НАЦІОНАЛЬНА АКАДЕМІЯ НАУК УКРАІНИ
НАЦІОНАЛЬНА АКАДЕМІЯ НАУК УКРАІНИ
ІНСТИТУТ ФІЗИКИ НАПІВПРОВІДНИКІВ ім. В. Є. ЛАШКАРЬОВА
ВУЙЧИК МИКОЛА В’ЯЧЕСЛАВОВИЧ
УДК 539. 219; 535.36; 535.37
ФОТОЛЮМІНЕСЦЕНЦІЯ ТА КОМБІНАЦІЙНЕ РОЗСІЮВАННЯ
СВІТЛА У САМОІНДУКОВАНИХ НАНООСТРІВЦЕВИХ СТРУКТУРАХ
CdSe/ZnSe
( 01. 04. 07 – фізика твердого тіла )
АВТОРЕФЕРАТ
дисертації на здобуття наукового ступеня
кандидата фізико-математичних наук
Київ – 2005
Дисертацією є рукопис.
Робота виконана в Інституті фізики напівпровідників ім. В.Є. Лашкарьова НАН України, м. Київ.
Науковий керівник: кандидат фізико-математичних наук
Стрельчук Віктор Васильович,
Інститут фізики напівпровідників ім. В.Є. Лашкарьова НАН України,
старший науковий співробітник
Офіційні опоненти: доктор фізико-математичних наук
Корбутяк Дмитро Васильович,
Інститут фізики напівпровідників ім. В.Є. Лашкарьова НАН України,
завідувач відділу
кандидат фізико-математичних наук
Гайворонський Володимир Ярославович,
Інститут фізики НАН України,
старший науковий співробітник
Провідна установа: Одеський національний університет ім. І.І. Мечникова МОН України, м. Одеса
Захист відбудеться 18 листопада 2005 р. о 1615 год. на засіданні спеціалізованої вченої ради К.26.199.01 в Інституті фізики напівпровідників ім. В.Є. Лашкарьова НАН України за адресою: 03028, Київ-28, проспект Науки, 45
З дисертацією можна ознайомитися у бібліотеці Інституту фізики напівпровідників ім. В.Є. Лашкарьова НАН України: 03028, Київ-28, проспект Науки, 45.
Автореферат розіслано „ 7 ” жовтня 2005 р.
Вчений секретар
спеціалізованої вченої ради К.26.199.01,
кандидат фізико-математичних наук Охріменко О. Б.
ЗАГАЛЬНА ХАРАКТЕРИСТИКА РОБОТИ
Актуальність теми. В останнє десятиріччя фізика низькорозмірних твердотільних структур розвивається надзвичайно швидкими темпами. Перехід до нанотехнологій та вивчення фізичних процесів, що відбуваються в таких структурах є по суті новим етапом у розвитку фізики твердого тіла.
Для отримання випромінювання в синьо-зеленій області видимого спектра (460-550 нм), яка відповідає максимуму чутливості людського ока, в останній час значна увага приділяється гетеропарі CdSe/ZnSe з квантовими точками. Для цієї системи продемонстрована принципова можливість отримання лазерної генерації при кімнатній температурі.
Незважаючи на значні досягнення в створені лазерних діодів на основі двовимірних шарів ZnSe та його твердих розчинів, квантових ям та надґраток, збільшення терміну їх служби залишається першочерговою задачею. Основною перешкодою промислового впровадження синьо-зелених А2В6-лазерів є їх деградація. Як і в структурах лазерних діодів на основі GaAs, поширення та розмноження дефектів в активній області є характерними рисами деградаційного процесу, навіть коли вихідна густина дефектів не перевищує 104 см-2. Одним із шляхів вирішення проблеми деградації є зменшення розмірності активного середовища від двовимірного (квантової ями) до одновимірного (квантові дроти) та нульвимірного (квантової точки). Процес самоорганізованого формування наноструктур при молекулярно-пучковій епітаксії напружених гетероструктур дозволяє отримувати бездислокаційні когерентно-напружені квантові точки. В цьому випадку, крім очевидних переваг - подібної густини станів, введення центрів трьохмірної локалізації може призводити до просторового розділення місць локалізації носіїв і дефектів в активній області лазерної структури. Останнє дозволяє очікувати збільшення внутрішнього квантового виходу, а також зменшення швидкості поширення дефектів у процесі лазерної генерації, оскільки, як відомо, переважно безвипромінювальна рекомбінація на цих дефектах є основною причиною їх розмноження та міграції.
Фотолюмінесценція (ФЛ) та спектроскопія комбінаційного розсіяння світла (КРС), як неруйнівні методи дослідження, дають можливість дослідити оптичні властивості самоорганізованих наноострівцевих структур CdSe/ZnSe як при резонансному так і при нерезонансному збудженні. Такі дослідження та вимірювання при різних температурах дозволять детально вивчити причини деградації лазерів синє-зеленого діапазону спектра та більш глибоко зрозуміти фізичні процеси, що відбуваються в цих структурах.
Все вищесказане і обумовлює наукову і прикладну актуальність даної роботи.
Зв’язок роботи з науковими програмами, планами, темами. Дослідження, результати яких увійшли до дисертаційної роботи, були проведені у рамках планових фундаментальних досліджень Інституту фізики напівпровідників ім. В.Є. Лашкарьова НАН України за темами: “Оптика і спектроскопія елементарних і колективних збуджень у напівпровідникових матеріалах та наноструктурах з різною розмірністю” від 16.11.1999р., № 0100U000115; “Фізичні і астрономічні дослідження фундаментальних проблем, будови і властивостей матерії на макроскопічному і мікроскопічному рівнях: Фізика напівпровідникових наноструктур” від 19.03.2002р., № 0102U002457; “Оптичні та спектроскопічні дослідження напівпровідникових матеріалів та структур на їх основі” від 27.11.2002р., №0103U000197, одним з виконавців яких був автор дисертаційної роботи.
Мета і задачі дослідження. Мета роботи полягала у використанні оптичних методик дослідження для встановлення особливостей процесів самоорганізованого формування CdSe квантових точок (наноострівців) в одношарових та багатошарових квантових наноструктурах CdSe/ZnSe в залежності від технологічних параметрів їх отримання і включала такі конкретні задачі:
1. Дослідити випромінювальні властивості наноострівцевих структур CdSe/ZnSe методом фотолюмінесценції при різних енергіях збудження та встановити особливості їх температурних залежностей.
2. Методом комбінаційного розсіювання світла дослідити специфіку 2D-3D переходу в наноострівцевих структурах CdSe/ZnSe, пов’язану з впливом процесів інтердифузії та сегрегації атомів.
3. На основі даних спектроскопії КРС та фотолюмінесценції встановити залежність структурних особливостей наноострівцевих структур CdSe/ZnSe від умов росту методом молекулярно-променевої епітаксії.
4. Дослідити екситон-фононну взаємодію в самоіндукованих наноострівцевих структурах CdSe/ZnSe при резонансному збудженні.
Об’єктом дослідження були процеси самоіндукованого формування CdSe наноострівців в квантових наноструктурах CdSe/ZnSe та вивчення їх оптичними методами.
Предметом дослідження були дві серії зразків, отримані при різних технологічних модифікаціях методу молекулярно-променевої епітаксії в лабораторіях Фізико-технічного інституту ім. Йоффе та Фізичного інституту ім. Лєбєдєва РАН. Досліджуванні наноструктури CdSe/ZnSe були вирощені на підкладці GaAs з буферним шаром ZnSe і містили як одиночну вставку CdSe, так і багатошарові структури CdSe/ZnSe. Номінальна товщина епітаксійних шарів CdSe змінювалась від 0,6 до 5 моношарів (MШ).
Методи дослідження: Комбінаційне розсіювання світла, фотолюмінесценція.
Наукова новизна одержаних результатів
1.
Оптичними методами виявлено істотну роль процесів інтердифузії та сегрегації атомів Cd в процесі вирощування наноострівцевих структур CdSe/ZnSe методом молекулярно-променевої епітаксії. В результаті замість вставки CdSe між бар’єрами ZnSe утворюється тонкий двовимірний шар CdxZn1-xSe з малою концентрацією Cd, в якому формуються наноострівці збагачені Cd.
2.
Встановлено кореляцію між енергетичним положенням максимуму і інтенсивністю смуги випромінювання наноострівців та дефектної смуги вакансійної природи.
3.
Вперше виявлена інтенсивна низькотемпературна антистоксова ФЛ наноструктур CdSe/ZnSe. Її виникнення пояснено на основі моделі двоступеневого процесу збудження через реальні проміжні глибокі енергетичні рівні, поява яких зумовлена присутністю на гетероінтерфейсах дефектів, які включають катіонні вакансії.
4.
Показано, що при резонансному збудженні форма смуги випромінювання наноструктури CdSe/ZnSe визначається сильною взаємодією локалізованих екситонів з оптичними фононами вставки CdxZn1-xSe. Отримані результати інтерпретовані в рамках моделі екситонного краю рухливості.
Практичне значення одержаних результатів
1.
Встановлені закономірності впливу процесів інтердифузії та сегрегації атомів Cd/Zn на ФЛ наноструктур CdSe/ZnSe, одержаних методом молекулярно-променевої епітаксії, повинні враховуватися при створенні випромінюючих приладоорієнтованих структур із заданими спектральними характеристиками.
2.
Обґрунтовано ймовірність локалізації на гетероінтерфейсі наноострівець – бар’єрний шар дефектів, які включають катіонні вакансії.
3.
На підставі проведених КРС- та ФЛ- спектроскопічних досліджень одержана інформація про механічні напруження та компонентний склад наноострівців, вирощених двома модифікованими методами молекулярно-променевої епітаксії.
Особистий внесок здобувача полягає в одержані експериментальних результатів за допомогою спектроскопії КРС та ФЛ. Автор брав активну участь у інтерпретації отриманих результатів, написанні наукових праць та представленні результатів досліджень на конференціях і семінарах різного рівня.
У роботах [1, 5, 6, 10-12] проведено вимірювання спектрів КРС, оброблено результати вимірювань, проведено математичне моделювання процесів.
У роботах [2-4, 7-9] проведено вимірювання стоксової та антистоксової ФЛ при різних енергіях кванта збудження в температурному діапазоні від 5 К до 300 К, чисельні розрахунки, узагальнення та аналіз отриманих результатів.
Постановка задач і обговорення результатів досліджень всіх сумісних робіт проведено спільно із співавторами.
Апробація результатів дисертації. Основні матеріали дисертації доповідалися та обговорювались на наступних конференціях: ІІІ Міжнародній школі-конференції “Сучасні проблеми фізики напівпровідників”, Дрогобич, 2001р.; International Conference “E-MRS-2002”, Strasbourg, France, 2002; “10th International symposium “Nanostructures: Physics and Technology” – St-Petersburg, Russia, 2002; совещании “Нанофотоника”, Нижний Новгород, Россия, 2002; “1 Українська наукова конференція з фізики напівпровідників УКФН-1”, Одеса, 2002; “11th International symposium “Nanostructures: Physics and Technology” – St-Petersburg, Russia, 2003; Четвертом международном украинско-российском семинаре “Нанофизика и наноэлектроника”, Киев, Украина, 2003.
Публікації. За матеріалами дисертації опублікована 12 робiт, в тому числі 5 статей у провідних фахових журналах та 7 тез доповідей на наукових конференціях.
Структура та об’єм дисертації. Дисертаційна робота викладена на 124 сторінках, складається із вступу, чотирьох розділів, висновків, списку літературних джерел (120 найменувань) і містить 43 рисунки.
ОСНОВНИЙ ЗМІСТ РОБОТИ
У вступі обгрунтовано актуальність теми дисертації, сформульовану мету роботи, об’єкт дослідження, наукову новизну, особистий внесок здобувача та практичну цінність отриманих результатів.
Перший розділ дисертації – Формування та властивості структур з CdSe-наноострівцями – присвячений огляду літератури. Підсумовано основні досягнення у вивченні механізмів та процесів самоорганізації наноострівцевих структур, зокрема структур CdSe/ZnSe. Викладено основні існуючі результати оптичних досліджень самоіндукованих острівців нанометрових розмірів.
У другому розділі – Фотолюмінесценція наноострівцевих структур CdSe/ZnSe – викладено особливості модифікації методу молекулярно-променевої епітаксії, що використовувались при вирощуванні досліджуваних зразків та експериментальні результати фотолюмінесцентних досліджень наноострівцевих структур CdSe/ZnSe з одиночними та багатошаровими вставками CdSe.
Досліджувались дві серії зразків:
1) зразки вирощені методом циклічного осадження субмоношарів CdSe у режимі епітаксії з підвищеною міграцією атомів. Номінальні товщини епішарів CdSe задавались кількістю циклів осадження (по 0,3 МШ за цикл);
2) при вирощуванні другої серії зразків осадження CdSe епітаксійних шарів здійснювалось при низькій температурі 230оС. В подальшому, з метою стимулювання процесу формування тривимірних наноострівців CdSe, після осадження кожного епітаксійного шару здійснювався термічний прогрів до 340оС з наступним охолодженням до 230оС в парах Se.
Показано, що спектральне положення максимуму смуги ФЛ острівців залежить від номінальної товщини вставки CdSe. Неоднорідно-уширена форма смуги випромінювання зумовлена одночасним вкладом двовимірного CdxZn1-xSe змочуючого шару (високоенергетичне крило) та локальних включень (CdxZn1-xSe острівців) зі збільшеним вмістом Cd (низькоенергетичне крило).
Представлені експериментальні результати доводять, що при вирощуванні наноструктур CdSe/ZnSe методом МПЕ утворюються дефектні центри, які включають вакансії металу. Ці центри локалізовані в ZnSe-бар’єрних і ZnCdSe-змочувальному шарах та на інтерфейсі наноострівців. Показано, що зміна температури і/або енергії збудження, дозволяє розділити вклади в дефектну смугу випромінювання дефектних центрів локалізованих в різних складових частинах гетероструктури.
Виявлено, що форма і енергетичне положення максимуму дефектної смуги залежать від довжини хвилі збудження і температури. На рис. 1 показано спектри ФЛ при різних енергіях збудження і температурах для структури з номінальною товщиною вставки 3,5 МШ, що вирощена при співвідношенні тиску парів компонентів А2В6 як 5 до 1. Як видно з рисунка, при температурі 300 K і збудженні в фундаментальну область поглинання ZnSe, дефектна смуга безструктурна і її максимум лежить близько 2,0 еВ (рис. 1, крива 3). При збудженні через CdxZn1-xSe змочувальний шар (крива 2), крім максимуму в районі 2,0 еВ виявляється плече в районі 1,85 еВ. При низькій температурі вимірювань (крива 1), загальна інтенсивність дефектної смуги збільшується. Оскільки інтенсивність плеча при ? 1,85 еВ збільшується швидше, ніж інтенсивність максимуму при ? 2,0 еВ, то спостерігається згладжування форми дефектної смуги ФЛ і зсув її максимуму в низькоенергетичну область.
При Т = 300 К енергетичне положення максимуму дефектної смуги багатошарової структури CdSe(3 МШ)/ZnSe відповідає положенню самоактивованого випромінювання ZnSe, що обумовлено локалізацією дефектних центрів у ZnSe шарах. З іншого боку, той факт, що у спектрах збудження люмінесценції дефектної смуги зразка з одиночною вставкою CdSe номінальної товщини 3,5 МШ спостерігаються особливості, пов’язані тільки з поглинанням світла в ZnCdSe-змочувальному шарі і ZnSe-шарах, свідчить про можливість локалізації дефектних центрів в ZnCdSe-змочувальному шарі.
Таким чином, в наноструктурах CdSe/ZnSe поява дефектної смуги випромінювання, зумовлена дефектними центрами, що можуть бути локалізовані в різних частинах гетероструктури.
Дослідженню ефективної низькотемпературної антистоксової фотолюмінесценції у гетероструктурах CdSe/ZnSe при збудженні з енергією кванта, меншою енергії найнижчих рівнів розмірного квантування наноструктури присвячено третій розділ – Антистоксова фотолюмінесценція в наноструктурах CdSe/ZnSe. На рис. 2 показані спектри ФЛ наноструктури CdSe/ZnSe при стоксовому та антистоксовому збудженні. Спостереження антистоксового випромінювання свідчить про наявність глибоких дефектних станів, локалізованих на гетероінтерфейсі бар’єр-наноострівець, що виступають у ролі проміжних станів в процесі збудження антистоксового випромінювання. Домінуючим механізмом збудження антистоксової ФЛ є процес двоступінчастого процесу збудження, про що свідчить близька до квадратичної залежність інтенсивності антистоксової фотолюмінесценції від потужності збудження. На рис. 3 ця залежність представлена для зразка з номінальною товщиною вставки CdSe 1,5 МШ і при Езб = 2,41 еВ відповідає прямій з нахилом, близьким до 2 (квадрати). Слід зазначити, що при звичайному високоенергетичному збудженні (Езб = 2,88 еВ) отримана практично лінійна залежність інтенсивності ФЛ від потужності збудження (рис. 3 – кружки). Ефективність антистоксової ФЛ при збудженні квантом 2,41 еВ у порівнянні з аналогічним по інтенсивності прямим збудженням квантом енергії 2,707 еВ (Рзб ~ 10 Вт/см2) складає кілька відсотків. Така аномально велика інтенсивність антистоксової ФЛ обумовлена великою густиною наноострівців, ефективним процесом захоплення носіїв на рівні розмірного квантування і значною концентрацією глибоких дефектних станів, що включають катіонні вакансії на гетероінтерфейсі бар’єр-наноострівець.
Проведено дослідження температурних залежностей смуг ФЛ наноострівцевих структур CdSe/ZnSe. Виявлено немонотонний характер зміни форми, напівширини і енергетичного положення максимуму смуги ФЛ від температури. Температурні залежності гасіння люмінесценції для стоксового і антистоксового процесів добре апроксимуються двома енергіями активації. Більше значення енергії активації приписується наявності безвипромінювальних каналів рекомбінації, обумовлених дефектами, що включають катіонні вакансії і розташовані або в двовимірному шарі CdxZn1-xSe, або поблизу границі цього шару з наноострівцями.
У четвертому розділі – Комбінаційне розсіювання світла та екситон-фононна взаємодія у наноострівцевих структурах CdSe/ZnSe – методами комбінаційного розсіювання світла та фотолюмінесценції проведено дослідження структурних та композиційних властивостей наноструктур CdSe/ZnSe.
На рис. 4 показані типові спектри КРС 12-періодної наноструктури CdSe/ZnSe з вставкою CdSe номінальної товщини 2,1 МШ при резонансному зона-зонному збудженні ZnSe (крива 1), резонансному збудженні в область електронних переходів наноострівців (крива 2) та нерезонансному збудженні гетероструктури (крива 3).
При збудженні в область фундаментального поглинання шарів ZnSe (крива 1) в спектрі КРС реєструються фононні смуги, обумовлені розсіюванням на LO-фононах шарів ZnSe. Незначний низькочастотний зсув відносно об'ємного ZnSe обумовлений наявністю механічних напружень розтягу в буферному і бар’єрних шарах ZnSe.
При збудженні в область прозорості всіх шарів структури (крива 3) у спектрі реєструється LO-фононна лінія ZnSe, інтенсивна лінія LO- і TO-фононів підкладки GaAs. Сигнал від двовимірних CdxZn1-xSe-шарів і наноострівців не спостерігається, що обумовлено малими їх товщинами у порівнянні з сумарною товщиною ZnSe-шарів.
Інша ситуація реалізується при збудженні в область поглинання наноострівців (крива 2). У цьому випадку спостерігаються дві лінії з частотними положеннями ?1 = 246,6 см-1 і ?2 =494,6 см-1, істотно зсунутими в низькочастотну сторону у порівнянні з LO- і 2LO-фононими лініями об’ємного ZnSe. Спостережуваний низькочастотний зсув LO-фононної лінії і резонансне підсилення її інтенсивності свідчать про те, що в даному випадку процес комбінаційного розсіювання відбувається в шарах CdхZn1-хSe.
Із спектрів резонансного КРС наноструктур з номінальними товщинами вставок 1,5 МШ і 3,0 МШ оцінена концентрація Сd в двомірному шарі CdхZn1-хSe. Вона складає 8 % та 14 % відповідно. Уширення LO-фононних ліній в спектрі резонансному КРС зумовлено градієнтним розподілом Cd в досліджуваних структурах (і, можливо, неоднорідністю механічних напружень).
На рис. 5 (крива 1) приведено спектр ФЛ зразка 1,5 МШ при резонансному збудженні наноострівців квантом з енергією 2,602 еВ, нижче ефективного екситонного краю рухливості в цій структурі. Для порівняння пунктирною лінією (крива 2) приведено спектр ФЛ при нерезонансному збудженні (Езб=2,882 еВ). Видно, що при резонансному збудженні максимум смуги випромінювання зміщується у високоенерге-
тичну сторону та спостерігається значне зменшення її напівширини ( ? 13 меВ). При цьому інтенсивність смуги ФЛ зростає на порядок. Експериментально спостережувані особливості спектра ФЛ пов’язані з тим, що при збудженні нижче екситонного краю рухливості ( ? 2,67 еВ) інтенсивність і форма смуги випромінювання істотно залежать від енергії кванта збудження. Це обумовлено селективним заповненням локалізованих екситонних станів і процесом швидкої їхньої рекомбінації переважно за участю оптичних фононів без помітного впливу ефекту спектральної дифузії. Особливості, що спостерігаються при цьому в області максимуму смуги випромінювання, є групою відносно вузьких ліній (на рис. 5 вони відзначені стрілками). Ця структура може характеризувати найбільш актуальні для даного зразка оптичні фонони, за участю яких реалізується швидкий, ефективний за рахунок резонансу, канал випромінювальної рекомбінації. Присутність в обговорюваному спектрі деякого уширення основи смуги випромінювання може свідчити про помітну роль багатофононних механізмів релаксації, у тому числі і за участю акустичних фононів країв зони Брілюена. Відсутність у спектрі енергетичного піка, що відповідає LO-фонону матриці ZnSe, підтверджує домінуючу роль у процесах екситонної рекомбінації фононів вставки CdхZn1-хSe і свідчить про те, що як основний, так і збуджений стан острівців переважно локалізовані всередині вставки.
Використовуючи значення енергій оптичних фононів, оцінено діапазон зміни компонентного складу твердого розчину CdхZn1-хSe в областях вставки. Ширина LO-TO-фононної підзони відповідає концентрації Cd в інтервалі х 22% - 58%. Отримані значення х можуть бути як завищеними, внаслідок впливу ефекту розмірного обмеження і внеску інтерфейсних коливань, так і заниженими, якщо домінує ефект деформацій стиску вставки. У будь-якому випадку визначений діапазон ще раз підтверджує істотну роль процесів інтердифузії і сегрегації Cd і Zn у процесі росту наноструктури.
Резюмуючи приведені результати, як висновок, можна сказати, що для наноструктури з товщиною вставки CdSe 1,5 МШ при резонансному збудженні в область основного екситонного переходу, має місце:
1.
Зміна спектральної форми смуги випромінювання наноострівців у порівнянні з нерезонансним збудженням.
2.
Вузька спектральна ширина смуги ФЛ з високою ефективністю вказують на дуже швидкі релаксаційні процеси з домінуванням взаємодії локалізованих екситонів з оптичними фононами.
3.
Енергії оптичних фононів, що беруть участь у процесі релаксації, підтверджують наявність значного компонентного розупорядкування в областях вставки.
Слід зазначити, що при резонансних умовах збудження зразка з CdSe вставкою 3,0 МШ спостерігалась смуга випромінювання з додатковим максимумом, обумовленим процесом взаємодії локалізованих екситонів з 3LO-фононами наноострівців.
Отримані експериментальні дані інтерпретовані в рамках моделі, що припускає наявність як слабо локалізованих станів поблизу ефективного екситонного краю рухливості, ініційованих невеликими флуктуаціями компонентного складу і/або напружень у двовимірному шарі, так і більш сильно локалізованих глибоких хвостів станів, обумовлених значним композиційним розупорядкуванням наноострівців.
ВИСНОВКИ
1.
Підтверджено істотну роль процесів інтердифузії та сегрегації атомів Cd в процесі вирощування наноструктур CdSe/ZnSe методом молекулярно-променевої епітаксії. Останнє приводить до утворення 2D-шарів CdxZn1-xSe з внутрішньошаровими включеннями наноострівців збагачених Cd.
2.
Експериментально отримано підтвердження впливу флуктуацій компонентного складу на неоднорідне уширення смуги випромінювання наноострівців.
3.
Встановлено кореляцію між енергетичним положенням максимумом, інтенсивністю випромінювання дефектної смуги та енергетичним положенням і інтенсивністю смуги випромінювання наноострівців; обґрунтувано ймовірність локалізації дефектів вакансійного типу на гетероінтерфейсі наноострівці – бар’єрний шар.
4.
Проведено дослідження антистоксової ФЛ CdSe/ZnSe структур при температурах 5 – 300 К. Механізм збудження антистоксової ФЛ пояснено з використанням моделі двоступеневого процесу збудження через реальні проміжні глибокі енергетичні рівні, обумовлені структурними дефектами.
5.
Доведено наявність механічних напружень в бар’єрних шарах ZnSe та утворення хвостів густини станів в багатошарових структурах.
6.
Показано, що зміна компонентного складу наноострівців є визначальним чинником у частотному зсуві LO-фононних смуг в спектрі КРС при зміні енергії збудження в межах смуги випромінювання наноострівців.
7.
Показано, при збудженні з енергією кванта нижче ефективного краю рухливості екситонів відбувається зміна спектральної форми смуги випромінювання наноострівців у порівнянні з нерезонансним збудженням. Останнє зумовлене швидкими релаксаційними процесами з домінуванням взаємодії локалізованих екситонів з оптичними фононами. Отримані експериментальні дані інтерпретовані в рамках моделі ефективного екситонного краю рухливості.
СПИСОК ПРАЦЬ, ОПУБЛІКОВАНИХ ЗА ТЕМОЮ ДИСЕРТАЦІЇ
1.
Валах М.Я., Стрельчук В.В., Артамонов В.В., Вуйчик М.В., Іванов С.В., Сорокін С.В., Шубіна Т.В. Фотолюмінесценція та комбінаційне розсіювання світла CdSe/ZnSe наноструктур // Фізичний збірник НТШ. – 2002. – Т.5. – C. 141-149.
2.
Semenova G.N., Venger E.F., Valakh M.Ya., Sadofyev Yu.G., Korsunska N.O., Strelchuk V.V., Borkovska L.V., Papusha V.P., Vuychik M.V. Optical investigation of point defects on quantum dot CdSe/ZnSe interface // J. Phys.: Condens. Matt. – 2002. – Vol. 14, №49. – P. 13375-13380.
3.
Strelchuk V.V., Valakh M.Ya., Vuychik M.V., Ivanov S.V., Kop’ev P.S., Shubina T.V. High-efficient up-conversion of photoluminescence in in CdSe quantum dots grown in a ZnSe matrix // Semiconductor Physics, Quantum Electronics & Optoelectronics. – 2002. – Vol. 5, №4. – P. 343-346.
4.
Valakh M.Ya., Korsunska N.O., Sadofyev Yu.G., Strelchuk V.V., Semenova G.N., Borkovska L.V., Artamonov V.V., Vuychik M.V. Anti-Stokes Photoluminescence and structural defects in CdSe/ZnSe nanostructures // Matter. Scie. & Eng. B. – 2003. – Vol. 101. – P. 255-258.
5.
Валах М.Я., Лисица М.П., Стрельчук В.В., Вуйчик Н.В., Иванов С.В., Торопов А.А., Шубина Т.В., Копьев П.С. Экситонная рекомбинация около края подвижности в CdSe/ZnSe-наноструктурах // ФТП. – 2003. – Том 37, №11. – P. 1374-1379.
6.
Валах М.Я., Вуйчик Н.В., Иванов С.В., Местрес Н., Паскуал Ж., Сорокин С.В., Стрельчук В.В., Шубина Т.В. Комбинационное рассеяние света в CdSe/ZnSe наноструктурах // Матер. ІІІ Міжнародної школи-конференції “Сучасні проблеми фізики напівпровідників”. – Дрогобич (Україна). – 2001. – С. 48.
7.
Валах М.Я., Венгер Е.Ф., Корсунская Н.Е., Семенова Г.Н., Стрельчук В.В., Борковская Л.В., Вуйчик Н.В., Садофьев Ю.Г. Собственные структурные дефекты и антистоксовое излучение в многослойных CdSe/ZnSe структурах с квантовыми точками // Материалы совещания “Нанофотоника”. – Нижний Новгород (Россия). – 2002. – С. 59-62.
8.
Valakh M.Ya., Korsunska N.O., Sadofyev Yu.G., Strelchuk V.V., Semenova G.N., Borkovska L.V., Artamonov V.V., Vuychik M.V. Anti-Stoks luminescence and structural defects in CdSe/ZnSe heterostructures // E-MRS Spring Meeting 2002. – Strasbourg (France). – 2002. – P. S-31.
9.
Strelchuk V.V., Valakh M.Ya., Vuychik M.V., Ivanov S.V., Kop’ev P.S., Shubina T.V. High-efficient up-conversion of photoluminescence in CdSe/ZnSe nanostructures // 10th international symposium “Nanostructures: Physics and Technology”. – St-Petersburg (Russia). – 2002. – P. 85-88.
10.
Стрельчук В.В., Валах М.Я., Венгер Е.Ф., Садофьев Ю.Г., Корсунская Н.Е., Семенова Г.Н., Борковская Л.В., Вуйчик Н.В. Компонентное смешивание и механические напряжения в гетероструктурах CdSe/ZnSe с квантовыми точками // Матер. 1 Укр. конф. з фізики напівпровідників. – Одеса (Україна). – 2002. – Том 1. – С. 107.
11.
Valakh M.Ya., Lisitsa M.P., Strelchuk V.V., Vuychik M.V., Ivanov S.V., Kop’ev P.S., Toropov A.A., Shubina T.V. Exciton recombination near the mobility edge in CdSe/ZnSe nanostructures // 11th International symposium “Nanostructures: Physics and Technology”. – St-Petersburg (Russia). – 2003. - P. 208-209.
12.
Валах М.Я., Вуйчик Н.В., Лисица М.П., Стрельчук В.В., Иванов С.В., Копьев П.С., Торопов А.А., Шубина Т.В. Влияние интердиффузии и структурных дефектов на оптические свойства CdSe/ZnSe наноструктур // Тез. Четвертого Международного украинско-русского семинара “Нанофизика и наноэлектроника”. – Киев (Украина). – 2003. – С. 12-13.
АНОТАЦІЯ
Вуйчик М.В. “Фотолюмінесценція та комбінаційне розсіювання світла у самоіндукованих наноострівцевих структурах CdSe/ZnSe”. – Рукопис.
Дисертація на здобуття наукового ступеня кандидата фізико-математичних наук за спеціальністю 01.04.07 – фізика твердого тіла. – Інститут фізики напівпровідників ім. В.Є. Лашкарьова НАН України, Київ, 2005.
Дисертація присвячена дослідженню структурних та композиційних властивостей самоіндукованих наноострівцевих структур CdSe/ZnSe, отриманих методом молекулярно-променевої епітаксії. Показано, що спектральне положення максимуму фотолюмінесценції визначається ефектом інтердифузії Cd i Zn в області вставки та залежить від номінальної товщини вставки. Неоднорідно-розширена форма смуги випромінювання зумовлена одночасним вкладом у спектр фотолюмінесценцію двовимірного CdxZn1-xSe шару та локальних острівцевих включень зі збільшеним вмістом Cd.
Встановлено, що форма та положення дефектної смуги випромінювання наноструктур залежить від температури вимірювань та енергії збудження, що зумовлено локалізацією структурних дефектів в різних частинах гетероструктури.
Вперше виявлено та досліджено антистоксову фотолюмінесценцію наноструктур CdSe/ZnSe. Механізм її збудження пояснено на основі моделі двоступеневого процесу збудження через реальні проміжні глибокі енергетичні рівні.
Показано, що при резонансному збудженні форма смуги випромінювання наноструктури CdSe/ZnSe визначається сильною взаємодією локалізованих екситонів з оптичними фононами вставки. Отримані результати інтерпретовані в рамках моделі екситонного краю рухливості
Ключові слова: фотолюмінесценція, комбінаційне розсіювання світла, наноструктури, CdSe/ZnSe, дефекти, екситони, фонони.
SUMMARY
Vuychik M.V. “Photoluminescence and Raman scattering in self-assembled nanoislands CdSe/ZnSe structures”. – Manuscript.
The Ph.D. thesis for competition of a scientific degree of the candidate of science in physics and mathematics by speciality 01.04.07 – solid state physics. – V. Lashkarev Institute of Semiconductor Physics NAS of Ukraine, Kyiv, 2005.
Dissertation is devoted to the research of structural and composition properties of the CdSe/ZnSe structures with self-inducted nanoislands grown by the method of molecular-beam epitaxy. It is shown, that spectral position of the maximum of photoluminescence is determined by the interdiffusion effect of Cd and Zn in the region of insertion and depends on the nominal thickness of the insertion. Inhomogeneous broadening form of radiation band is conditioned by simultaneous contribution of the two-dimensional CdxZn1-xSe layer and local inclusions with Cd-rich islands to the photoluminescence spectrum.
It is found, that the form and position of a defect radiation band of nanostructures depends on the temperature of measuring and energy of excitation, that it is conditioned by the localization of structural defects in different parts of heterostructure.
The antistokes photoluminescence of CdSe/ZnSe nanostructures it is observed and investigated for the first time. The mechanism of its excitation is accounted for on the basis of the model of two-step process of excitation through the real intermediate deep energy levels.
It is shown, that at resonance excitation the form of radiation band of CdSe/ZnSe nanostructure is determined by the strong coupling of localized excitons with optical phonons in the insertion. Results are interpreted in framework of the models of exciton edge of mobility.
Keywords: photoluminescence, Raman scattering, nanostructures, CdSe/ZnSe, defects, excitons and phonons.
АННОТАЦИЯ
Вуйчик М.В. “Фотолюминесценция и комбинационное рассеивание света в самоиндукованых наноостровковых структурах CdSe/ZnSe”. – Рукопись.
Диссертация на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук по специальности 01.04.07 – физика твердого тела. – Институт физики полупроводников им. В.Е. Лашкарева НАН Украины, Киев, 2005.
Диссертация посвящена исследованию структурных и композиционных свойств самоиндуцированных наноостровковых структур CdSe/ZnSe, выращенных модифицированными методами молекулярно-лучевой эпитаксии. На основании исследований методами фотолюминесценции и комбинационного рассеивания света показано, что спектральное положение максимума полосы излучения определяется эффектом интердиффузии Cd и Zn в области вставки и зависит от номинальной толщины вставки. Неоднородное уширение формы полосы излучения обуславливается одновременным вкладом в спектр фотолюминесценции двумерного CdxZn1-xSe слоя и локальных островковых включений с увеличенным содержанием Cd.
Обнаружено, что форма и положение дефектной полосы излучения исследованных наноструктур зависит от температуры исследований и энергии возбуждения, что обусловлено локализацией структурных дефектов в разных частях гетероструктуры.
Впервые обнаружена и исследована интенсивная антистоксовая фотолюминесценция наноструктур CdSe/ZnSe. Механизм её возбуждения объяснен на основе модели двухступенчатого двухфотонного процесса поглощения через реальные промежуточные энергетические уровни, обусловленные наличием дефектов вакансионного типа.
Методом комбинационного рассеивания света экспериментально получено подтверждение неоднородного характера распределения компонентного состава наноостровков и механических напряжений в наноструктурах CdSe/ZnSe.
Показано, что при резонансном возбуждении в области основного экситонного перехода, имеет место изменение спектральной формы полосы излучения наноостровков в сравнении с нерезонансным возбуждением. Значительное уменьшение спектральной ширины соответствующей полосы излучения, проявление фононной структуры и высокая его эффективность указывают на быстрые релаксационные процессы с доминированием взаимодействия локализованных экситонов с оптическими фононами вставки. Энергии оптических фононов, участвующих в процессе релаксации, подтверждают значительное компонентное разупорядочение вставки. Полученные результаты интерпретированы в рамках модели экситонного края подвижности.
Ключевые слова: фотолюминесценция, комбинационное рассеивание света, наноструктуры, CdSe/ZnSe, дефекты, экситоны, фононы.
