодій між її елементами в формуванні статичних, високочастотних, релаксаційних властивостей та магнітної анізотропії гетерогенних магнітних плівок.

Для досягнення поставленої мети під час виконання роботи передбачалося:

1.

2.

3.

4.

Об'єкти, що вивчаються в роботі, включають матеріали для модельних систем, для носіїв інформації пристроїв обробки радіосигналів на ефекті ядерного спінового еха, перспективні наносистеми для магнітних сенсорів й комп'ютерних голівок зчитування. Зокрема, резонансні дослідження проводилися: а) на кристалічних одно- та мультишарових плівках з „товстими” (10-100 нм) шарами: Fe, Ni, FeNi, FeNiCo, FeNi/Co, FeNi/Fe, FeNi/Ni, FeNi/FeNiCo, FeNi/Co/FeNi, FeNi/Ni/FeNi, збагачених ізотопами 57Fe та/або 61Ni; б) на аморфних фольгах й плівках на базі Со: СоFeSiB, CoP, CoB та CoW; в) на мультишарових плівках Со/Pd з тонкими шарами (0,3-5 нм); г) на плівкових системах з тримірним розподілом гранул Со та СoFe в металевій (Cu, Ag) або діелектричній (Al2O3) матриці в широкому діапазоні концентрацій; д) на мультишарових плівках магнетик - діелектрик з двомірним розподілом гранул (СoFe/Al2O3) у діапазоні товщин - від острівцевих шарів до суцільних плівок.

У роботі головним методом дослідження є комплексний резонансний аналіз наноматеріалів. Він включає вимірювання параметрів ФМР і ЯМР в широкому діапазоні частот і температур та комп’ютерне моделювання отриманих експериментальних залежностей. Для характеризації зразків було застосовано (у співробітництві) прямі методи: трансмісійну електронну мікроскопію (ТЕМ), ТЕМ з розділенням високої здатності, малокутове рентгенівське розсіювання, вібраційну та СКВІД – магнітометрію і додатково ядерний гамма-резонанс, оптичну та Оже - спектроскопію. Аналіз даних здійснювався при використанні відомих та нових теоретичних моделей. Останні було побудовано при урахуванні експериментальних результатів здобувача та викладено у спільних публікаціях.

Наукова новизна одержаних результатів. Всі результати, представлені в дисертації, виходять з оригінальних наукових завдань, які вперше були сформульовані та вирішені в тому вигляді, який наведено в роботі. На захист виносяться результати, одержані вперше, а саме:

1.

2.

3.

4.

5.

Практичне значення одержаних результатів. Створено банк даних щодо частот ЯМР на ядрах 57Fe, 61Ni та 59Со, оточених різними атомами в плівках сплавів 3d-феромагнетиків. Ці дані можуть бути використані для інтерпретації спектрів ядерного магнітного резонансу при дослідженні мікроструктури нових наноматеріалів. Більшу частину з них включено в “Довідник магнітних матеріалів” Riedi P.C., Thomson T. and Tomka G.J. NMR of thin magnetic films and superlattices// Handbook of Magnetic Materials.- Amst: Elsev. Science, 1999.- vol. 12, Part. 2.- P. 232-235. .

На базі одно- і двошарових плівок Fe, Ni, Со та їхніх сплавів було розроблено носії інформації для пристроїв обробки радіосигналів, захищені авторськими свідоцтвами, із них 16 належать здобувачу. Цикл робіт, складовою частиною якого є згадані а.с. та наукові статті, удостоєний Державної Премії УРСР в галузі науки і техніки 1985 р.

Нанокристалічні плівки нікелю з намагніченістю, направленою перпендикулярно до їхньої площини, є технологічним та дешевим матеріалом, перспективним для перпендикулярного запису інформації.

Виявлені закономірності перколяції в гранульованих системах магнетик - метал та магнетик - діелектрик є важливою інформацією для розробників магнітних сенсорів та комп'ютерних голівок зчитування.

Особистий внесок здобувача. Загальна постановка завдання дослідження у дисертаційній роботі в цілому та конкретних завдань в усіх її розділах, проведення експериментів та обробка даних, а також інтерпретація результатів виконані автором особисто. З робіт із співавторами [29, 35, 43, 70, 77, 80, 86, 88-91, 93, 145, 155-161, 192, 193, 197, 204, 211, 215, 218, 221, 223-226, 238, 245, 247, 251- 253] у дисертацію включено тільки ті результати, що отримано особисто автором. В усіх роботах, включених в дисертацію, основним методом дослідження є магнітний резонанс (ЯМР та ФМР). Всі ці експерименти проведено та інтерпретовано автором особисто. У розробці методу тестування анізотропії [25] автору належить ідея оригінальної методики виміру кутових залежностей поля ФМР, викладена в [22].

Підготовка доповідей та виступів на міжнародних конференціях; формулювання і підготовка заявок на авторські свідоцтва, висновки усіх розділів та загальні висновки дисертації зроблені автором особисто.

Апробація результатів дисертації. Всі, викладені в роботі результати, були презентовані й обговорені на національних та міжнародних конференціях, а також на школах-семінарах з даної тематики. Основні конференції, на яких зроблено доповіді, перераховані нижче.

1

2

3

4

5

6

7

8

Результати дисертаційної роботи доповідалися автором на семінарах і наукових зборах Інституту металофізики ім.. Г.В. Курдюмова НАН України, Інституту магнетизму НАН і МОН України, Університету штату Огайо (США). Університету Сент Эндрюса (Великобританія), Університету Анрі Пуанкаре (Нансі, Франція) та наукового підрозділу кампанії “Seagate” (Миннеаполіс, США) - лідера у виробництві жорстких дисків для комп'ютерів.

Публікації. По темі дисертації автором опубліковано 44 статті у фахових наукових журналах, а також представлено більш, ніж 50 тез та доповідей на конференціях. Основні матеріали дисертаційної роботи викладено: в 36 статтях, що надруковані в міжнародних наукових журналах, одному збірнику лекцій NATO ASI (Інститут підвищення кваліфікації наукових працівників), співредактором якого також є автор, 1 депонованій праці та 16 авторських свідоцтвах, з яких на 3, що є базовими, наведено посилання.

Структура та обсяг дисертації. Дисертація складається із вступу, 5 розділів, висновків та списку цитованої літератури (253 джерела). Вона містить 301 сторінку, включає 92 малюнка та 5 таблиць.

Основний зміст роботи

У вступі до дисертації дана стисла характеристика роботи. Обґрунтовано актуальність напрямку досліджень, який було обрано, зроблено огляд сучасного стану проблем, що розглядаються в дисертаційній роботі, cформульовано мету і завдання досліджень, визначено наукову новизну, наукове та практичне значення результатів, які були одержані, і показано їхню апробацію. Далі короткий зміст роботи викладається за традиційною схемою: постановка завдання - опис експерименту та аналіз даних - висновки. При цьому згадуються тільки ті особливості технології виготовлення зразків, що є важливими для інтерпретації результатів вимірювань.

В першому розділі „Методика експерименту” обґрунтовано вибір об’єктів дослідження та методів вимірювання структурних та магнітних (статичних, високочастотних, релаксаційних) параметрів. Коротко розглянуто принципи дії спектрометрів ФМР (на 9 та 90 ГГц) і ЯМР (метод спінового еха), за допомогою яких було проведено основні виміри. Більш детально викладається „ФМР-ТЕСТ” - оригінальний метод дослідження різних типів одновісної магнітної анізотропії (МА) плівок, розроблений у співавторстві з В.О. Голубом та Г.М. Каказеєм (Імаг НАНУ) [25].

„ФМР-ТЕСТ” спрямований на вивчення, окрім площинної та перпендикулярної, особливого типу магнітної анізотропії з віссю, що відхилена на деякий кут a від нормалі. Цю одновісну непланарну (термін проф. А.Г. Равлика [Равлик А.Г., 1994]) анізотропію (НA) досить важко виявити звичайними вимірами кутових залежностей поля ФМР, а тим більше - традиційною магнітометрією. При вимірах кутових залежностей в площині плівки (j - залежності резонансного поля) не можна відрізнити непланарну МА від площинної. При звичайних вимірах у випадку зміни кута поля підмагнічування від площини до нормалі (q - залежності), НА спостерігається, як показано нижче, при спеціальних умовах експерименту. У залежності від мети застосування матеріалу, присутність НА може бути або вадою, або профітом, але в усякому разі її треба брати до уваги при визначенні магнітних параметрів плівок. Метод „ФМР-ТЕСТ”, призначений для швидкого та нескладного виявлення НА, включає комп’ютерне моделювання даних виміру кутових залежностей резонансного поля, з якого отримують кількісні оцінки енергії НА (константи КНА), або поля непланарної анізотропії (ННА), та кута a.

Формулу для комп’ютерного моделювання отримано традиційно. Чисельно розв’язується система рівнянь феромагнітного резонансу та кутів рівноваги намагніченості (М), але у виразу для вільної енергії плівки разом з енергіями Зеємана та розмагнічування, враховують енергію непланарної анізотропії. В результаті обчислюють залежності резонансного поля від кутів j та q поля підмагнічування (Н). Перший з них, кут j, характеризує обертання Н в площині плівки: при j = 0 Н спрямовано вздовж осі легкого намагнічування (ВЛН) в площині. Кут q характеризує непланарну орієнтацію Н: q = 0 при Н паралельному нормалі та q = 900, коли Н знаходиться в площині плівки. На рис. 1 показано кутові j - залежності резонансного поля при різних кутах q. В плівках з непланарною анізотропією період Hr(j ) змінюється від 180 до 3600 при зміні q від 900 до нуля (рис. 1а). В той же час, в плівках з площинною МА (рис. 1б) період лишається незмінним. Така поведінка j - залежності є першою ознакою існування НА. Друга ознака стосується q - залежності. Якщо поле Н прикладене вздовж ВЛН в площині плівки, то крива Н(q) асиметрична (рис.2, крива 1). Асиметрія поступово зникає (рис.2, криві 2, 3) при наближенні кута j до ВТН (j = 900).

Зазначимо, що неістотна зміна константи анізотропії KНА може привести до значної модифікації форми кривих Hр(q). Це видно на рис.3, де представлено q - залежності резонансного поля Hр(?) для різних KНА. Їхній характер змінюється, починаючи з традиційної кривої 1. Появу додаткових максимумів видно на кривій 2. Особливу увагу привертають до себе криві 3 і 4, де резонансне поле в паралельній конфігурації ФМР перевищує перпендикулярне поле, незважаючи на те, що величина KНА приблизно на 30% менше за енергію розмагнічування 2pМ2. Звичайно вказане співвідношення резонансних полів вважають однозначним підтвердженням перпендикулярного направлення намагніченості відносно площини плівки, тобто наявності перпендикулярної анізотропії з К > 2pМ2. Це дійсно, якщо в зразку встановлено відсутність НА.

В другому розділі „Вплив мікронеоднорідностей структури на магнітні властивості полікристалічних та аморфних наносистем” вивчається роль мікронеоднорідностей кристалічної та магнітної структури полікристалічних плівок заліза та його сплавів з магнітними (Ni, Co) і немагнітними (Al) металами у формуванні спектрів ЯМР ядер 57Fe, 61Ni, 59Со [2, 3]. Крім того, досліджуються механізми релаксації ядерної намагніченості в плівках заліза, збагаченого ізотопом 57Fe [1], вплив доменної структури на спін-решіткову релаксацію в плівках Co [13] та процес структурної релаксації і кристалізації аморфних фольги та плівок на основі кобальту [4, 8, 11, 15].

Тонкі плівки залізо-нікелевих сплавів мають широке застосування завдяки високій сприйнятливості, що обумовлена невеликими значеннями полів наведеної анізотропії та коерцитивної сили. Мікронеоднорідності призводять до збільшення кутової та амплітудної дисперсії одновісної анізотропії, погіршення низки інших магнітних параметрів. Їхній вплив на основні статичні магнітні характеристики плівок вже з'ясовано достатньо добре (див., напр., монографію А. Г. Лесника, 1976). Щодо високочастотних властивостей, взагалі відомо, що на них у великій мірі впливають структурні мікронеоднорідності різного розміру та походження. Нерегулярне розташування атомів в сплаві може призводити до інтенсивного збудження спінових хвиль, що є причиною збільшення втрат на високих частотах. Точкові дефекти різного типу можуть істотно впливати на величину наведеної анізотропії, і т. і.

Перші два пункти першого підрозділу присвячені дослідженню характеру впливу малих домішок Co та Al на спектри 57Fe в чистому залізі. Також вивчається вплив нерівномірного розподілу атомів в полікристалічних плівках пермалоя на спектри ЯМР, що спостерігалися на ізотопах 57Fe та 61Ni, які мають некомпенсований ядерний магнітний момент. Значення поля НТВ на ядрах 57Fe в пермалої паралельно визначалось методом ЯГР (виконано проф. М.М. Ніщенко). Ступінь неоднорідності змінювався за допомогою серії відпалів зразку. У вихідному стані зразків розподіл полів НТВ на ядрах обох ізотопів дуже широкий. Це пов’язане з різноманітністю найближчих оточень активних атомів (від 1 до 4 атомів Fe в оточенні Ni). На відміну від аналогічних масивних сплавів, в плівках більш ймовірним складом найближчого оточення є 3Fe - 9Ni , ніж 2Fe - 10Ni [Kitaoka У. та ін., 1978]. Поле НТВ на ядрах 61Ni складає 11,2х106 А/м. Отримано добру згоду даних ЯМР та ЯГР щодо величини поля НТВ на ядрах 57Fe в такому оточенні, яке дорівнює 23,5 А/м. В результаті відпалу при температурі 500К відбувається гомогенізація сплаву. Внаслідок цього резонансна лінія звужується, а інтенсивність сигналу відповідно зростає.

Інший тип неоднорідностей - у вигляді домішок (4 -5%) атомів магнітних (Со) або немагнітних (Al) елементів - по-різному впливають на розподіл полів НТВ на ядрах 57Fe в плівках заліза, збагаченого ізотопом до 90%. Магнітний атом обумовлює появу в спектрі сателітів на більш високих частотах, тобто магнітний момент заліза в оточенні навіть 1 атома кобальту збільшується. У другому випадку розподіл, досліджений методом ЯМР, має той же характер, що і зміна матриці спінової щільності, яка спостерігалась методом розсіяння нейтронів [Но1den Т.М. та ін., 1967]. За цими даними, немагнітний атом домішки у ближньому оточенні заліза майже не змінює поляризацію матриці. Отже атом алюмінію в першій координаційній сфері атома 57Fe, на відміну від Со, зменшує частоту ЯМР на 3 МГц по відношенню до чистого заліза, тобто діє як вакансія.

В наступному пункті мова також іде про структурні неоднорідності, а саме, про границі зерен полікристалічної плівки пермалоя [6]. Методом ЯМР вивчається їхній магнітний стан. В дрібнокристалічних плівках пермалоя 77%Ni - 23%Fе, осаджених на підкладку при кімнатній температурі (низька Т сприяє зменшенню розміру зерен плівки), виявлено сильне розширення лінії резонансу на ядрах 57Fе (або 61Ni) з боку низьких частот до 32 (або до 24) МГц. Раніше нами було встановлено, що найменша частота, яку можуть мати атоми 57Fе (61Ni) у плівці 20%-го пермалоя, складає 38 (28) МГц, якщо брати до уваги тільки неоднорідний розподіл атомів заліза та нікелю. Очевидно, в такій плівці існує велика кількість мікрообластей, структура яких відмінна від структури зерна. Зроблено припущення, що вказаний ефект зумовлений резонансом ядер заліза і нікелю, які знаходяться в границях зерен плівки. Для його перевірки проведено експеримент з вакуумної термообробки зразків, які складалися з двох шарів пермалою та шару заліза, збагаченого ізотопом 57Fe, між ними. Введення атомів ізотопного заліза в границі зерен пермалою здійснювалося дифузійним шляхом. Як відомо, спочатку, при невеликих температурах, має проходити поверхнева дифузія, далі, з підвищенням температури, погранична. Процес можна вважати закінченим при температурі, яка відповідає енергії активації об’ємної дифузії. Це означає, що всі стадії дифузії, в тому числі, погранична, відбулися. При реєстрації спектрів на кожному етапі відпалу відмічено прогресуюче зменшення сигналу ЯМР від шару заліза (на частоті 40 МГц), що вказує на активний дифузійний процес. При температурі Твід ~ 473 К спостерігається одночасне зростання сигналу в низькочастотній області спектру. На наступному етапі низькочастотний пік зменшується, тобто відповідних локальних областей стає мало. При цьому дані ТЕМ вимірів структури, демонструють суттєве збільшення розміру зерна, а значить, зменшення кількості границь. Отже, можна вважати, що низькочастотні сигнали походять від границь зерен. Знайдено, що намагніченість границі майже вдвічі менше за намагніченість зерна. Зазначимо, що проведені експерименти вказують на можливість ЯМР - дослідження дифузії. Цьому присвячена робота [5], де дифузійний процес також вивчався при пластичній деформації плівок.

Паралельно з викладеними дослідженнями проводилась ідентифікація спектрів. Визначено частоти ЯМР на ядрах 57Fe та 61Ni в різному оточенні. Такі відомості стосовно плівок або відсутні в літературі, або їх дуже мало, але нам вдалося почасти виповнити цю прогалину, адже отримані дані увійшли до довіднику по магнітним матеріалам під редакцією Бушова (Bushow, 1999). В представленій роботі створена база даних використовується при інтерпретації спектрів ЯМР різних матеріалів.

У четвертому пункті, на підставі температурних залежностей швидкостей релаксації, отриманих експериментально, обговорюються механізми релаксації ядерної намагніченості в плівках заліза, збагаченого ізотопом 57Fe до 90,2% [1].

Природа ядерної релаксації та її механізми вивчаються більшістю теоретично, тому що експериментатори в цьому разі спіткаються з великими труднощами. Одна з них виникає при дослідженні масивних матеріалів, в яких сигнал резонансу спостерігають від ядер, розташованих в доменних стінках [Portis A.M.and Gossard A.C., 1959], де швидкість релаксації значно більша, ніж у домені. Таким чином, механізми „дійсної релаксації” маскуються механізмами, що обумовлені доменною структурою. В насиченому стані масивного зразка, тобто під дією зовнішнього магнітного поля, виміри можливі тільки при низьких температурах, коли зростання сигналу завдяки зростанню величини ядерної намагніченості компенсує його падіння за рахунок значного зменшення коефіцієнту підсилення ЯМР в зовнішньому полі. Але найціннішу інформацію дають саме виміри при підвищенні температури. Експерименти на тонких плівках дозволяють уникнути цих труднощів: в них „працюють” всі ядра зразка. Як ми довели раніше, сигнал в плівках є досить інтенсивним, оскільки сприйнятливість обертання (?об) плівок з наведеною анізотропією за порядком величини дорівнює сприйнятливості зміщення (?зм) в масивних магнетиках. Крім того, в роботі [13] на прикладі плівок Со ми показали, що доменна структура не впливає на величину швидкості спін-решіткової релаксації ядерної намагніченості.

При дослідженні релаксації в плівках заліза, інтенсивність сигналу була достатньою для реєстрації до температури ~500 К. Було виявлено: по-перше, температурна залежність швидкостей поздовжньої (1/T1) та поперечної (1/T2) релаксації (T1 та T2 відповідно характеризують її часи) є лінійною в інтервалі температур 1,5 - 300 К. Температурно-незалежна частина T2-1 (при Т ~ 0) складає приблизно 80 с-1, що узгоджується с даними для масивних феромагнетиків аналогічного складу, і з теоретичними розрахунками для взаємодії Сула - Накамури, яка характеризується часом TС-Н. По друге, Т1 > Т2 у всьому температурному інтервалі, причому експериментальні дані до 300 К можуть бути приблизно описані наступними виразами

T1-1= a1T (1) T2-1= a2T + TС-Н-1 (2)

де ?1 і ?2 - температурні коефіцієнти, які в нашому випадку дорівнюють 0,25 та 0,7 с-1-град-1, відповідно; Т - абсолютна температура. Значення a1 і a2 в плівках на два порядку менші, ніж в доменних стінках масивного заліза. По-третє, при збільшенні температури вище 300 - 330 К на кривих спостерігається залом, такий що нахил кривих різко зростає. Це відповідає збільшенню a1 та a2 до ~ 3,5 с-1 град.-1.

У спектрі власних частот коливань феромагнетика з доменними стінками може існувати достатньо висока щільність магнонних станів на частотах ЯМР (wn). Спін-решіткова релаксація в цьому випадку відбувається за участю магнонів з енергією Ek =wn (одномагнонний процес). Згідно з даними роботи Стірнс [Steаrns M.B., 1969], „одномагнонний механізм” добре описує величину і температурну залежність Т1 у багатодоменному залізі. В тонких плівках при порівняно низьких температурах він малоймовірний, бо дно спин-хвильового спектру знаходиться значно вище частоти ЯМР. В цьому випадку час Т1 істотно збільшується і може бути зумовлений поперечними флуктуаціями локального поля за рахунок орбітальних моментів рухомих електронів 3d-зони [Moriya Т., 1964]. Такий процес дає лінійну температурну залежність швидкості релаксації. Коефіцієнт a1, розрахований для заліза за теорією Moriya, практично співпадає з нашими даними для плівок заліза. При збільшенні температури до достатньо великих значень (300 - 400 К) збільшується імовірність одномагнонного процесу, бо стає істотним затухання спінових хвиль. Різка зміна характеру температурної залежності швидкості релаксації при 300 - 330 К і відповідне збільшення температурних коефіцієнтів, скоріше за все, пов’язані з одномагнонним механізмом. Аналогічно можна пояснити і температурну залежність швидкості поперечної релаксації, яка при невисоких Т зумовлена низькочастотними поздовжніми флуктуаціями локального поля.

Далі розглянуто вплив локальної сприйнятливості та магнітострикції на коефіцієнт підсилення ЯМР (h), від якого залежить інтенсивність сигналу. Оскільки величина h пропорційна сприйнятливості електронної системи, то остання й визначає поглинання на частоті ЯМР. В тонких плівках з одновісною анізотропією сприйнятливість залежить не тільки від величини анізотропії: але й від різноманітних неоднорідностей магнітної структури, наприклад, неоднорідностей локальної анізотропії, та магнітострикції. В даній роботі з’ясовується питання, яка сприйнятливість - інтегральна чи локальна - визначає величину інтенсивності сигналу ЯМР. За нашим припущенням, для ЯМР важлива локальна сприйнятливість (cлок), тобто h = - А0cлок,. де А0 - константа надтонкої взаємодії. Експериментальне дослідження температурної залежності коефіцієнта підсилення ЯМР проводилося на ядрах 59Со в тонких плівках сплаву залізо-нікель-кобальт різної концентрації, що відрізнялися константами ізотропної магнітострикції l~(10-6 -10-7), та в плівках Со, що мали l ~ 10-5. При аналізі температурних залежностей інтенсивності сигналів ЯМР та ФМР і порівнянні результатів встановлено, що на коефіцієнт підсилення впливає саме локальна електронна сприйнятливість. Результатом роботи є також поповнення нашої бази даних щодо частот ЯМР 59Со, оточеного в плівках сплаву Fe-Ni-Co атомами заліза та нікелю у різних комбінаціях.

Другий підрозділ починається з огляду літератури, бо клас аморфних матеріалів з новими, добрими для практики характеристиками, привернув увагу багатьох науковців, і до початку даної роботи вже існували численні публікації щодо структури та магнітних властивостей аморфних плівок. Але інформації про їхні резонансні властивості недостатньо. Щодо комплексних досліджень локальної структури за допомогою методів ФМР, ЯМР та оптичної спектроскопії (ОС) відомостей не знайдено.

Отже у вказаному підрозділі вивчається зміна ближнього порядку при структурній релаксації та кристалізації аморфних плівок СохР1-х [8], СохW1-х [11] та СохB1-х [15]. Появу цього дослідження стимулювала дискусія в літературі щодо аморфного стану магнетиків, а саме, чи відрізняється його ближній порядок від дрібнокристалічного. Традиційні рентгенівські методики та електронна мікроскопія - „не розрізняють” кристалічного стану при значному зменшенні кристалітів (до 2-5 нм). Отже ми зробили спробу вивчення структури аморфних плівок за допомогою комплексного підходу з використанням методів ЯМР і ОС, які дають інформацію про процеси, що відбуваються на атомному рівні, та ФМР. Частини вказаного циклу робіт, що стосуються методу ОС, виконано проф. Ю.В. Кудрявцевим (ІМФ НАНУ), а магнітометрії та рентгенівського - проф. Я. Дубовіком та Р. Гонтажем (J. Dubowik і R. Gontarz, ІPМ PАS, Poznan).

В пунктах цього підрозділу детально викладені експерименти з вакуумної термообробки серій вказаних вище плівок при температурах Т: 473, 513, 543, 573 и 773 К на протязі 10 хв. кожна. В межах однієї серії плівки відрізнялись концентрацією сплаву. Наведемо загальні результати та висновки дослідження. Дані, отримані перерахованими методами, щодо структурних фаз та сполук, які з’являються в ході перетворень при вакуумній термообробці аморфних плівок СоР, СоВ та СоW, співпадають між собою. Зміни структури відбуваються у відповідності до схеми, відомої з літератури для кожного з матеріалів. ЯМР та оптична спектроскопія дозволяють виявляти перші стадії структурної релаксації і кристалізації аморфних плівок. Плівки в вихідному стані насправді є аморфними, оскільки виявлено велику різноманітність оточень активних атомів. Резонансна частота атомів 59Со в аморфній фазі, що мають найближчими сусідами тільки атоми кобальту, на 3-5 МГц відрізняється від частоти кристалічного кобальту. Це свідчить про зміну міжатомних відстаней і, скоріш за все, про відсутність взагалі кристалічної решітки в аморфному стані. Помітні зміни при відпалі з'являються в спектрах оптичної провідності (ОП) пізніше, ніж в спектрах ЯМР, але майже водночас із змінами в спектрах ФМР. На відміну від магнітних резонансів, ОП- спектроскопія не обмежена вимогами наявності у матеріалі некомпенсованих ядерних магнітних моментів та магнітного стану взагалі. Тому вона дозволяє виявляти також і стадії утворення немагнітних сполук. Отже, використання тільки сукупності всіх вказаних методів дає найбільш повну і докладну картину процесів структурної релаксації та кристалізації аморфної плівки. ФМР добре доповнює цей комплекс методик.

В третьому розділі „Високочастотні та релаксаційні властивості феромагнітних наноструктур з магнітно-зв’язаними шарами” представлено нову інформацію про механізми магнітної взаємодії полікристалічних шарів двошарової плівки на базі 3d - феромагнетиків та їхніх сплавів. Двошарову плівку з взаємодіючими феромагнітними шарами (ДФП) можна розглядати як "елементарний осередок", що зберігає специфічні особливості мультишарової плівки (МФП) та її магнітної поведінки. Вивчається вплив товщини шарів на високочастотні властивості ДФП в діапазонах частот 1 - 300 МГц і 8 - 10 ГГц. Іншими словами, досліджується динамічний відгук структурно - неоднорідної системи на дію змінних полів при зміні її базових параметрів. Як показано в даній роботі, товщина феромагнітних шарів є справді дуже важливою, базовою, характеристикою такого матеріалу. Але головна увага в більшості публікацій приділяється вивченню впливу товщини немагнітного прошарку на взаємодію шарів. З огляду літератури, викладеному в першому підрозділі, можна бачити, що дослідження було проведене на багатьох матеріалах, але