НАЦІОНАЛЬНА АКАДЕМІЯ НАУК УКРАЇНИ

ІНСТИТУТ ФІЗИКИ

ПОВАРЧУК ВАСИЛЬ ЮРІЙОВИЧ

УДК 621.315.592

ДОСЛІДЖЕННЯ ВПЛИВУ ІОНІЗУЮЧОЇ РАДІАЦІЇ

НА ВЛАСТИВОСТІ АМОРФНИХ ТА НАНОКРИСТАЛІЧНИХ СПЛАВІВ

НА ОСНОВІ СИСТЕМИ Fe-Si-B

01.04.07 - фізика твердого тіла

АВТОРЕФЕРАТ

дисертації на здобуття наукового ступеня

кандидата фізико-математичних наук

Київ - 2005

Дисертацією є рукопис

Робота виконана у відділі фізики радіаційних процесів

Інституту фізики НАН України

Науковий керівник: доктор фізико-математичних наук

Крайчинський Анатолій Миколайович

Інститут фізики НАН України

провідний науковий співробітник

відділу фізики радіаційних процесів

Офіційні опоненти: доктор технічних наук

Шматко Олег Анатолійович

Інститут металофізики НАН України

завідувач відділу дифузійних процесів

доктор фізико-математичних наук

Кончиць Андрій Андрійович

Інститут фізики напівпровідників НАН України

провідний науковий співробітник

Провідна установа: Київський національний університет

імені Тараса Шевченка, фізичний факультет

Захист відбудеться “ 23 ” червня 2005 р. о 16 год. на засіданні

спеціалізованої вченої ради Д 26.159.01 при Інституті фізики НАН України

за адресою:

03650, МСП, Київ-28, просп. Науки, 46.

З дисертацією можна ознайомитись в бібліотеці Інституту фізики НАН України.

Автореферат розісланий 21 березня 2005 р.

Вчений секретар

спеціалізованої вченої ради Чумак О.О.

ЗАГАЛЬНА ХАРАКТЕРИСТИКА РОБОТИ

Актуальність теми. Аморфні і нанокристалічні сплави на основі системи FeB – перспективні магнітом’які матеріали. Вони набувають широкого застосування в якості індуктивних елементів електронної та електротехнічної апаратури. Аморфні феромагнетики простіші в отриманні, а за своїми технічними характеристиками не поступаються традиційним кристалічним матеріалам. Особливе місце належить аморфним сплавам на основі Fe-Si-В (типу Metglas), що характеризуються високими значеннями індукції насичення та магнітної проникності, низькими втратами на перемагнічування, великим питомим електроопором. Нанокристалічні металеві сплави на основі системи Fe_Cu_Nb (типу Finemet) отримують шляхом часткової кристалізації аморфних стрічок. Однорідність їх аморфно-кристалічної структури з певним (близько 10 нм) розміром кристалів ?-Fe(Si) досягається контрольованим легуванням сплаву міддю і ніобієм. За своїми гістерезисними характеристиками нанокристалічні сплави переважають не лише традиційні кристалічні магнітом’які матеріали (ферити, пермалої та сталі), але й аморфні. Завдяки відмінним магнітним властивостям аморфні і нанокристалічні сплави на основі системи FeB використовують для виготовлення елементів електротехнічної апаратури (силових трансформаторів, малогабаритних трансформаторів, що працюють на середніх та високих частотах, дроселів). На сьогоднішій день практично відсутні літературні дані, що стосуються дослідження впливу опромінення на структуру і властивості аморфних і нанокристалічних сплавів даної системи. Дослідження впливу опромінення на властивості таких матеріалів є актуальним в двох аспектах. По_перше, актуальним є встановлення можливості використання радіаційної обробки, як методу контрольованого впливу на магнітні характеристики осердь та, відповідно, індуктивних елементів, виготовлених з аморфних і нанокристалічних сплавів. По-друге, необхідним є отримання експериментальних даних про динаміку змін магнітних характеристик таких індуктивних елементів приладів, що могли б працювати в умовах опромінення.

Дослідження впливу опромінення на властивості аморфних сплавів має не тільки прикладне значення. Аналіз наявних на сьогоднішній день експериментальних даних не дозволяє зробити однозначних висновків про вплив різних видів іонізуючої радіації на структуру і властивості аморфних та аморфно-кристалічних металевих сплавів. Найбільш неоднозначними є літературні дані, що стосуються впливу гама-опромінення на структуру і властивості аморфних металевих сплавів (АМС). Обмаль робіт, присвячених впливу електронного опромінення на структуру і властивості цих матеріалів. Зовсім не дослідженим залишається вплив електронного і гама-опромінення на аморфно-кристалічні металеві сплави. Тому актуальним є дослідження впливу саме цих видів іонізуючої радіації на структуру і властивості аморфних і нанокристалічних металевих сплавів. Встановлення механізмів впливу опромінення на атомну структуру цих матеріалів ускладнюється також через відсутність єдиної структурної моделі аморфного стану. Таким чином, вивчення впливу іонізуючої радіації на структуру і властивості аморфних і нанокристалічних сплавів має важливе значення для фізики неупорядкованих систем та радіаційної фізики аморфних металевих сплавів.

Зв’язок роботи з науковими програмами, темами. Дисертаційна робота виконувалась як пошукове дослідження в рамках наукових тем: відділу фізики радіаційних процесів Інституту фізики “Дослідження впливу ізовалентних домішок на процеси утворення та відпалу радіаційних і термічних комплексів в кремнії” (№ держ. реєстр. 0100U003478) та відділу кристалізації Інституту металофізики НАН України: “Дослідження процесів формування структури та структурно-чутливих властивостей металів і сплавів, що твердіють під впливом зовнішніх чинників (домішки, термочасові обробки та низькочастотні вібрації, ультразвук, ?-опромінення)” (№ держ. реєстр. 0199U002751).

Мета роботи і задачі дослідження. Метою роботи є отримання експериментальних даних про вплив іонізуючого опромінення на структуру та магнітні властивості аморфних і нанокристалічних сплавів на основі системи FeB, їх аналіз та встановлення основних механізмів цього впливу.

Основні задачі наукових досліджень:

1. Вивчення впливу електронного і гама-опромінення на динаміку змін структурних і магнітних характеристик аморфних сплавів системи Fe-Si-B та впливу гама-опромінення на динаміку змін магнітних характеристик нанокристалічних сплавів на основі системи Fe-Si-B-Nb-Сu.

2. Вивчення ролі легування аморфних сплавів Fe-Si-B нікелем і молібденом на характер впливу опромінення на термічну стабільність та динаміку змін їхніх структурних і магнітних характеристик.

3. Вивчення впливу попереднього опромінення на магнітні властивості аморфних і нанокристалічних сплавів на основі Fe-Si-B, та дослідження можливості використання опромінення в якості методу керованого впливу на магнітні характеристики цих матеріалів.

4. Вивчення впливу опромінення на часову стабільність магнітних характеристик магнітопроводів, виготовлених з аморфних і нанокристалічних сплавів на основі системи Fe-Si-B.

Наукова новизна одержаних результатів:

1. Вперше експериментально встановлено, що електронне опромінення при кімнатній температурі сплавів Fe80Si6B14 з невеликою часткою кристалічної фази (ХС ? 11 %) приводить до збільшення (на третину) ХС. Показано, що радіаційно-стимульована кристалізація проходить за механізмом росту наявних в цих матеріалах кристалів.

2. Вперше отримано залежності висоти першого максимуму структурного фактора від дози електронного і ?-опромінення та залежності температури Кюрі і температури кристалізації від дози електронного опромінення аморфних сплавів на основі системи Fe-Si-B, а також залежності початкової магнітної проникності відпалених в оптимальному режимі аморфних і нанокристалічних сплавів від дози ?-опромінення. Показано, що дозові залежності висоти першого максимуму структурного фактора сплавів Fe-Si-B є немонотонними. Запропонована інтерпретація цих залежностей за допомогою двох конкурентних механізмів впливу радіації на структуру та магнітні властивості сплавів: радіаційно-стимульованої релаксації та радіаційного розупорядкування.

3. Вперше експериментально встановлено, що легування аморфних сплавів системи FeB нікелем і молібденом приводить до зменшення чутливості до дії опромінення структурного фактора, температури Кюрі, температури кристалізації, індукції насичення та збільшення чутливості магнітної проникності.

4. Вперше вивчено вплив ?-опромінення на часову динаміку зміни висоти першого максимуму структурного фактора вихідних аморфних сплавів та магнітних характеристик відпалених в оптимальному режимі аморфних і нанокристалічних сплавів системи Fe-Si-B. Показано, що величина і напрям внесених радіацією змін структурного фактора аморфних сплавів та початкової магнітної проникності аморфних і нанокристалічних сплавів суттєво залежить від дози опромінення та складу легуючих домішок. Стабілізація цих характеристик відбувається протягом приблизно одного року.

5. Вперше показано, що попереднє (перед термообробкою) опромінення може суттєво впливати на початкову магнітну проникність, коерцитивну силу відпалених в оптимальному режимі аморфних та нанокристалічних сплавів як в сторону зменшення, так і в сторону збільшення. Встановлені закономірності є підґрунтям можливої розробки засад нової радіаційної технології керованого впливу на магнітні характеристики цих матеріалів.

Практичне значення одержаних результатів. Отримані результати є важливими як з точки зору фундаментальної науки, так і прикладної. Результати досліджень можуть бути використані в технології виготовлення магнітопроводів індуктивних елементів для керування їхніми характеристиками шляхом здійснення радіаційних обробок, а також для прогнозування змін характеристик аморфних і нанокристалічних сплавів, особливо, змін магнітних характеристик осердь індуктивних елементів, що виготовлені з цих матеріалів при їх експлуатації в реальних умовах радіаційної дії.

Особистий внесок здобувача. Автор дисертаційної роботи самостійно виконав основні експериментальні дослідження, брав безпосередню участь в їх обробці, теоретичному аналізі та написанні статей. Автором запропоновано інтерпретації дозових залежностей висоти першого максимуму структурного фактора, температури Кюрі, початкової магнітної проникності аморфних сплавів. Встановлено механізми впливу радіаційно-стимульованої дифузії атомів Si і В на структуру та процеси кристалізації аморфних сплавів Fe-Si-B. Автором запропоновано механізм впливу легуючого елементу Мо на радіаційну чутливість структурних і магнітних характеристик аморфних сплавів на основі Fe-Si-B. Висновки всіх розділів, загальні висновки та положення сформульовані автором особисто.

Апробація результатів дисертації. Основні результати дисертаційної роботи доповідались та обговорювались на: Second International Conference “Materials and Coatings for Extreme Performances: Investigations, Applications, Ecologically Safe Technologies for Their Production and Utilization” (16 – 20 September 2002, Katsiveli-town, Crimea, Ukraine); XVI Міжнародній конференції з фізики радіаційних явищ і радіаційного матеріалознавства (5 – 11 вересня 2004, Алушта).

Публікації. Основний зміст роботи є узагальненням наукового доробку автора, результати якого опубліковані у 6 статтях, матеріалах і тезах доповідей на наукових конференціях.

Структура та обсяг роботи. Дисертаційна робота складається з вступу, п’яти розділів, заключної частини та списку використаної літератури. Зміст роботи викладено на 133 сторінках друкованого тексту, ілюстрованого 34 рисунками та 9 таблицями. Список літератури містить 177 найменувань.

ОСНОВНИЙ ЗМІСТ РОБОТИ

У вступі вмотивовано актуальність роботи, сформульовано мету та задачі дослідження, відзначено новизну роботи, її практичну і наукову цінність.

В першому розділі “Вплив іонізуючої радіації на структуру та властивості аморфних і аморфно-кристалічних металевих сплавів” представлено огляд літературних даних по впливу різних видів іонізуючої радіації (електронного, гама-, нейтронного, іонного опромінення) на структуру та властивості аморфних та аморфно-кристалічних металевих сплавів. Показано, що вплив опромінення іонами та нейтронами на структуру та властивості аморфних і аморфно-кристалічних сплавів якісно схожі. Встановлено, що нейтронне та іонне опромінення приводить до розупорядкування структури АМС. Напрям та величина змін температури кристалізації, електричного опору, температури Кюрі, інших магнітних характеристик АМС під дією цих видів радіації істотно залежить від їх хімічних складів. Більш неоднозначними є літературні дані, що стосуються впливу електронного і ?-опромінення на структуру та властивості АМС. Обмаль робіт, присвячених впливу ?-опромінення на магнітні властивості аморфних феромагнетиків, а вплив електронного не досліджено зовсім. Відсутні також дані, що стосуються дослідження цих видів іонізуючої радіації на структуру і властивості нанокристалічних металевих сплавів.

На цій основі сформульована постановка задачі дослідження: дослідити вплив електронного і ?-опромінення на структуру та магнітні властивості аморфних та вплив ?-опромінення на магнітні властивості нанокристалічних сплавів на основі системи Fe-Si-B. Визначені конкретні експериментальні завдання.

В другому розділі “Експериментальні методи та обробка результатів досліджень” описано процес виготовлення зразків сплавів, умови проведення термічних і радіаційних обробок, методи досліджень та апаратура, на якій вони проводились.

Об’єктами дослідження були аморфні сплави (MG-сплави) двох базових систем Fe-Si6B14-(Ni, Mo) і Fe-Si2B16-(Ni, Mo), та нанокристалічні сплави (FM_сплави) – FeB-Cu-Nb-Co. Хімічний склад (в ат. %) сплавів наведено в табл. 1.

Таблиця. 1.

Сплав | Fe | Si | B | Ni | Mo | Сплав | Fe | Si | B | Cu | Nb | Co

MG-1 | 80 | 6 | 14 | FM-1 | 73,5 | 13,5 | 9 | 1 | 3

MG-2 | 76,2 | 6 | 14 | 3,8 | FM-2 | 73 | 15,8 | 7,2 | 1 | 3

MG-3 | 78,5 | 6 | 14 | 1 | 0,5 | FM-6 | 73,6 | 15,8 | 7,2 | 1 | 2,4

MG-5 | 82 | 2 | 16 | FM-9 | 72,2 | 16,6 | 6,4 | 1 | 2,25 | 1,55

MG-6 | 78 | 2 | 16 | 1 | 3 | FM-10 | 71,25 | 16,4 | 7,7 | 1 | 2,1 | 1,55

MG-7 | 77,5 | 2 | 16 | 3,5 | 1 | FM-11 | 70,05 | 16,4 | 9 | 1 | 2 | 1,55

MG-8 | 75,5 | 2 | 16 | 3,5 | 3 | FM-12 | 71,8 | 17,3 | 6,4 | 1 | 1,95 | 1,55

Аморфні сплави отримувались методом спінінгування (надшвидкого охолодження розплаву) у вигляді тонких стрічок. Товщини стрічок, залежно від хімічного складу, становили від 20 до 38 мкм. Досліджувались як вихідні (не відпалені), так і відпалені в оптимальному, з точки зору магнітних властивостей, режимі (Т = 420 0С, t = 15 хв) MG-сплави. FM-сплави отримувались шляхом проведення термообробки вихідних аморфних стрічок при Т = 520, 535 0С протягом 0,5, 1 год. Нанокристалічні сплави являють собою однорідну аморфно-кристалічну структуру з розміром зерен близько 10 нм і часткою кристалічної фази близько 80 %. Зразки опромінювались електронами з енергією 1 МеВ (інтенсивність ?е 1013 ел/(cм2с)) на ЛПЕ “Аргус” в ІФ НАН України, а також _квантами 60Со (?г 1011 і 1012 кв/(см2с)) на установці MPX--25M в ІФ НАН України.

Вимірювання структурного фактора і частки кристалічної фази в MG-сплавах проводилось рентгено-дифракційним методом на дифрактометрі ДРОН-3. Температура Кюрі і температура кристалізації цих матеріалів визначались з термомагнітограм, що знімалися на вібромагнітометрі LDJ MODEL 9000-9500. Індукційно-безперервним методом та методом визначення фактора індуктивності проводились вимірювання магнітних характеристик (магнітної проникності ?, півширини динамічної петлі гістерезису Hc, індукції насичення Bs) кільцевидних магнітопроводів, виготовлених із MG- і FM-сплавів.

В третьому розділі “Дослідження впливу електронного і гама-опромінення на структуру аморфних сплавів на основі системи Fe-Si-B” представлено результати впливу електронного та ?-опромінення на структурний фактор вихідних (не відпалених) сплавів на основі Fe-Si-B, впливу електронного опромінення на температуру Кюрі та температуру кристалізації цих матеріалів та впливу електронного опромінення при кімнатній температурі на зміну частки кристалічної фази в аморфно-кристалічному сплаві Fe80Si6B14.

Часткова кристалізація аморфного сплаву Fe80Si6B14 здійснювалась шляхом проведення ізотермічних обробок зразків при температурі 420 0С протягом 0,25 – 10 год (рис. 1, крива 1). При цьому в аморфній матриці сплаву утворювались кристали, що займали до 11 об. %. Після електронного опромінення (Ф = 1017 ел/см2 Тзр = 70 0С) частка кристалічної фази ХС в усіх цих зразках збільшилась. Привнесені опроміненням зміни ХС виявились пропорційними до наявної частки кристалічної фази в зразках перед радіаційною обробкою (рис. 1, крива 2). Відносна зміна частки кристалічної фази для всіх зразків є приблизно однаковою і становить 32 – 36 %. На цій основі показано, що радіаційно-стимульована кристалізація проходить за механізмом росту вже існуючих кристалів.

Наступні експериментальні дані відображають вплив радіації на структуру вихідних (не відпалених) аморфних сплавів на основі Fe-Si-B. В табл. 2. наведено результати впливу електронного опромінення (Ф = 2?1017 ел/см2) на висоту першого максимуму структурного фактора i(s1) базових сплавів MG-1, MG-5 і легованих – MG-3, MG-8. Істотних змін інших параметрів структурного фактора внаслідок радіаційної обробки сплавів не виявлено. Видно, що більш суттєві зміни висоти першого максимуму структурного фактора спостерігаються в базових сплавах. Тобто, леговані нікелем і молібденом MG-сплави виявляються менш чутливими до дії електронного опромінення. Заслуговує на окрему увагу

Таблиця. 2.

Стан | Сплав | i(s1) | Сплав | i(s1)

вихідний | MG-1 | 3,65 | MG-5 | 3,49

після опромінення | 3,39 | 3,67

вихідний | MG-3 | 3,79 | MG-8 | 3,74

після опромінення | 3,82 | 3,80

той факт, що незважаючи на невелику відмінність в хімічному складі, вплив опромінення на i(s1) нелегованих сплавів MG-1 та MG-5 виявляється протилежним. Висота першого максимуму структурного фактора сплаву MG-1 після радіаційної обробки зменшується, а MG-5 – збільшується. Це зумовило необхідність дослідження дозових залежностей характеристик сплавів.

На рис. 2 зображено дозову залежність висоти першого максимуму структурного фактора сплаву MG-1. Видно, що ця залежність має немонотонний характер. Збільшення висоти першого максимуму структурного фактора в АМС внаслідок дії іонізуючої радіації виявлено вперше. Такі зміни i(s1) спостерігаються також при релаксуючій термообробці АМС. При цьому атомна структура сплавів стає більш однорідною, відбувається зменшення вільного об’єму, зняття внутрішніх напружень. Викликані опроміненням атомні зміщення можуть також приводити до таких структурних змін. Тому збільшення висоти першого максимуму структурного фактора в MG_сплавах може свідчити про радіаційно-стимульовану структурну релаксацію. Зменшення i(s1) внаслідок дії радіації свідчить про розупорядкування структури сплаву. При цьому відбувається зменшення кількості кластерів, що за типом ближнього порядку (БП) належать до переважаючих [1]. Тобто, при взаємодії високоенергетичних електронів з атомною структурою аморфного сплаву відбувається руйнування хімічно упорядкованих атомних утворень з типом БП, що відповідає -Fe(Si) та Fe3B.

Якісно схожими виявились результати досліджень впливу ?-опромінення на структурний фактор цих же матеріалів. Показано, що радіаційна чутливість висоти першого максимуму структурного фактора легованих сплавів, як і при електронному опроміненні, значно нижча. А дозові залежності i(s1) базових сплавів також немонотонні. Більше того, залежності висоти першого максимуму структурного фактора сплаву MG-1 від дози електронного і ?-опромінення виявились схожими. Це може свідчити про однаковість механізмів дії цих видів радіації на структуру АМС.

В табл. 3 наведено результати впливу електронного опромінення (Ф = 21017ел/см2) на температуру Кюрі Тс та температури початку первинної ТX1 та інтенсивної стадії первинної ТX2 кристалізації MG-сплавів, що визначались з температурних залежностей їх намагніченості (рис. 3). При первинній кристалізації в структурі MG-сплавів виділяються кристали б-Fe(Si). Для легованих нікелем та молібденом сплавів MG-3 та MG-8 зміщення температур Кюрі та температур початку та інтенсивної стадії первинної кристалізації під дією електронного опромінення не виявлено. А вплив опромінення на Тс сплавів MG-1 та MG-5 (табл. 3), як і на і(s1) (табл. 2) виявляється протилежним. Для опроміненого сплаву MG-1 спостерігається зменшення Тс на 7 0С, а для MG-5 – збільшення на 18 0С. Однак, викликані дією радіації зміни висоти першого максимуму структурного фактора і температури Кюрі MG-сплавів не корелюють між собою. Дозова залежність температури Кюрі аморфного сплаву MG-1 монотонна.

Ефекти впливу опромінення на температуру початку первинної кристалізації MG-сплавів виражені менш істотно (табл. 3). Для сплаву MG-1 спостерігається зменшення ТХ1 сплаву на 5 0С, а ТХ1 сплаву MG-5 не змінюється. Температура інтенсивної стадії первинної кристалізації ТХ2 помітно зростає (на 15 0С) лише в сплаві MG-5. Залежності ТХ1(Фе) і ТХ2(Фе) сплаву MG-1 немонотонні. Це також

Таблиця. 3.

Сплав | Зразок | Тс, 0С | ТX1, 0С | ТX2, 0С

MG-1 | Контрольний | 386 | 410 | 492

Опромінений | 379 | 405 | 495

MG-3 | Контрольний | 369 | 423 | 495

Опромінений | 367 | 423 | 494

MG-5 | Контрольний | 340 | 370 | 450

Опромінений | 358 | 370 | 465

MG-8 | Контрольний | 252 | 375 | 461

Опромінений | 251 | 375 | 460

свідчить про реалізацію кількох механізмів впливу опромінення на структуру сплавів. При цьому суттєвих змін зазнають кластери упорядковані за типом ?-Fe.

Радіаційно-стимульовані структурні зміни в аморфних металевих сплавах пов’язані з дифузією атомів “легких” елементів, до яких в MG-сплавах належать атоми Si і B. Протилежні зміни Тс в сплавах MG-1 і MG-5 під дією опромінення можуть свідчити про відмінність механізмів радіаційно-стимульованої дифузії атомів цих елементів [2]. Вважається, що В дифундує за міжвузловинним механізмом [3]. Тому збільшення Тс в сплаві MG-5 згідно кривої Бете-Слейтера можна пов’язати з підсиленням обмінної взаємодії внаслідок збільшення відстаней між атомами заліза [3, 4]. Атоми кремнію відіграють роль елементів заміщення. Тому викликане опроміненням зменшення Тс сплаву MG-1, що має вищу концентрацію атомів цього елементу, може бути спричинене зміною кількості координацій Fe-Fe [3].

Незмінність ТХ1 сплаву MG-5 означає, що радіаційно-стимульована дифузія В не виявляє істотного впливу на процес зародження кристалів. Істотне збільшення ТХ2 може свідчити про те, дифузія атомів цього елемента до зародків кристалічної фази призводить до затримки процесу росту кристалів. Зменшення ТХ1 сплаву MG-1 може свідчити про те, що радіаційно-стимульована дифузія Si стимулює процес зародкоутворення. Розчинність цього елемента в ?-Fe може бути причиною меншого впливу опромінення на ТХ2 сплаву MG-1. Тому, ймовірно, стимульована опроміненням дифузія Si не виявляє істотного впливу на ріст кристалів.

Менша чутливість структурного фактора, температури Кюрі, температури кристалізації легованих нікелем і молібденом MG-сплавів до дії опромінення свідчить про більшу радіаційну стійкість їх БП. Ймовірно, наявність атомів нікелю і молібдену в структурі цих матеріалів приводить до зменшення радіаційно-стимульованої дифузії Si і В.

У четвертому розділі “Дослідження впливу електронного і гама-опромінення на магнітні властивості аморфних сплавів на основі системи Fe-Si-B” представлено результати досліджень впливу опромінення на магнітні характеристики вихідних та термооброблених MG-сплавів та їх часову стабільність.

На рис. 4, 5 представлено дозові залежності початкової магнітної проникності відпалених в оптимальному режимі MG-сплавів. Як видно, на відміну від структурних характеристик, ефект впливу легування на чутливість початкової магнітної проникності ?і до радіаційної обробки виявляється протилежним. Викликані опроміненням зміни ?і MG-сплавів тим більші, чим вища концентрація легуючих елементів в їхньому складі, перш за все – молібдену. Найбільші відносні зміни ?і (27 – 29 %) спостерігаються для сплаву MG-6, в якому концентрація Ni становить 1 %, а Mo – 3 %. Для сплавів MG-7, MG-8, в яких концентрація атомів Ni становить 3,5 %, а Mo – відповідно, 1 і 3 %, відносні зміни ?і становлять 16 – 23 %. Це означає, що радіаційна чутливість початкової магнітної проникності цих матеріалів визначається не змінами інтегральних параметрів БП, а їх концентраційною неоднорідністю. Ймовірно, опромінення приводить до утворення стабільних кластерів навколо атомів молібдену, збагачених атомами найбільш рухливої компоненти сплаву – бору. Можливість появи таких структурних утворень, що є бар’єрами для руху доменних стінок при перемагнічуванні, підтверджується авторами робіт [5, 6]. Збагачені молібденом [5] і бором [6] області утворюються в приповерхневих шарах аморфних стрічок.

На рис. 6, 7 наведено польові залежності магнітної проникності легованих нікелем і молібденом MG-сплавів. Видно, що опромінення приводить до зменшення магнітної проникності при низьких полях (Н ? Н?max). Зміни є більшими в сплаві з вищою концентрацією легуючих елементів. Це також може свідчити про утворення немагнітних включень, а саме збагачених бором кластерів навколо атомів молібдену. Крім того, видно, що криві залежності ?(Н), які відповідають опроміненим зразкам сплавів, є більш плавними. Це може бути підтвердженням радіаційно-стимульованої релаксації, при якій структура сплавів стає більш однорідною, зменшується величина внутрішніх напружень. Радіаційно-стимульована релаксація проявляється також при подальших термообробках (рис. 8). Початкова магнітна проникність відпалених в оптимальному режимі попередньо опромінених сплавів MG-3, MG-8 на 15 % більша, ніж неопромінених. Після проведення ізохронних термообробок легованих сплавів було виявлено, що магнітна проникність попередньо відпалених зразків сплавів в зовнішніх полях Н ? Н?max є вищою, ніж неопромінених (рис. 9). Це може свідчити про те, що поява кластерів в приповерхневих шарах АМС сповільнює процес кристалізації, який починається з поверхонь стрічок [7]. Це підтверджується також даними, наведеними в табл. 4. Видно, що значення і(s1) попередньо опромінених (Ф = 21017 ел/см2) зразків легованих MG-сплавів є меншими, ніж неопромінених зразків, відпалених в

Табл. 4.

Сплав | Режим ТО | і(s1)

контрольний | опромінений

i(s1)

MG-3 | 380 0С, 15 хв | 3,78 | 3,74

420 0С, 15 хв | 4,07 | 3,97

MG-8 | 420 0С, 15 хв | 3,83 | 3,73

однакових умовах. Це свідчить про те, що попереднє опромінення сповільнює процес кристалізації цих матеріалів на його початковій стадії.

Вплив опромінення на динаміку часових змін початкової магнітної проникності відпалених в оптимальному режимі MG-сплавів відображено на рис. 10, 11. Опромінення проводилось як перед термообробкою (? + ТО), так і після (ТО + ?). Видно, що для опромінених зразків аморфних сплавів спостерігаються ефекти як зворотніх, так і незворотніх змін ?і при їх витримці при кімнатній температурі. Протягом приблизно одного року початкова магнітна проникність опромінених сплавів стабілізується.

В п’ятому розділі представлено результати досліджень впливу ?_опромінення на початкову магнітну проникність нанокристалічних сплавів типу Finemet та часову стабільність їхніх магнітних характеристик.

На рис. 12, 13 представлено дозові залежності початкової магнітної проникності FM-сплавів, відпалених в оптимальному режимі. Видно, що початкова магнітна проникність нанокристалічних FM-сплавів менш чутлива до дії опромінення, ніж аморфних MG-сплавів. Для MG-сплавів спостерігається зменшення початкової магнітної проникності під дією опромінення до 15 – 30 %, а для FM-2Т та FM-6 – до 8 – 12 %. Максимальні зміни ?і опромінених магнітопроводів, виготовлених зі сплавів FM-10 та FM-11 ще менші і становлять 5 – 7 %. Видно, також, що істотні зміни ?і та вихід на стаціонар залежностей ?і(Фг) MG- і FM_сплавів відбуваються в однакових інтервалах доз -опромінення. Це може свідчити про те, що ініційовані радіаційною обробкою зміни початкової магнітної проникності FM-сплавів зумовлені структурними змінами в їх аморфній матриці. Більше того, схожість дозових залежностей початкової магнітної проникності може також означати, що механізми впливу опромінення на структуру аморфної матриці FM-сплавів і на структуру MG-сплавів якісно однакові. Роль, яку, ймовірно, виконує молібден в MG-сплавах, у нанокристалічних сплавах може належати атомам ніобію.

Часова стабільність магнітних характеристик опромінених нанокристалічних сплавів також є вищою, ніж аморфних. На рис. 14, 15 відображено вплив опромінення на часові залежності початкової магнітної проникності магнітопроводів, виготовлених з FM-сплавів. Видно, що для опромінених зразків цих матеріалів спостерігаються значно менші зміни мi з часом витримки при кімнатній температурі, ніж для зразків аморфних сплавів (рис. 10, 11). Це також може свідчити про те, що зміни магнітних характеристик нанокристалічних сплавів зумовлені структурними змінами в їх аморфній матриці.

Попереднє -опромінення може приводити до суттєвого покращення магнітних характеристик нанокристалічних сплавів. На рис. 15 видно, що початкова магнітна проникність попередньо опромінених зразків сплаву FM-11 в 3,5 – 4 рази більша, ніж в контрольних. Крім того видно, що ?і опромінених зразків сплаву залишається стабільною протягом 2-ох років. Стабільність та стабілізація магнітних характеристик опромінених аморфних і нанокристалічних сплавів є передумовою для використання радіаційної обробки як методу корекції характеристик цих матеріалів. Таким чином попереднє опромінення може бути використаним як метод керування властивостями аморфних і нанокристалічних сплавів.

В заключній частині наведено перелік головних результатів досліджень та загальні висновки.

ВИСНОВКИ

1. Встановлено, що електронне опромінення при кімнатній температурі приводить до росту існуючих кристалів в аморфно-кристалічних сплавах FeB.

2. Запропоновано два механізми впливу опромінення на структуру аморфних сплавів Fe-Si-B: радіаційно-стимульована релаксація і розупорядкування.

3. Встановлено, що величина і напрям змін висоти першого максимуму структурного фактора, температури Кюрі, температури кристалізації сплавів Fe-Si-B під дією опромінення істотно залежать від концентрацій кремнію і бору в їхньому складі. Показано, що відмінність впливу опромінення на ближній порядок і процес кристалізації в аморфних сплавах Fe-Si-B може бути пов’язана з різними механізмами радіаційно-стимульованої дифузії атомів кремнію і бору. Кремній дифундує за механізмом заміщення, бор – за міжвузловинним.

4. Встановлено, що легування нікелем і молібденом приводить до зменшення чутливості до опромінення висоти першого максимуму структурного фактора, температури Кюрі і температури кристалізації і до збільшення чутливості магнітної проникності аморфних сплавів на основі системи FeЦі результати свідчать про утворення збагачених бором кластерів навколо атомів молібдену, які можуть приводити до зменшення коефіцієнту дифузії бору і зниження рухливості доменних стінок при перемагнічуванні.

5. Встановлено, що радіаційна чутливість магнітних характеристик нанокристалічних сплавів Fe-Si-B-Cu-Nb значно нижча, ніж аморфних. Показано, що зміни магнітних властивостей нанокристалічних сплавів під дією опромінення зумовлені структурними змінами в їх аморфній матриці.

6. Показано, що радіаційна обробка може бути застосована, як метод контрольованої зміни магнітних характеристик аморфних і нанокристалічних сплавів на основі системи Fe-Si-B.

ОСНОВНІ РЕЗУЛЬТАТИ ДИСЕРТАЦІЇ ВИКЛАДЕНО В ПУБЛІКАЦІЯХ

1. Маслов В.В., Носенко В.К., Неймаш В.Б., Поварчук В.Ю. Влияние ?_облучения на магнитные свойства аморфных сплавов Fe-Si-B // Металлофиз. и нов. технол. – 2002. – 24, №6 – C. 747 – 757.

2. Неймаш В. Б., Поварчук В.Ю., Тараненко Л.Е., Кабалдин А.Н., Цмоць В.М. Поведение магнитных свойств аморфных и нанокристаллических сплавов базовой системы Fe-Si-B, подвергнутых ?-облучению // Вопр. атомн. науки и техники. Сер.: Физ. радиац. повреждений и радиац. материаловед. – 2002. – 82, №6. – С. 59 – 64.

3. Povarchuk V.Yu., Neimash V.B., Kraitchynskii A.M., Maslov V.V., Nosenko V.K., Zelins’ka G.M. Effect of ionizing radiation on magnetic properties and structure of Fe80Si6B14 amorphous alloy // Ukr. J. Phys. – 2004. – 49, №1. – P. 90 – 93.

4. Maslov V., Nosenko V., Taranenko L., Neimash V., Povarchuk V. The effect of _irradiation on magnetic properties of amorphous alloys Fe-Si-B // Second International Conference “Materials and Coatings for Extreme Performances: Investigations, Applications, Ecologically Safe Technologies for Their Production and Utilization”. – Katsiveli-town (Ukraine). 2002 – P. 528 – 529.

5. Неймаш В.Б., Поварчук В.Ю., Крайчинський А.М., Носенко В.К., Зелінська Г.М., Маслов В.В. Вплив електронного опромінення на структуру і магнітні властивості аморфного сплаву Fe80Si6B14 // Труды XVI Международной конференции по физике радиационных явлений и радиационному материаловедению. – Алушта (Украина). – 2004 – С. 33.

6. Поварчук В.Ю., Неймаш В.Б., Крайчинський А.М., Носенко В.К., Маслов В.В. Вплив електронного опромінення на температуру Кюрі та температуру кристалізації аморфних сплавів Fe-Si-B // Труды XVI Международной конференции по физике радиационных явлений и радиационному материаловедению. – Алушта (Украина). – 2004 – С. 103 – 104.

СПИСОК ВИКОРИСТАНИХ ДЖЕРЕЛ

1.

2.

3.

4.

5.

6.

7.

АНОТАЦІЯ

Поварчук В.Ю. Дослідження впливу іонізуючої радіації на властивості аморфних та нанокристалічних сплавів на основі системи Fe-Si-B. – Рукопис.

Дисертація на здобуття наукового ступеня кандидата фізико-математичних наук за спеціальністю 01.04.07 – фізика твердого тіла. – Інститут фізики НАН України, Київ, 2005.

Дисертацію присвячено експериментальним дослідженням впливу електронного і гама-опромінення на структуру і магнітні властивості аморфних та впливу гама-опромінення на магнітні властивості нанокристалічних сплавів системи Fe-Si-B. Показано, що динаміка змін структурного фактора аморфних сплавів на основі системи Fe-Si-B під дією електронного і гама-опромінення якісно однакова. На основі отриманих результатів запропоновано два механізми впливу опромінення на структуру аморфних металевих сплавів: радіаційно-стимульована релаксація і розупорядкування. Встановлено, що величина і напрям змін висоти першого максимуму структурного фактора, температури Кюрі, температур кристалізації сплавів Fe-Si-B під дією опромінення істотно залежать від концентрацій кремнію і бору в їхньому складі. Показано, що відмінність впливу опромінення на ближній порядок і процес кристалізації в аморфних сплавах Fe-Si-B може бути пов’язана з різними механізмами радіаційно-стимульованої дифузії атомів кремнію і бору. Встановлено, що легування сплавів Fe-Si-B нікелем і молібденом приводить до зменшення радіаційної чутливості структурного фактора, температури Кюрі і температури кристалізації і збільшення чутливості – магнітної проникності. Запропоновано якісну модель впливу легування цими елементами на радіаційно-стимульовані структурні зміни в аморфних сплавах на основі Fe-Si-B.

Показано, що електронне опромінення при кімнатній температурі приводить до подальшої кристалізації аморфно-кристалічного сплаву на основі Fe-Si-B, яка проходить за механізмом росту кристалів.

Встановлено, що радіаційна чутливість магнітних характеристик нанокристалічних сплавів на основі системи Fe-Si-B-Cu-Nb є нижчою, ніж аморфних. Показано, що зміни магнітних характеристик нанокристалічних сплавів пов’язані зі структурними змінами в аморфній матриці цих матеріалів.

Показано, що радіаційна обробка може бути застосована, як метод контрольованої зміни магнітних характеристик аморфних і нанокристалічних сплавів на основі Fe-Si-B.

Ключові слова: аморфні сплави, нанокристалічні сплави, Fe-Si-B, ближній порядок, магнітні властивості, електронне опромінення, гама-опромінення, термообробка, легування.

АННОТАЦИЯ

Поварчук В.Ю. Исследование влияния ионизирующей радиации на свойства аморфных и нанокристаллических сплавов на основе системы Fe_Si-B – Рукопись.

Диссертация на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук по специальности 01.04.07 – физика твердого тела. - Институт физики Национальной Академии Наук Украины, Киев, 2005.

В работе представлены результаты экспериментального исследования влияния электронного и гамма-облучения на структуру и магнитные свойства и влияния гамма-облучения на магнитные свойства нанокристаллических сплавов системы Fe-Si-B. Показано, что динамика изменений структурного фактора аморфных сплавов системы Fe-Si-B под влиянием электронного и гамма-облучения аморфного качественно одинакова. Дозовая зависимость высоты первого максимума структурного фактора аморфных сплавов немонотонная. Поэтому предложено два механизма влияния облучения на структуру аморфных металлических сплавов: радиационно-стимулированная релаксация и разупорядочение. Установлено, что величина и направление изменений высоты первого максимума структурного фактора, температуры Кюри, температуры кристаллизации аморфных сплавов Fe-Si-B существенно зависит от концентраций кремния и бора в их составе. Показано, что отличие влияния облучения на ближний порядок и процессы кристаллизации в аморфных сплавах Fe-Si-B могут быть связаны с различными механизмами радиационно-стимулированной диффузии атомов кремния и бора. Кремний диффундирует по механизму замещения, а бор – по межузельному. Установлено, что легирование аморфных сплавов Fe-Si-B никелем и молибденом приводит к уменьшению радиационной чувствительности структурного фактора, температуры Кюри, температуры кристаллизации и увеличению чувствительности – магнитной проницаемости. Предложена качественная модель влияния легирования этими элементами на радиационно-стимулированные структурные изменения в сплавах системы Fe_SiНачальная магнитная проницаемость в большей мере чувствительна к количеству молибдена, чем никеля в аморфных сплавах. Поэтому предложено, что под действием облучения в легированных аморфных сплавах системы Fe_Si_B образуются обогащeнные бором области вокруг атомов молибдена. Это приводит к снижению радиационно-стимулированной диффузии бора и снижению подвижности доменных границ при перемагничивании.

Установлено, что электронное облучение приводит к увеличению (на треть) доли кристаллической ХС фазы в аморфно-кристаллическом (ХС ? 11 %) сплаве Fe80Si6B14, даже при комнатной температуре. Показано, что радиационно-стимулированная кристаллизация проходит по механизму роста кристаллов.

Установлено, что чувствительность магнитных характеристик нанокристаллических сплавов системы Fe-Si-B-Cu-Nb меньшая, нежели аморфных. На основании сравнительной характеристики влияния облучения на магнитные свойства этих классов материалов показано, что изменения свойств нанокристаллических сплавов под действием радиации связаны со структурными изменениями в их аморфной матрице.

Установлено, что предварительное (перед термообработкой) облучение существенно улучшает магнитные свойства некоторых аморфных и нанокристаллических сплавов. Характеристики облученных материалов остаются стабильными при комнатной температуре в течение двух лет. Таким образом, показано, что радиационная обработка может быть применена как способ контролированного изменения магнитных характеристик аморфных и нанокристаллических сплавов на основе Fe-Si-B.

Ключевые слова: аморфные сплавы, нанокристаллические сплавы, Fe-Si-B, ближний порядок, магнитные свойства, электронное облучение, гамма-облучение, термообработка, легирование.

ABSTRACT

Povarchuk V.Yu. Research of influence of ionization radiation on properties amorphous and nanocrystalline alloys based on Fe-Si-B system. – Manuscript.

Thesis for candidate of science degree in physics and mathematics in speciality 01.04.07 – solid state physics. – Institute of Physics of National Academy of Sciences of Ukraine, Kyiv, 2005.

Thesis deals with investigation of the influence of various radiation fields on either amorphous or nanocrystalline films of Fe-Si-B alloys. Particularly, both electron and gamma irradiations were applied to study of structure and magnetic properties of amorphous ribbons while gamma irradiation