Харківський національний університет
ім. В.Н. Каразіна

Погребняк Марина Валеріївна

УДК 535.36:539.283

ФОТОІНДУКОВАНІ ЕФЕКТИ В ТОНКИХ ФОТОЧУТЛИВИХ ПЛІВКАХ

Аs2S3–Ag та AgCl–Ag НА СКЛЯНИХ ПІДКЛАДКАХ

спеціальність 01.04.05 – оптика, лазерна фізика

Автореферат

дисертації на здобуття наукового ступеня
кандидата фізико-математичних наук

Харків – 2005

Дисертацією є рукопис

Роботу виконано в Харківському національному університеті
ім. В.Н. Каразіна Міністерства освіти і науки України

Науковий керівник: доктор фізико-математичних наук,

професор Агеєв Леонід Опанасович,

Харківський національний університет

ім. В.Н. Каразіна, завідувач кафедри оптики

Офіційні опоненти:

доктор фізико-математичних наук, старший науковий співробітник, Стронський Олександр Володимирович, Інститут фізики напівпровідників ім. В.Є. Лашкарьова НАН України, провідний науковий співробітник,

доктор фізико-математичних наук, професор, Авдiєнко Анатолій Антонович, Фізико-технічнічний інститут низьких температур ім. Б.І. Вєркіна НАН України, провідний науковий співробітник.

Провідна установа –

Київський національний університет імені Тараса Шевченка, кафедра оптики, м. Київ.

Захист відбудеться "08" квітня 2005 р. о 14.00 годині на засіданні спеціалізованої вченої ради Д 64.051.03 Харківського національного університету ім. В.Н. Каразіна (61077, м. Харків, пл. Свободи, 4, ауд. ім. К.Д. Синельникова).

З дисертацією можна ознайомитись у Центральній науковій бібліотеці Харківського національного університету ім. В.Н. Каразіна за адресою 61077, м. Харків, пл. Свободи, 4.

Автореферат розіслано "01" березня 2005 р.

Вчений секретар
спеціалізованої вченої ради Пойда В.П.

ЗАГАЛЬНА ХАРАКТЕРИСТИКА РОБОТИ

Актуальність теми. Серед різноманітних матеріалів, які проявляють нелінійні властивості при взаємодії зі світлом, важливе місце займають тонкі фоточутливі плівки. Велика увага приділяється дослідженням плівок склоподібних халькогенідних напівпровідників і полікристалічних плівок галогенідів металів. Часто використовують і тонкоплівкові композиції напівпровідник-срібло. Прикладами таких композицій є плівки As2S3–Ag та AgCl–Ag. Світло з області прозорості напівпровідника взаємодіє зі сріблом, що приводить до зменшення коефіцієнта поглинання і до зміни показника заломлення композитної плівки. Поряд з таким, первинним за експозицією, нелінійним ефектом, у випадку тонких плівок відомі й інші ефекти, які проявляються із зростанням експозиції. Зокрема, через зменшення поглинання в ділянці плівки, що опромінюється, створюються умови для збудження хвилеводних мод. При дії монохроматичного пучка світла має місце релеєвське розсіювання у плівці, яке створює всередині плівки хвилеводні моди. Інтерференція падаючого пучка з модами визначає запис періодичних структур (ПС). ПС, пов'язані зі збудженням хвилеводних мод, уперше були виявлені у 1984 році у плівках AgCl–Ag. На відміну від раніше відомих подібних структур, які утворюються на поверхні твердих тіл під дією потужних лазерних пучків, ПС у плівках створюються пучками низької потужності від безперервних лазерних і квазімонохроматичних джерел світла. Вони відрізняються великою різноманітністю за умовами формування, за своєю структурою і властивостями. Розвиток ПС під дією лінійно-поляризованого вузького лазерного пучка супроводжується появою і розвитком анізотропного розсіювання, яке створює на екрані характерні смуги розсіяного світла (СРС). СРС спостерігаються і тоді, коли дифракція від ПС не спостерігається.

Дотепер дослідження ПС проводили, головним чином, на плівках AgCl–Ag. Висока чутливість ПС до змін хвилеводної структури зразків і до умов їхнього опромінення дозволяють виявляти нові нелінійні ефекти. Так, нещодавно (у 1999-2000 рр.) виявлено ефект нелінійної оптичної турбулентності (ОТ) у розсіюванні і дифракції при формуванні ПС сфокусованим гаусовим пучком.

Для підтвердження того, що ОТ властива не лише плівкам AgCl–Ag, треба було виявити цей ефект і у інших плівках. Для цього, у першу чергу, підходять плівки As2S3–Ag, так як було встановлено, що ПС у цих плівках утворюються. При вивченні механізму ОТ важливу інформацію повинні давати дослідження кінетики СРС і дифракції у процесі розвитку ПС, які дотепер ще не проводили. Зародження і розвиток ПС у плівках As2S3–Ag ще детально не досліджені. З іншого боку, через те, що властивості цих плівок та плівок AgCl–Ag різні, повинні спостерігатися якісні зміни і у процесах формування ПС. Вони можуть бути виявлені за допомогою досліджень просторово-часових перетворень розсіяного і дифрагованого світла при формуванні ПС.

Підкладками для плівок часто служать скляні плоскопаралельні пластинки. При їх відносно великій товщині хвилеводні моди підкладки не виявляють своєї дискретності при утворенні ПС. Однак, підкладка має здатність направляти розсіяне світло завдяки повному відбиттю на своїх границях. У випадку дії на зразок вузького лазерного пучка світло, що розсіюється у підкладку, може поширюватися далеко від місця падіння пучка. З цієї причини становлять інтерес дослідження дії розсіяного світла на плівку поза зоною, що опромінюється пучком.

При утворенні ПС має місце збудження різних за типом і напрямками поширення хвилеводних мод, які взаємодіють зі зростаючими ПС і конкурують між собою. У результаті цього будова ПС стає складною і тому для їх детального вивчення треба застосовувати не тільки дифракційні, але й мікроскопічні методи дослідження. У більшості вже виконаних досліджень ПС мали періоди менше довжин хвиль видимого діапазону спектра світла і тому їх структуру вивчали лише з використанням методик просвічувальної електронної мікроскопії. Для цього необхідно здійснити спеціальну підготовку зразків, при якій істотно порушується будова сформованих ПС. Дослідження будови ПС з використанням методик оптичної мікроскопії позбавлені цього недоліку та мають і деякі інші переваги у порівнянні з методиками електронної мікроскопії. Тому необхідно було встановити умови, при яких ефективне застосування оптичної мікроскопії для вивчення будови ПС стає можливим.

Сказане вище дає підставу стверджувати, що актуальність досліджень фотоіндукованих ефектів у тонких плівках визначається можливістю їх застосування, перш за все, для розробки пристроїв, які можуть бути використані для реєстрації оптичної інформації, розвитку оптики нелінійних планарних хвилеводів та нелінійної оптики у цілому.

Зв'язок роботи з науковими програмами, планами, темами. Дисертаційна робота виконана на кафедрі фізичної оптики Харківського національного університету ім. В.Н.Каразіна у процесі навчання здобувачки в аспірантурі і відповідно до таких планів держбюджетних НДР: “Оптичні властивості світлочутливих та комплексних діелектричних тонкоплівкових систем” ДР  №  U003280 і “Оптичні властивості та спектроскопія світлочутливих і комплексних діелектричних тонкоплівкових систем” ДР  №  U004201, які затверджено Міністерством освіти і науки України.

Мета і задачі дослідження. Метою дисертаційної роботи є визначення умов спостереження та встановлення фізичної суті нових фотоіндукованих оптичних ефектів, які проявляються при взаємодії лазерних пучків з тонкими фоточутливими плівками As2S3–Ag та AgCl–Ag .

Для досягнення поставленої мети необхідно було:

1. Дослідити еволюцію СРС та дифракцію при утворенні ПС у плівках As2S3–Ag під дією сфокусованого лазерного пучка.

2. Встановити вплив дії на плівку розсіяного в підкладку світла поза зоною опромінення плівки лазерним пучком.

3. Дослідити кінетику розсіювання і ОТ при розвитку ПС.

4. Дослідити ПС за методами оптичної мікроскопії.

Об'єкт дослідження: тонкі композитні фоточутливі плівки As2S3–Ag, AgCl–Ag.

Предмет дослідження: фотоіндуковані ефекти, які виникають при взаємодії лазерних пучків з плівками As2S3–Ag, AgCl–Ag.

Методи дослідження. Фоточутливі композитні плівки виготовляли на скляних підкладках за методом термічного вакуумного напилення. Товщину плівок задавали масою речовини, що випаровувалась, і вимірювали за дифракційним та інтерференційним методами. Опромінення зразків виконували гаусовими несфокусованими та сфокусованими лінійно-поляризованими пучками з довжиною хвилі l = 633 нм від неперервно випромінюючого He-Ne лазера. Розвиток ПС досліджували візуально та за фотографічним і фотоелектричним методами. Періоди ПС та КПС вимірювали з використанням дифракційного методу. Будову ПС вивчали з використанням оптичного мікроскопа.

Наукова новизна отриманих результатів:

1. Уперше виявлено і вивчено еволюцію СРС і дифракції при розвитку ПС під дією сфокусованого гаусового пучка у плівках As2S3–Ag. Виявлено ОТ у СРС та дифракції, які пов'язані з утворенням у ПС мікроґраток (МҐ), що зростають на TE0-модах. Показано, що поступове руйнування TE0-МҐ і одночасне зростання TM0-МҐ пов'язані з посиленням TM0-мод через збільшення показника заломлення плівки при опроміненні. За вимірами періодів TE- і TM-МҐ визначені товщина і показник заломлення плівки.

2. Уперше виявлено КПС, які виникають у плівках As2S3–Ag, AgCl–Ag поза зоною опромінення. З'ясовано, що КПС пов'язані з інтерференцією світла, що розсіяне усередину підкладки від зони опромінення. Показано, що розсіювання створює спекл-плями на плівці, у межах яких і утворюються КПС. Запропоновано схеми конструктивної інтерференції розсіяних променів та отримано формули для залежностей періодів КПС від відстані до центру зони опромінення. Встановлено добре узгодження між вимірюваними та обчисленими значеннями періодів КПС.

3. Уперше досліджено та з’ясовано кінетику СРС і ОТ при розвитку TE0-ПС у плівках AgCl–Ag. Показано, що існує гранична експозиція для ОТ, яка приблизно на порядок більша за граничну експозицію зародження ПС. Встановлено гіперболічний закон згасання ОТ. Показано, що тривалість ОТ у AgCl–Ag пов'язана з поступовим розширенням кільцевої зони активної конкуренції МҐ під дією гаусового пучка.

4. Уперше проведені дослідження будови ПС у плівках AgCl–Ag з використанням оптичного мікроскопа. Виявлено ефективний розвиток TM0-ПС S-типу з періодами d > l под дією P-поляризованого сфокусованого гаусового пучка. Показано, що TM-ПС, які індукуються P-поляризованим пучком при великих значеннях компоненти хвильового вектора падаючої хвилі на площині плівки, мають складну будову і складаються з переміжних ділянок, зайнятих або первинними МҐ C-типу, або вторинними "косими" МҐ, що розвиваються з C-МҐ завдяки двовимірній дифракції Брега.

Практичне значення отриманих результатів. Показано, що фоточутливі плівки As2S3–Ag і AgCl–Ag є об'єктами, у яких проявляються нові нелінійні ефекти, пов'язані з хвилеводними властивостями плівок. Ці ефекти приводять до зміни просторово-часових характеристик лазерних пучків і можуть бути застосовані для керування цими пучками. Вони також можуть бути використані для виявлення нелінійної взаємодії лазерного випромінювання з іншими тонкоплівковими об'єктами.

Нові наукові результати, які отримані у ході проведення досліджень фотоіндукованих ефектів важливі для розвитку нелінійної оптики. Серед них найбільш суттєвими є еволюційні перетворення, які спостерігаються при розвитку ПС у плівках і, зокрема, ефект ОТ. Дані про динамічні нелінійні ефекти, які проявляються при стаціонарному опромінюванні, у тому числі ОТ, відомі з літературних джерел, однак вони існують лише для об'ємних нелінійних середовищ іншої природи і спостерігалися у інших експериментальних умовах.

Досліджені ПС, за своєю суттю, є новим прикладом двовимірних фотонних кристалів і можуть бути застосовані при розв'язанні прикладних задач оптоелектроніки і голографії. Ці структури можна легко сформувати, а їхні періоди можна змінювати в широких межах. Вони можуть заздалегідь бути обчислені і точно виміряні дифракційним методом. Тому ПС можна застосовувати для розв’язання ряду метрологічних задач, наприклад, для здійснення вимірів показників заломлення, товщин плівок і як штрихові міри для визначення роздільної здатності та збільшення мікроскопів.

Особистий внесок здобувача. Авторка дисертації виконала усі експериментальні дослідження, викладені в опублікованих у співавторстві наукових працях і в оригінальній частині дисертації: вона виготовила плівки методом вакуумного напилення, вимірила їхні товщини, провела опромінення плівок у різних умовах, виконала дифракційні вимірювання, здійснила фотографічну та фотоелектричну реєстрацію ефектів, що спостерігалися. Авторка дисертації обробила експериментальні дані, брала участь в обговоренні та інтерпретації результатів, виконала теоретичні розрахунки, оформила ілюстративні і графічні матеріали.

Апробація результатів дисертації. Результати роботи оприлюднені та обговорені на семінарах кафедри фізичної оптики ХНУ ім. В.Н. Каразіна, а також на таких наукових конференціях: 3-тя Міжнародна конференція "Моделювання лазерних та волоконо-оптичних систем" (Харків, 2001); 5-та Міжнародна конференція "Фізичні явища у твердих тілах" (Харків, 2001); 4-та Міжнародна конференція "Моделювання лазерних та волоконо-оптичних систем" (Харків, 2002); 3-тя Міжнародна конференція для молодих вчених "Проблеми оптики та сучасного матеріалознавства (Київ, 2002); 2-га Міжнародна конференція з лазерної оптики для молодих вчених (Санкт-Петербург, Росія, 2003); IX Міжнародна конференція "Фізика і технологія тонких плівок" (Івано-Франківськ, 2003); 5-та Міжнародна конференція "Моделювання лазерних та волоконо-оптичних систем" (Aлушта, 2003); 6-та Міжнародна конференція "Фізичні явища у твердих тілах" (Харків, 2003); 7-ма конференція з розсіювання світла несферичними частками (Бремен, Німеччина, 2003); 6-та Міжнародна конференція "Моделювання лазерних та волоконо-оптичних систем" (Харків, 2004).

Публікації. Результати дисертації опубліковані в 16 наукових працях: 6 статей у наукових журналах, 4 у збірниках праць конференцій, 6 у вигляді тез доповідей на міжнародних конференціях.

Структура й обсяг дисертації. Дисертація складається з вступу, 5 розділів, висновків і списку використаних джерел з 116 найменувань. Робота містить 152 сторінки, у тому числі 38 рисунків на 37 сторінках.

ОСНОВНИЙ ЗМІСТ РОБОТИ

У вступі дисертації обґрунтована актуальність теми дисертації, зазначений її зв'язок з держбюджетними НДР, сформульовано мету і задачі досліджень, наукову новизну отриманих результатів, їх наукове і практичне значення.

У першому розділі дисертації "Нелінійні оптичні властивості фоточутливих тонких плівок" відзначено особливості нелінійних властивостей таких плівок, описано оптичні властивості і механізми фоточутливості плівок As2S3–Ag та AgCl–Ag, розглянуто основні дані про хвилеводні ПС і про ефекти просторово-часових перетворень лазерних пучків при формуванні ПС. На основі зробленого літературного огляду обгрунтовано мету і задачі дисертації.

У другому розділі дисертації "Просторово-часові перетворення лазерних пучків у плівках As2S3–Ag" представлено результати досліджень еволюції смуг розсіяного світла (СРС) і дифракції від ПС при опроміненні плівок сфокусованими лінійно-поляризованими гаусовими пучками (l = 633 нм, P » 10 мВт) від неперервно випромінюючого He-Ne лазера.

Плівки виготовляли термічним напиленням у вакуумі на плоскопаралельну скляну підкладку спочатку шару сульфіду арсену As2S3 (h » 100 нм), а потім шару срібла (h » 10 нм). Плівка As2S3 містила невелику неконтрольовану домішку хлору, який був присутній у залишкових газах вакуумної камери. Очевидно, хлор сприяє збільшенню прозорості плівки й утворенню ПС, тому що знижує ймовірність утворення поглинаючої сполуки Ag2S при фотоперетвореннях. Насамперед виявлено, що при опроміненні зразка нормально падаючим пучком на екрані, який розташований перед зразком, з'являється СРС, орієнтована уздовж напрямку поляризації пучка і пов'язана з розвитком ПС на TE-модах (рис. ). Смуга складається з дискретних світлових цяток, які зазнають швидких просторово-часових змін, що відповідає ефекту ОТ. СРС і ОТ виникають із затримками у часі, за якими зроблено оцінку відповідних цим процесам граничних експозицій Hгр » 35 і 350 Дж/см2. За допомогою світловоду, фотопомножувача й осцилографа досліджено хаотичні зміни інтенсивності I у СРС. Фур'є-аналіз показав, що осциляції I мають найбільш ймовірну частоту ~ 1 Гц.

Загальна картина СРС змінюється із зростанням експозиції. Яскравість первинної СРС спочатку зростає, через кілька хвилин досягає максимуму і потім поступово згасає при збереженні ОТ. Ще на стадії достатньо яскравої первинної СРС починає розвиватися СРС у напрямку, перпендикулярному до (рис. ). Ця СРС пов'язана з розвитком ПС на TM0-модах. Інтенсивність, форма та місце розташування світлових цяток у смузі змінюються дуже повільно і ОТ не
|

Рис. . Оптична турбулентність у смузі розсіяного світла (верхня частина смуги).

Відмінності СРС помітні на двох знімках, які зроблено послідовно через інтервали часу близько 10 с. Час експозиції при фотографуванні 1/30 с.

– напрямок лінійної поляризації лазерного пучка.

спостерігається. Яскравість нової СРС зростає, змінюється її структура. При великій експозиції вона розщеплюється, що характерно для випадку ПС, які формуються на модах з мінімально можливою сталою поширення.

У плівках As2S3–Ag ефект ОТ виявлено вперше. Він відрізняється від раніше досліджених плівок AgCl–Ag тим, що практично не зникає при великих експозиціях. ОТ вказує на існування механізму швидкого масопереносу речовини при розвитку ПС, а велика тривалість – на можливу зворотність фотоперетворень. Як і у плівках AgCl–Ag, ОТ пов'язана з конкуренцією у розвитку мікроґраток (МҐ), що складають ПС і мають різну орієнтацію векторів ґраток j щодо переважного напрямку j^.

Новим науковим результатом є також розвиток CРС за рахунок збудження TM-мод. При формуванні ПС TE-моди, як правило, мають перевагу в порівнянні з TM-модами і першими розвиваються ПС на TE-модах. У добре досліджених плівках AgCl–Ag при нормальному падінні пучка TM0-СРС взагалі не виникає. У той же час, з аналізу релеєвського розсіювання падаючого пучка в плівці відомо, що амплітуда поля TM-мод зростає із збільшенням показника заломлення плівки n. Такий самий результат отримано у даній роботі на підставі аналізу залежності потужностей мод від n з використанням формул, відомих у теорії асиметричних планарних хвилеводів. Аналіз показав істотне відносне зростання потужності у TM0-моді при великих n. Плівка As2S3 має n » 2,5. Для опроміненої плівки As2S3–Ag вперше визначено показник заломлення n та товщину h з вимірювань ефективних показників заломлення nef для TE0- і TM0-мод за допомогою дифракції від TE0- і TM0-ПС. При відомих nef і показникові заломлення скла ns ,515, з дисперсійних рівнянь для TE0- і TM0-мод визначені h = 94 нм і n = ,8.

Істотне зростання показника заломлення n композитної плівки As2S3–Ag у порівнянні з показником заломлення As2S3 приводить до збільшення потужності TM0-моди і до розвитку TM0-ПС і СРС. При цьому розвиток TM0-ПС сприяє руйнуванню первинної TE0-ПС у відповідності з еволюцією картин СРС на рис. . Відсутність ОТ у TM0-СРС пояснюється тим, що інкремент росту TM0-МҐ значно менший, ніж для TE0-МҐ, і процес конкуренції між різними МҐ у цьому випадку розвивається дуже повільно. |

Рис. . Просторово-часова еволюція картин СРС із зростанням часу експозиції t.

a), б), в), г) : t = 1, 15, 60, 120 хв відповідно.

– напрямок лінійної поляризації лазерного пучка.

Еволюцію картин СРС вивчали також при опроміненні плівок S- і P-поляризованими пучками при куті падіння = 40. У цьому випадку є можливість спостерігати дифракційні рефлекси від ПС S-типу і характерні картини розсіювання для структур C- і P-типу. ПС S+,– -, C- і P-типів мають такі періоди:

(1)

де nе – показник заломлення середовища, з якого пучок падає на плівку. Для плоскопаралельного зразка nе = 1. У асиметричному хвилеводі ефективний показник заломлення мод nef змінюється в межах ns Ј nef < n. Вийти в повітря може тільки пучок "–1" порядку дифракції від S–-ПС при достатньо великому значенні кута . Кут = 40 задовольняє цій умові та зручний для спостереження на екрані смуг дифракції від TE0- і TM0-ПС. Дифракція в повітря від ПС C- і P-типу в процесі запису ґраток зразка не відбувається, але вони створюють свої характерні СРС.

Експеримент показав, що при дії S-поляризованого пучка в першу чергу з'являється смуга дифракції від S–-TE0-ПС, у якій спостерігається ОТ. Потім виникає TE0-СРС і ОТ у ній. Із зростанням експозиції смуга дифракції стягується до свого центра, ОТ у ній сповільнюється. СРС поступово послаблюється, але ОТ зберігається впродовж усієї експозиції (tmax » 3 години). Водночас починає розвиватися СРС, яка характерна для C-TM0-ПС. ОТ в цій смузі не спостерігається. З'являються також смуги і рефлекси, які засвідчують розвиток TM0-ПС P-типу. Опромінення плівки P-поляризованим пучком призводить до розвитку СРС і ОТ, пов'язаних з TE0-ПС C-типу. Потім повільно розвивається смуга дифракції від зростаючої TM0-ПС S–-типу. Проведено дифракційні вимірювання nef для TE- і TM-мод і розраховано h = 82 нм та n = 2,788 опроміненої плівки. Розрахунки по (1) дали періоди всіх типів ПС: для TE0-ПС d+,– = 231 і 436 нм, dР,С = 288 і 316 нм; для TM0-ПС d+,– = 285 і 678 нм, dР,С = 372 і 440 нм.

ОТ спостерігається тільки при розвитку TE-ПС через високий інкремент їхнього росту. При нормальному падінні пучка ОТ визначається конкуренцією між МҐ з майже однаковими d. При похилому падінні пучка у конкуренції беруть участь S+- і S–-МҐ, що призводить до розвитку ОТ практично одночасно з появою СРС. Наявність ОТ в одних (ТЕ) і її відсутність у інших (ТМ) фрагментах картин дифракції, дозволяє стверджувати, що ОТ не пов'язана з тепловою дією пучка на плівку, хоч інтенсивність сфокусованого пучка досить велика (I » Вт/см2).

У третьому розділі дисертації "Квазіперіодичні структури, що утворюються у фоточутливих плівках за межами зони опромінення" описано новий ефект, який пов'язано з розсіюванням світла в зоні опромінення, поширенням цього світла в підкладці та з його дією на плівку далеко за межами зони опромінення. Виявлено, що розсіювання створює спекл-плями на плівці, при суперпозиції виникає спекл-інтерференція, що реєструється в плівці у вигляді КПС. Періоди КПС залежать від відстані X уздовж плівки до точки падіння гаусового пучка на плівку. Незважаючи на лінійну поляризацію пучка, КПС мають кільцеву симетрію відносно точки падіння і розвиваються як у плівках As2S3–Ag, так і в плівках AgCl–Ag. Основні результати отримані при використанні плівок AgCl–Ag, які виготовляли так само, як і плівки As2S3–Ag, і виявилися більш зручними для виконання усього комплексу досліджень.

Спочатку розглянуто випадок дії на плівку нормально падаючого несфокусованого пучка з гаусовим радіусом на плівці w » 0,35 мм. Після завершення експозиції (t » 10 годин) зразок переміщували перпендикулярно до пучка і на екрані спостерігалися дифракційні рефлекси "± " порядку від КПС. Виявлено, що КПС з'являються, починаючи з координати X » 2r, де r = 2ЧHЧtgq0, H ,5 мм – товщина підкладки, q0 = arcsin(1/ns) – граничний кут повного внутрішнього відбиття від границь підкладки, ns = 1,515. За кутовим положенням дифракційних рефлексів визначено залежність періодів d КПС від X. Вимірювання, які було виконані до X » 12 мм, засвідчують збільшення d з ростом X. Залежності d(X) відрізняються для ділянок, що визначаються радіусами 2r, 3r, 4r.

Спостереження плівок в оптичному мікроскопі показали, що в зоні опромінення утворюються анізотропні та ізотропні центри розсіювання з розмірами більшими за довжину хвилі l. Світло, розсіяне в підкладку такими центрами, зазнає повного внутрішнього відбиття на її границях при падінні під кутами q і q0 і створює спекл-плями на плівці. Наявність спекл-плям і КПС у їхніх межах виявляється, починаючи з координати X і 2r. Теорія спеклів дозволяє знайти для джерела розсіювання відстань, починаючи з якої виникають спекли, та їх розмір. Розрахунки, які виконані в роботі, в основному узгоджуються з теорією і підтверджують те, що спекли, в умовах даного експерименту, повинні виникати на плівці, починаючи з X r. При цьому КПС є результатом запису в плівці спекл-інтерференції. Однак спекли і КПС, які спостерігаються в напрямку X , помітно витягнуті уздовж і їхній розмір у цьому напрямку більший ніж розрахований теоретично. Цей факт пояснюється анізотропією центрів розсіювання, багато з яких витягнуті в напрямку, перпендикулярному до .

Розглянуто різні варіанти інтерференції розсіяних хвиль на границі з плівкою (рис. ). Встановлено, що КПС створюються при суперпозиції спеклів, напрямок яких задається парами променів: 3-4; 5-6; 7-8. Отримано формули для періодів КПС d(X):

, (2)

де m = 4, 6, 8 для променів 3-4 (ділянка r ё 2r), 5-6 (ділянка 2r ё 3r), 7-8 (ділянка 3r ё 4r) відповідно; r = X/H. Розрахунки по (2) добре узгоджуються з експеримен-тальними залежностями d(X).

Рис. . Схема зразка із зазначенням інтерферуючих розсіяних променів, що створюють на плівці спекли та КПС у них.

L – лазерний пучок; S – зовнішні промені, що розсіяні у лінзі при фокусуванні пучка;

0 – центр зони, що опромінюється; X – координата уздовж плівки;

r, 2r, 3r, 4r – радіуси кілець на плівці при падінні променів під граничним кутом 0;

H, ns – товщина та показник заломлення підкладки;

1-2, 3-4, 5-6, 7-8 – пари розсіяних променів, що відповідають за інтерференцію.

КПС також досліджено при дії на плівку сфокусованого пучка з радіусом у перетяжці w0 » 0,03 мм. КПС було виявлено саме в цьому випадку тому, що при освітленні зразка білим світлом вони дають яскраві спектри, схожі на дифракційні спектри від зонної пластинки. Збільшення інтенсивності у сфокусованому пучку дозволяє зменшити час експозиції до t » 1 година, а зменшення радіуса зони опромінення, призводить до збільшення просторової когерентності розсіяних хвиль і до утворення КПС не тільки при X і 2r, але й у зоні, яка суміжна до зони опромінення.

Результати вимірювань і розрахунків залежностей d(X) показані на рис. . Встановлено, що крива 1 відповідає зонним ґраткам, які утворюються при інтерференції пучка S, розсіяного в лінзі, і пучка 2. При цьому:

. (3)

У випадку, коли пучки S закриті діафрагмою, залежність d(X) відповідає кривій 2 та інтерференції пучків 1 і 2 (рис.3), і описується такою формулою:

. (4)

Гілки 3, як і у випадку дії несфокусованого пучка, добре описуються формулами (2). |

Рис. . Залежності періодів d структур від координати X на зразку:

X = 0 – центр сфокусо-ваного пучка;

безперервні криві – розрахунок,

точки – експеримент.

Викладені вище дані засвідчують виявлення нового випадку спекл-інтерференції, яка виникає за рахунок відбиття спеклів на двох границях підкладки і їхньої суперпозиції. Незважаючи на розсіювання світла в різних напрямках, інтерференція є конструктивною через взаємодію хвиль з найменшими різницями ходу. Незважаючи на малу інтенсивність розсіювання та низьку чутливість плівки, інтерференція реєструється в плівці за рахунок нелінійного ефекту накопичення світлового впливу при великих експозиціях.

У четвертому розділі дисертації "Кінетика анізотропного розсіювання й оптичної турбулентності при опроміненні плівок AgCl–Ag лазерним пучком" представлено результати досліджень розвитку в часі СРС від періодичних структур, і ОТ під дією несфокусованого та сфокусованого пучків при їхньому нормальному падінні на зразки. Характеристики плівок та індукуючих пучків приблизно збігалися з тими, котрі були зазначені у попередньому розділі. Залежності інтенсивності I у СРС від часу експозиції t отримано за допомогою світловоду, фотопомножувача та осцилографу. Крім кінетики, представлено дані про можливості багаторазової переорієнтації СРС при зміні азимута поляризації пучка, який діє на одне й те саме місце плівки.

При дії несфокусованого пучка СРС складається із щільно розташованих, дрібних світлових цяток і сприймається як суцільна смуга. На кривій I(t) спостерігається початкова ділянка зменшення I, потім ділянка монотонного збільшення з наступним виникненням немонотонностей, які спостерігаються і на кінцевій стадії насичення середнього значення I. Початкова ділянка з тривалістю t »  с пояснюється первинними фотоструктурними перетвореннями: частинки срібла розпадаються на дрібні колоїдні часточки, що сприяє збільшенню прозорості плівки і зменшенню розсіювання світла. Зазначений час, з якого починається збільшення I, є часом затримки для появи СРС і дає граничну експозицію для цього процесу H1 » ,5 Дж/см2. При подальшому збільшенні I немонотонності виникають, починаючи з t »  с. Цей час відповідає початку взаємодії і конкуренції в розвитку різних МҐ у ПС, що призводить до нерегулярних змін у I(t). Експозиційний поріг для такої повільної нестійкості складає H2 » 45 Дж/см2.

При дії сфокусованого пучка СРС розпадається на дискретні світлові цятки через зменшення числа МҐ в зоні опромінення та кутовий розкид хвилеводних векторів випромінювальних мод. Яскравість СРС швидко зростає і починаючи з t »  с виникає сильна нестійкість, яка пов'язана з ОТ. Поріг для цього процесу складає H »  Дж/см2. У залежностях I(t) ОТ виявляється у вигляді сильних і швидких хаотичних пульсацій. Із зростанням t середня амплітуда і частота пульсацій повільно зменшуються, що пов'язано з поступовим згасанням ОТ. Вивчалась кінетика згасання ОТ шляхом дослідження залежностей середньої частоти пульсацій ОТ n(t). Середня частота n визначалася на коротких інтервалах Dt  с для різних t. Усереднені за серіями вимірювань криві кінетики n(t) (1, ) для двох зразків показані на рис. . Встановлено, що вони добре описуються гіперболічним законом, але з різними для двох зразків константами n(0) і a:

. (5)

Значне розходження кривих 1 і 2 вказує на те, що ОТ являє собою сильну нестійкість, характеристики якої можуть відрізнятися не тільки для різних зразків, але й у різних точках одного і того ж самого зразка. Крім I(t), досліджено залежність n від потужності пучка P (крива 3). Залежність n(P) на ділянці P »  ё  мВт практично лінійна:

, де n0 = 0,6 Гц, b = 0,26 ГцмВт. (6)

Очевидно, повільне згасання ОТ у плівках AgCl–Ag при дії гаусового пучка з I(r) I0Чexp(_r2/w02) пов'язане з поступовим розширенням вузької кільцевої зони радіуса r, у якій конкуренція в розвитку МҐ є найбільш сильно вираженою і далека від насичення. Виходячи із залежності 1 і 3, одержаних в досліді з одним і тим самими зразком, дозволили знайти, за відомих умов цього експерименту (I0 »  Вт/см2, w0 » 0,03 мм), залежність r(t) (крива 4), яка добре описується рівнянням:

, де c = 12,4 мкм, g = 0,715 хв –1. (7)

Наприклад, з (7) випливає, що радіус зони активної конкуренції досягає значення rw0 за час t = 15 хвилин. |

Рис. . Характеристики розвитку оптичної турбулентності.

1, 2 – залежності середньої частоти n осциляцій інтенсивності при ОТ від часу експозиції t;

3 – залежність n від потужності P індукуючого пучка при початкових, коротких експозиціях t = 0 ё 50 с;

пунктир – експериментальна залежність n(P) при P < 2 мВт;

4 – залежність радіуса r зони активної конкуренції МҐ від часу експозиції t.

Крім кінетики, досліджено реверсивні властивості плівок AgCl–Ag. На рис. показано чотири окремі СРС, які послідовно сфотографовані на одному кадрі в процесі опромінення сфокусованим пучком однієї і тієї ж точки на зразку. Перша СРС паралельна напрямку поляризації пучка , який показано на рисунку 6. Інші три отримано після поворотів на 45, 90 і 135. Після повороту попередня СРС зникає і розвивається нова, орієнтована уздовж нового напрямку . В умовах виконаного експерименту перебудова відбувалася за » 1 с. При короткотривалих експозиціях (кілька секунд) для кожного напрямку , цикли поворотів СРС можна робити сотні разів, доки у результаті накопичення експозиції не зникне фоточутливість на ділянці, що опромінюється.

У п'ятому розділі дисертації "Дослідження хвилеводних ПС у плівках AgCl–Ag за допомогою оптичного мікроскопа" представлено нові дані про розвиток ПС, які отримано вперше з використанням оптичної мікроскопії.

Придатними для спостережень у оптичному мікроскопі є ПС із d, що
|

Рис. . Смуги розсіювання при дії сфокусованого пучка: смуга || та смуги після поворотів на 45, 90 и 135, відповідно.

перевищують середню довжину хвилі l у видимому діапазоні спектра. У більшості відомих, з літкратурних джерел, експериментів ПС мали d < l і їх вивчали за допомогою дифракційних методів та методик просвічувальної електронної мікроскопії. Дослідження ПС у просвічуючому електронному мікроскопі вимагають спеціальної підготовки зразків, що помітно порушує стан сформованих ПС. Дослідження у оптичному мікроскопі не вимагають такої підготовки і, крім того, дозволяють одночасно спостерігати поверхню зразка, площа якої приблизно у 100 разів більша, ніж площа поверхні плівки, яку можна спостерігати з використанням просвічувального електронного мікроскопа. Дослідження виконані з використанням плівок і пучків, подібних з описаними в попередніх розділах. Для спостережень будови ПС застосовували відбивний мікроскоп інтерферометра МІІ-4.

Періоди d первинних ПС визначали за формулами (1). Очевидно, що d > l можуть мати ПС S–- і C-типу при досить великих і ne. Перший експеримент виконано на плоскопаралельних зразках при їхньому опроміненні S- і P-поляризованими сфокусованими пучками при = 70 і ne = 1. У цьому випадку при S-поляризації розвиваються S–-ПС за рахунок збудження TE0-мод, а при P-поляризації – за рахунок TM0-мод. Процедуру формування ПС P-поляризованим, сфокусованим пучком при великих виконано вперше і вже на стадії опромінення було виявлено, що TM-ПС дає більш яскраву і менш розширену смугу дифракції, ніж TE-ПС при S-поляризації пучка. Цей факт вказує на більш високу якість TM-ПС і він підтвердився при спостереженнях ПС у мікроскопі (рис.  б). Темні штрихи ПС утворені сріблом у випадку TM-ПС (б) МҐ мають високу контрастність, велику ширину і довжину. У TE-ПС (а) МҐ значно менші за розмірами і спостерігається шумовий фон, який створений плівкою AgCl і нерегулярними скупченнями часток Ag. Періоди ПС знайдено за допомогою дифракції. Вони становлять d = 0,973 мкм (TM-ПС) і d = 0,904 мкм (TE-ПС). Вказане розходження в ПС може бути пов'язане з більшою амплітудою поля TM-мод у плівці при P-поляризації падаючого пучка, яке призводить до високого інкременту росту ПС на TM-модах і до розвитку МҐ великих розмірів.

Другий експеримент виконано на зразках, підкладка яких з'єднувалася за допомогою імерсії з 60 скляною призмою. Несфокусований P-поляризований пучок проходив через призму і падав на плівку під кутом = 60. У цьому випадку у формулах (1) ne = ns = 1,515. З дифракційних досліджень відомо, що при великих значеннях neЧsin і при P-поляризації падаючого пучка перевагу у своєму розвитку мають первинні TM-ПС C-типу і що в процесі їхнього формування розвиваються також вторинні "косі" ПС. "Косі" ПС розвиваються за з С-ПС рахунок двовимірної дифракції Брега розсіяних мод із хвильовими векторами і на C-ПС з вектором :

. (8)

Ці результати добре підтверджуються даними, які отримані у результаті проведення мікроскопічних досліджень (рис. , в). Однак, вони дали і нову інформацію про будову ПС, яку дуже важко одержати з дифракційних досліджень. Насамперед видно, що ПС складається з ділянок, що межують одна з одною, та зайняті C-МҐ і "косими" МҐ. C-МҐ мають штрихи, паралельні і період dС = 0,705 мкм, що збігається з величиною, яку отримано з дифракційних вимірів. Зв'язок "косих" МҐ із C-МҐ є особливо помітним на стиках між ними: точки перетину похилих штрихів "косих" МҐ по лінії, перпендикулярній до , знаходяться одне від одного на відстані, що точно дорівнює 2dС. Рівняння (8) дозволяє знайти період для системи похилих штрихів, що утворюють "косу" МҐ, і кут між ними. Було показано, що обчислення за відповідними формулами дають результати, які добре узгоджуються з даними вимірювань, які виконані безпосередньо за мікрофотографіями.

а) б) в)

Рис.7. Мікрофотографії періодичних структур.

a), б) – ПС, сформовані S- и P-поляризованими пучками, відповідно;

в) – фрагмент ПС, сформованої в плівці при її опроміненні по схемі з призмою. Напрямок поляризації та компоненти хвилевого вектора індукуючого пучка показано векторами та .

Висновки

У роботі вирішено поставлену наукову задачу. У ній визначені умови спостереження і встановлена фізична суть нових фотоіндукованих ефектів, які проявляються при взаємодії лазерних пучків з тонкими фоточутливими плівками As2S3–Ag та AgCl–Ag. Основні наукові і практичні результати дисертаційної роботи можна сформулювати у вигляді таких узагальнюючих висновків:

1. Показано, що в плівках As2S3–Ag з невеликою домішкою хлору сфокусований гаусовий пучок з l = 633 нм індукує періодичні структури (ПС) за рахунок збудження хвилеводних TE- і TM-мод. Утворення ПС супроводжується розвитком анізотропного розсіювання світла, яке на екрані створює характерні смуги (СРС). При похилому падінні пучка, крім СРС, спостерігаються і смуги дифракції. Виявлено нелінійну оптичну турбулентність (ОТ) у TE-СРС і в дифракції та розвиток TM-СРС, з ростом експозиції, при поступовому ослабленні TE-СРС.

2. Виявлено та досліджено новий випадок спекл-інтерференції, який пов'язаний з розсіюванням світла в підкладку та його поширенням за рахунок повного відбиття на її границях. Спекл-інтерференція створює в плівці квазіперіодичні структури (КПС) з кільцевою симетрією щодо центра малої зони, яка опромінюється гауссовим пучком, за межами цієї зони. Досліджено залежності періодів d КПС від відстані X до центру зони опромінення. Знайдено схеми інтерференції, отримано формули для d(X) та показано добре узгодження розрахунків та вимірювань.

3. Вперше досліджено кінетику СРС і ОТ у плівках AgCl–Ag. Знайдено граничні експозиції і встановлено, що поріг для ОТ на порядок більший за поріг для СРС. Показано, що згасання ОТ відбувається за гіперболічним законом. Вона спричинена поступовим розширенням зони активної нестійкості при дії гаусового пучка. Згасання ОТ пов'язане з насиченням фотоіндукованих перетворювань у плівках AgCl–Ag, тоді як довга тривалість ОТ у плівках As2S3–Ag вказує на інші риси механізму їхньої фоточутливості.

4. Періоди d і будова ПС залежать від характеристик зразка та індукуючого пучка. За допомогою оптичної мікроскопії виявлено ефективний розвиток TM-ПС S-типу з d > l та досліджено будову ПС, які складаються з мікроґраток (МҐ) C-типу і "косих" МҐ. Показано, що "косі" МҐ є вторинними і розвиваються із C-МҐ.

5. Практична важливість результатів досліджень ПС полягає в тому, що метод індукування ПС одним лазерним пучком може бути застосований у лазерній спектроскопії, поряд з відомим голографічним