НАЦІОНАЛЬНА АКАДЕМІЯ НАУК УКРАЇНИ

ФІЗИКО-ТЕХНІЧНИЙ ІНСТИТУТ НИЗЬКИХ ТЕМПЕРАТУР

ім. Б.І. ВЄРКІНА

ВАКУЛА Володимир Леонідович

УДК 538.915, 538.958, 538.955

Антиферомагнітні кореляції та страйповий стан
в YBa2Cu3O6+x за даними оптичного поглинання

01.04.07 – фізика твердого тіла

Автореферат

дисертації на здобуття наукового ступеня
кандидата фізико-математичних наук

Харків – 2005

Дисертацією є рукопис.

Робота виконана у Фізико-технічному інституті низьких температур ім. Б.І. Вєркіна НАН України

Науковий керівник: доктор фіз.-мат. наук, старший наук. співробітник

Самоваров Володимир Миколайович

відділ спектроскопії молекулярних кріогенних систем

Фізико-технічного інституту низьких температур ім. Б.І. Вєркіна НАН України (м. Харків), зав. відділу

Офіційні опоненти: доктор фіз.-мат. наук, професор

Ямпольський Валерій Олександрович

відділ теоретичної фізики Інституту радіофізики і електроніки ім. О.Я. Усикова НАН України (м. Харків), зав. відділу

доктор фіз.-мат. наук, старший наук. співробітник

Найдюк Юрій Георгійович

відділ мікроконтактної спектроскопії Фізико-технічного інституту низьких температур ім. Б.І. Вєркіна НАН України (м. Харків), провідний наук. співробітник

Провідна установа: Харківський національний університет ім. В.Н. Каразіна Міністерства освіти і науки України, кафедра фізики низьких температур фізичного факультету

Захист відбудеться “ 17 ” травня 2005 р. о 15:00 годині на засіданні спеціалізованої вченої ради Д .175.03 при Фізико-технічному інституті низьких температур ім. Б.І. Вєркіна НАН України: 61103, м. Харків, пр. Леніна, 47.

З дисертацією можна ознайомитись у науковій бібліотеці Фізико-технічного інституту низьких температур ім. Б.І. Вєркіна НАН України: 61103, м. Харків, пр. Леніна, 47.

Автореферат розісланий “ 15 ” квітня 2005 р.

Вчений секретар спеціалізованої вченої ради Д .175.03

доктор фізико-математичних наук               Сиркін Є.С.

ЗАГАЛЬНА ХАРАКТЕРИСТИКА РОБОТИ

Актуальність теми. Для низьковимірних твердотільних систем з сильною зарядовою та спіновою взаємодією, до яких належать мідні оксиди, проблемною задачею залишається з’ясування внеску антиферомагнітних (АФ) кореляцій у формування їх нормальних і надпровідних (НП) властивостей. Конкуренція АФ упорядкування і металізації визначає у мідних оксидах цілу низку їх фізичних особливостей, пов’язаних зі спектром носіїв, його анізотропією, і, можливо, сам механізм надпровідності. Сполука YBa2Cu3O6+x є однією з найскладніших у класі цих матеріалів з точки зору електронного спектра і кристалохімічної структури. Невипадково, що у дослідженнях YBa2Cu3O6+x знайшли відображення всі дискусійні моменти, що стосуються властивостей сильнокорельованих систем на основі мідних оксидів.

Особливий інтерес для купратів, насамперед для YBa2Cu3O6+x, становить питання про те, чи є при низьких температурах нормальний стан просторово однорідним, чи він являє собою співіснування АФ діелектричних та металічних областей. Прихильники обох точок зору широко використовують результати експериментів з непружного нейтронного розсіювання, що діагностує АФ кореляції. Ці експерименти демонструють появу зі зниженням температури в YBa2Cu3O6+x та ряді інших купратів несумірних магнітних піків. У цілому ряді експериментальних та теоретичних робіт цей нейтронний спектр трактується як прояв динамічної страйп-структури з упорядкованих АФ смужок, розділених антифазними металічними доменними стінками [1]. Водночас, прихильники концепції однорідного стану пояснюють появу цих піків сильною анізотропією спектра носіїв, особливостями взаємодії нейтронів з дірковою підсистемою, топологією поверхні Фермі [2], а також іншими факторами (див. [3] та посилання). У підсумку, на цей час можна говорити про невирішеність питання щодо просторового характеру співіснування носіїв і АФ кореляцій в YBa2Cu3O6+x у нормальній металічній фазі.

Різні підходи використовуються також для опису псевдощілинного (ПЩ) стану, який проявляється в ряді експериментів, у тому числі, нейтронних у вигляді псевдощілини в спектрі магнітних збуджень. Цей стан, а також ряд інших нефермірідинних аномалій нерідко розглядаються в рамках однорідної картини з сильною анізотропією взаємодії носіїв з АФ флуктуаціями [4]. Однак існують теоретичні праці [5], в яких запропоновано певний взаємозв’язок ПЩ стану та страйпової структури.

Таким чином, для YBa2Cu3O6+x проблема нормального стану багато в чому пов’язана з вирішенням питання про можливе страйпове упорядкування, його сумісність з ПЩ станом та надпровідністю, що потребує розробки незалежних методів діагностики АФ кореляцій та ступеня металізації. Оптична спектроскопія поглинання у мідних оксидах привернула до себе особливу увагу після виявлення чутливості міжзонних переходів до надпровідності [6]. Збереження оптичної щілини у металічній фазі надпровідних мідних оксидів дозволяє говорити про перспек-тивність методу міжзонного поглинання для розв’язання проблеми нормального стану YBa2Cu3O6+x та близьких до нього сполук.

Зв’язок роботи з науковими програмами, планами, темами. Робота підготовлена і виконана у відділі спектроскопії молекулярних кріогенних систем ФТІНТ ім. Б.І. Вєркіна НАН України. Робота була виконана в рамках тематичних планів інституту з відомчих тематик, затверджених Президією НАН України: “Квазічастинки та сильнокорельовані збудження у діелектриках” (номер державної реєстрації № 0201U001655); “Низькотемпературні магнітні, оптичні та резонансні властивості сполук з сильною взаємодією магнітної, електронної та іонної підсистем” (№ U006266); “Низькотемпературні властивості магнітоконцентрованих фероїків і твердотільних систем” (№ U003035). Робота також здійснювалась за проектом 02.07/00359 (договір № Ф7/394-2001) МОН України “Комплексні фізичні дослідження природи надпровідного стану у шаруватих системах з різним спектром квазічастинкових збуджень”, а також у рамках молодіж-ного гранту НАН України “Неоднорідні магнітні стани та ефекти розділення фаз у магнетиках і надпровідниках” (номер державної реєстрації № U008092).

Мета і задачі дослідження. Основна мета роботи полягала у з’ясуванні особливостей конкуренції та співіснування антиферомагнітних кореляцій з зонними носіями у нормальній і надпровідній фазах YBa2Cu3O6+x, в тому числі для вирішення питання про страйпове упорядкування у цьому матеріалі.

Об’єкт дослідження – процеси металізації та антиферомагнітного упорядкування у низьковимірних сильнокорельованих системах на основі мідних оксидів.

Предмет дослідження – антиферомагнітні кореляції в нормальній та надпровідній фазах YBa2Cu3O6+x.

Поставлена мета досягалась за допомогою спектроскопії оптичного поглинання, при цьому необхідно було вирішити такі задачі дослідження.

1. Виділення спектральних особливостей, що мають відношення до бімагнонних збуджень (зв’язаних магнонів) і двомагнонних збуджень (магнонів зі слабкою взаємодією), а також оптичних переходів, що діагностують ступінь металізації. Для вирішення цієї задачі було необхідно:

–

–

–

2. Спектроскопічне дослідження металізованих плівок різного рівня допування при низьких температурах, що складається з:

–

–

3. Аналіз одержаних результатів з точки зору:

–

–

–

–

Методи дослідження – оптична спектроскопія пропускання (поглинання) тонких плівок YBa2Cu3O6+x поблизу краю міжзонних переходів з переносом заряду. В окремих експериментах використовувалися металічні плівки NdBa2Cu3O6+x поблизу оптимального рівня допування. Особливу увагу було приділено надійним вимірам малих температурних варіацій (менше 0,4%) коефіцієнта поглинання.

Наукова новизна отриманих результатів. У роботі було одержано нові науково обґрунтовані результати, що у сукупності є важливими для фізики мідних оксидів з сильними зарядовими та спіновими кореляціями, і сформульовано конкретні положення щодо розвитку антиферомагнітних кореляцій та страйпової структури у нормальній та надпровідній фазах YBa2Cu3O6+x.

–

–

–

–

–

–

–

Практичне значення отриманих результатів. Основні результати дисертації можуть бути використані як при вирішенні фундаментальних проблем з фізики низьковимірних сильнокорельованих систем, так і у прикладних розробках. Значний інтерес викликає використання надпровідних плівок мідних оксидів в якості болометрів оптичного випроміню-вання. Може бути перспективним використання тонких плівок YBa2Cu3O6+x в оптично керованих СКВІД-системах, в яких слабкі джозефсонівські зв’язки змінюються під впливом світлових потоків. Результати і положення роботи можуть бути також використані при розробці систем над провідної плівкової оптоелектроніки. На особливу увагу заслуговує висновок роботи про те, що оптична спектроскопія міжзонного поглинання за своєю чутливістю до розвитку АФ кореляцій в ряді випадків не поступається методам нейтронної та мюонної спектроскопії.

Особистий внесок автора. Публікації, що складають основу дисертації, виконані у співавторстві. Постановка задач здійснювалася науковим керівником В.М. Самоваровим. Найважливіші експериментальні результати, що лежать в основі дисертації, були отримані особисто здобувачем.

У роботах [1, ] автор брав безпосередню участь в експериментальних вимірах і обробці одержаних даних.

У роботі [3] автор провів модернізацію експериментальної методики для підвищення точності температурних і спектральних вимірів, здійснив виміри тонкої структури оптичних спектрів у металічній фазі та виконав модельний розклад цих спектрів. Автор брав безпосередню участь у температурних вимірах і аналізі отриманих даних.

У роботі [4] автору належить експериментальна та теоретична розробка ідеї про взаємозв’язок тонкої структури смуг поглинання зі страйповим станом металічної фази YBa2Cu3O6+x. Він провів виміри для металічної фази та брав участь у вимірах для АФ фази.

У роботі [5] автор спільно зі співавтором на базі отриманих оптичних даних провів теоретичний аналіз фазової діаграми купратних ВТНП в рамках поляронного підходу.

У роботі [6] автор здійснив модернізацію оптичних вимірів для підвищення їх точності, брав активну участь у вимірах і провів порівняльний аналіз оптичних даних з опублікованими результатами нейтронної та мюонної спектроскопії.

У роботах [3, , ] вклад автора є вирішальним.

Автором сформульовані та обґрунтовані висновки кожної окремої глави, а також підсумкові узагальнення і положення. Наукові положення дисертації виносяться на захист вперше.

Апробація результатів дисертації. Матеріали дисертації доповідалися та обговорювалися на міжнародних і вітчизняних конференціях: семінар “Фізика і техніка низьких температур” пам’яті Б.І. Вєркіна (Харків, 1999); міжнародна конференція з теоретичної та експериментальної фізики ЕВРІКА–2001 (Львів, 2001); 5-а міжнародна конференція “Физические явления в твердых телах” (Харків, 2001); всеукраїнська конференція ЕВРІКА–2002 (Львів, 2002); міжнародна конференція “Frontiers in Condensed Matter Physics: Electronic Structure and Properties” (Ґронінґен, Нідерланди, 2002); всеукраїнська конференція ЕВРИКА-2003 (Львів, 2003); IX міжнародна конференція “Фізика і технологія тонких плівок” (Івано-Франківськ, 2003); міжнародна конференція “Nanoscale properties of condensed matter probed by resonance phenomena” (Казань, Росія, 2004); міжнародна конференція з сильнокорельованих електронних систем SCES’04 (Карлсруе, Німеччина, 2004).

Публікації. Основні результати, що увійшли до дисертації, опубліковані у 6 наукових статтях у провідних наукових журналах України, а також у 8 збірниках матеріалів міжнародних і вітчизняних конференцій.

Структура й обсяг дисертації. Дисертація складається зі вступу, п’яти розділів, висновків, списку використаних джерел. Повний об’єм складає 186 сторінок і містить 32 рисунки та ілюстрації, розташовані на окремих 27 сторінках; список використаних джерел з 222 найменувань, що займає 22 сторінки.

ОСНОВНИЙ ЗМІСТ РОБОТИ

У вступі обґрунтовано актуальність і доцільність теми, сформульовано мету і задачі дослідження, стисло викладено експериментальні підходи для вирішення поставлених задач, показано наукову новизну отриманих результатів, а також їх наукове і практичне значення.

У першому розділі “Проблема внеску спінових збуджень у формування нормальних і надпровідних властивостей мідних оксидів та інших матеріалів” на основі літературних джерел стисло викладено проблему конкуренції та співіснування антиферомагнетизму (феромагнетизму) і металічного стану в органічних надпровідниках (-(BEDT-TTF)2X, (TMTSF)2X та ін.), системах з важкими ферміонами (CeIn3, UGe2 та ін.), у міднооксидних сполуках. Розглянуто особливості фазових діаграм низки цих сполук, у яких внесок магнітної підсистеми у нормальні та надпровідні властивості може бути істотним. Показано, що властивості матеріалу YBa2Cu3O6+x залишаються досить дискусійними з точки зору ефектів розділення фаз, опису псевдощілинного стану, внеску АФ кореляцій у надпровідності. Зокрема, немає однозначного висновку з приводу існування розділення фаз в YBa2Cu3O6+x, а серед прихильників цього ефекту – стосовно просторової моделі розшарування. Так, пропонуються: страйпова модель (зарядове та спінове упорядкування), модель зарядового упорядкування без спінового, макроскопічні (100 Е) ?еталічні краплі у слабопровідній матриці з АФ флуктуаціями. Обговорено відомі експериментальні підходи для дослідження АФ кореляцій на основі комбінаційного розсіювання, інфрачервоного поглинання, нейтронного розсіювання, релаксаційних мюонних вимірів. Огляд результатів показав необхідність використання нових підходів для дослідження АФ кореляцій та спільного аналізу даних незалежних методик. З урахуванням цього проаналізовано результати оптичної спектроскопії мідних купратів на міжзонних переходах поблизу оптичної щілини з переносом заряду Eg=1,6-1,9 еВ. У висновках розділу, виходячи з сучасного стану проблеми, поставлено актуальні питання для YBa2Cu3O6+x, що потребують вирішення. Це дало змогу сформулювати в рамках оптичної спектроскопії мету і завдання дисертаційної роботи.

Другий розділ має назву “Особливості оптичної абсорбційної спектроскопії плівок YBa2Cu3O6+x, експериментальні методики та технології”. На початку розділу обговорюються питання кристалохімічної та електронної структури YBa2Cu3O6+x, без чого неможливо оптимізувати самі вимірювання, провести ідентифікацію оптичних спектрів з метою виділення смуг, чутливих до металізації та АФ кореляцій. Далі розглянуто особливості вимірювання спектрів пропускання (поглинання) тонких плівок у діапазоні 1,3-3,0 еВ, конкретизовано експеримен-тальні методики, технології, апаратуру. У роботі досліджено спектри пропускання с-орієнтованих діелектричних та металічних плівок YBa2Cu3O6+x (l2300 Е) ?а оптимально допованих плівок NdBa2Cu3O6+x (l3050 Е) ?ижче та вище Eg у широкій області температур від 20 до 400 К. Плівки були виготовлені методом лазерної абляції та прямострумового розпилення в університеті м. Ерланґен та Технологічному університеті м. Мюнхен (Німеччина). Робоча спектральна область характеризується малим та практично не залежним від температури коефіцієнтом відбивання (R0,1; R/T10-5-1 [7]), що дозволило простежити еволюцію спектрів поглинання безпосередньо зі спектрів пропускання. У роботі поряд з абсолютними спектрами оптичної густини l широко використовувалися диференційні спектри поглинання (l) l (T) – l (T0). Спеціальні експериментальні технології давали змогу фіксувати дуже слабкі зміни вузькосмугових особливостей (l)0,01 на рівні l2-3. Усі виміри були автоматизовані і могли бути проведені як у режимі охолодження, так і нагрівання. Світлові дози обиралися не більше кількох мкВт/см2, щоб уникнути фотоіндукованого впливу.

У третьому розділі “Дослідження антиферомагнітних збуджень в YBa2Cu3O6+x при різних рівнях допування” наведено результати експериментів, що проводилися у двох напрямках. По-перше, досліджувалися абсолютні та диференційні температурні спектри діелектричних плівок поблизу границі переходу діелектрик-метал з x0,3-0,35 як вище, так і нижче температури Неєля (TN200-250 К). По-друге, при 300 К досліджувалася еволюція спектрів при поступовому збільшенні індексу допування до оптимальних значень x0,9.

Діелектрична фаза. На рис. показано абсолютний спектр поглинання плівки з x0,35 разом з опублікованим спектром збудження (R2m()) [8] бімагнонного максимуму комбінаційного розсіювання. Аналіз температурних вимірів дозволив встановити, що міжзонні компоненти поглинання, позначені на рис. як A, A+3J та A+8J, пов’язані з магнітною підсистемою. Смуга А з максимумом при 1,72-1,74 еВ (x=0,35-0,3) і гауссовою дисперсією 0,12 еВ розташована на краю щілини з переносом заряду і віднесена до прояву екситонів Жанга-Райса [9]. Смуга A+3J (0,17 еВ), яка відстоїть від А-смуги на величину енергії бімагнонного збудження E2m=3J, де J=0,125 еВ – обмінна енергія для спінів міді, віднесена до екситон-бімагнонного резонансу. Смуга A+8J (2,7 еВ) з’являється при утворення електрон-діркових пар, які релаксують з утворенням магнонів. Ці смуги стійко проявляються у спектрах незалежно від способу приготування плівок. Слід зазначити, що всі ці смуги добре виражені у плівках поблизу переходу діелектрик-метал з досить великою кількістю локалізованих носіїв, які, на відміну від вільних носіїв, слабо руйнують АФ порядок [10].

Зазначені вище смуги існують як в області температур далекого АФ порядку (T<TN), так і в області розупорядкованої АФ фази (TTN). В умовах близьких кореляцій спектр крайових магнонів слабо перенормується, що дає можливість формування A+3J-компоненти, обумовленої збудженням зв’язаних магнонів (бімагнонів).

Виявлено різкий вихід спектрів поглинання на температурно-незалежну ділянку при певній температурі Tg50 К, яка в рамках картини екситон-магнонної взаємодії віднесена нами до прояву акустичної спінової щілини завбільшки AF5 меВ. Це значення добре узгоджується з даними нейтронних експериментів для YBa2Cu3O6+x з x=0,3-0,35.

Металічна фаза. Зміни спектрів при металізації плівок представлено на рис. (спектри зміщено відносно один одного для кращого сприйняття). При 300 К перехід у металічну фазу і подальше збільшення індексу допування призводить до зменшення інтенсивності A- і A+3J-компонент поглинання; зміни A+8J-компоненти виражені слабкіше. Особливо відчутно слабшає A+3J-смуга: для плівки з Tc=51 К її інтегральна інтенсивність менше у декілька десятків разів у порівнянні з діелектричною фазою. Це відображає, з одного боку, зменшення довжини АФ кореляцій з допуванням, а з іншого, – увімкнення нового каналу розпаду магнонів за рахунок збудження вільних носіїв.

Екситонна А-смуга стійкіша до зменшення довжини АФ кореляцій (так же, як і при T>TN) і спостерігається при допуванні до індексів x0,7 (Tc=74 К).

Як видно з рис. , при металізації з’являється нова Bd-смуга (1,5 еВ), і у фазі оптимального допування (Tc=88 К) її інтегральна інтенсивність стає порівнянною з інтенсивністю дипольно-дозволених переходів. Зазначимо, що при нагріві діелектричних плівок вище 300 К було також зафіксовано появу слабкої Bd-смуги. Цю смугу віднесено до переходу dxydx2-y2, для якого заборона за парністю знімається, ймовірно, за рахунок підсилення pd-змішування [11]. Оскільки ця смуга з’являється при збільшенні числа рухливих дірок (у діелектрику – за рахунок подолання енергії активації 10 меВ), вона може бути використана для діагностики ступеня металізації. Збільшення ступеня pd-змішування свідчить про те, що дірки у металічній фазі рухаються як по мідній, так і по кисневій підсистемах площини CuO2.

Результати цього розділу послужили базою для вивчення низькотемпературних особливостей металічної фази YBa2Cu3O6+x.

Четвертий розділ має назву “Антиферомагнітні кореляції при низьких температурах у нормальній та надпровідній фазах YBa2Cu3O6+x. Страйпове упорядкування”. На рис. показано диференційні спектри поглинання у НП фазі для плівок з Tc74 К (основний рисунок) та Tc51 К (вставка). Чітко видно появу екситонної (A), екситон-бімагнонної (A+3J) смуг та посилення міжзонної (A+8J) смуги. Зі зниженням температури інтегральна інтенсивність смуги металізації Bd змінювалась значно менше, ніж від допування, що може свідчити про те, що при зменшенні температури ступінь pd-гібридизації (ковалентності) змінюється слабо. Однак, як видно з рис. , у спектрах виникає нова A+4J-смуга, що була відсутня у діелектричних фазах з близьким та далеким АФ порядком.

Смуга A+4J відстоїть від A-смуги на енергію двох незв’язаних магнонів, тобто має екситон-двомагнонну природу, і співіснує як зі смугою металізації, так і з екситон-бімагнонною A+3J-смугою. Виникнення нової A+4J-смуги, що раніше не спостерігалася в оптичних експериментах, означає, що у системі виникає сильне екранування взаємодії між двома просторово близькими магнонами на фоні збереження можливості зв’язування двох магнонів у бімагнон. Така ситуація добре узгоджується з картиною страйпового упорядкування, в якій антифазні зарядові доменні стінки сильно екранують магнон-магнонну взаємодію [12], а всередині довгих АФ смужок можливе виникнення бімагнонів та екситонів Жанга-Райса. Зазначимо, що в рамках просторово однорідної моделі важко пояснити виникнення екситонів та екситон-магнонних супутників у металічній фазі, а в рамках “крапельної” моделі малоймовірним є утворення двох невзаємодіючих магнонів. Страйпове упорядкування має динамічний характер (10-10-10-12 с), проте за рахунок швидкого процесу поглинання (10-14 с) в експерименті діагностується практично квазістатична картина. Дисперсія смуг A та A+3J мало відрізняється від дисперсії для плівки з x0,35, що дозволяє говорити про існування у нормальній фазі важких носіїв, які можуть мати сильний поляронний внесок.

На рис. показано детальну температурну еволюцію A+3J- та A+4J-смуг в області 190-70 К для плівки з Tc74 К. Як видно, ці смуги виникають вище Tc в області псевдощілинного стану (T*160 К), посилюються зі зниженням температури і зберігаються у НП фазі. Виміри до 20 К показали, що у НП фазі вони практично не змінюються. Температурна еволюція цих смуг була простежена також на окремих довжинах хвиль, для більш точного визначення температури їх виникнення. Таку ж картину ми спостерігали для різних плівок з x0,5-0,9.

Отримані дані свідчать про виникнення страйпового упорядкування в YBa2Cu3O6+x у нормальній фазі і збереження цієї структури в НП фазі у широкій області допування від x0,5 до x0,9, що охоплює як орто-ІІ, так і орто-І фазу. Водночас, отримані дані дозволяють говорити про сумісність на мезоскопічному рівні надпровідності та антиферомагнетизму близького порядку.

П’ятий розділ має назву “Сумісність псевдощілинного стану і страйпового упорядкування за оптичними даними в YBa2Cu3O6+x; порівняння з результатами нейтронної та мюонної спектроскопії”. На сьогодні не існує експериментальної методики, яка б могла достатньо однозначно відповісти на питання про сумісність псевдощілинного стану і страйпового упорядкування в YBa2Cu3O6+x. Наприклад, у рамках методу нейтронної спектроскопії поки не вдається провести детальні виміри температурної залежності виникнення та розвитку несумірних піків, яка б дала змогу отримати інформацію про розвиток страйпової структури. Разом з тим, вдалося одержати дані про температурний хід сумірного магнітного резонансу – так званого (,)-резонансу в області 30-41 меВ – і шляхом порівняння з іншими даними довести, що цей резонанс добре відстежує розвиток псевдощілинного стану [13]. Ще одним методом, здатним діагностувати АФ кореляції, є метод вимірювання швидкості деполяризації мюонів, введених у зразок.

У цьому розділі вперше проведено порівняння отриманих даних з темпе-ратурного ходу інтенсивності “магнонних” A+3J- та A+4J-резонансів (I3J та I4J), інтегральної інтенсивності (,)-резонансу та швидкості деполяризації -1, де  – частота спінових флуктуацій навколо мюона (типові значення при T<Tc складають 0,01 мкс). Відзначимо, що величина визначається шляхом інтегрування по енергетичній області резонансного (,)-контуру і характеризує магнітний момент підсистеми (для YBa2Cu3O6+x при 10 К 0,06 на одну формульну одиницю). Перед проведенням порівняння результатів трьох незалежних методик у розділі стисло проаналізовано можливості цих методів у діагностуванні народження та розпаду магнонів у ВТНП, органічних металах і системах з важкими ферміонами.

На рис. у приведених координатах (T)/(Tc) від T/Tc показано дані для зразків з Tc68-74 К (фаза орто-ІІ). Вони відображають поведінку інтенсивності оптичних A+3J- та A+4J-резонансів (чорні кружки та трикутники, відповідно), інтегральної (T) (білі квадрати) та пікової Ires(T) (білі трикутники) інтенсивності магнітного (,)-резонансу при 34 меВ згідно з даними [13], а також швидкості мюонної спінової релаксації (T) (білі кружки) згідно з даними [14]. Подібне порівняння було також проведено для зразків з Tc81-88 К (фаза орто-І).

З рис. видно, що в області температур нижче T* виникнення оптичних резонансів, зростання як інтегральної, так і пікової інтенсивності магнітного резонансу та збільшення мюонного параметра добре корелюють між собою. Оскільки оптичні резонанси, як ми показали вище, відстежують страйпове упорядкування, а інтегральна інтенсивність магнітного резонансу – псевдощілинний стан, то установлена кореляція свідчить про сумісність температурних областей ПЩ стану та страйпового впорядкування. Для зразків у фазі орто-ІІ аналіз показав, що T*2,3Tc, а для зразків у фазі орто-ІІ – T*1,5Tc.

У НП фазі оптичні, нейтронні (інтегральні) та мюонні дані демонструють відчутне уповільнення температурного зростання сигналів. Однак, пікова інтенсивність Ires магнітного резонансу продовжує швидко зростати. Така різниця у поведінці нейтронних даних особливо помітна при обраному нами нормуванні і може бути обумовлена додатковим звуженням резонансу, що у свою чергу може бути пов’язаним зі збільшенням часу життя АФ кореляцій у НП фазі (додатковим збільшенням ступеня упорядкування страйпів).

Як було показано у розділі, у всій області температур T<T*, у тому числі і в НП стані, оптичні, нейтронні та мюонні дані у межах похибок трьох методик задовольняють залежності:

=, (1)

причому при T<Tc функція f(T/Tc)const.

Наприкінці розділу розглянуто питання про можливість співіснування у рамках страйпової структури легких (квазідрудевських) та важких (з сильним поляронним внеском) носіїв.

ВИСНОВКИ

1.

2.

3.

4.

5.

Список використаних джерел

1..M., B.J., J.D. et al. (5 auths.). Evidence for stripe correlations of spins and holes in copper oxide superconductorsNature. – 1995. – V. , № . – P. .

2.Fine structure of the neutron maximum in high-temperature superconducting cupratesPhys. Rev. – 2000. – V. , № . – P. .

3.M.Low-frequency incommensurate magnetic resonance in strongly correlated systems: PreprintCornell University (USA); cond-mat/0402512. – Ithaca: 2004. – 4

4.K.Antiferromagnetic spin fluctuation and superconducRep. Prog. Phys. – 2003. – V. , № . – P. .

5.S.M.Collective transport and optical absorption near the stripe criticality: PreprintCornell University (USA); cond-mat/0306176. – Ithaca: 2003. – 2

6.G.Ischenko, V.et al. (8Optical transition studies of YBa2Cu3O6+x superconducting films in 1.5-3spectral range: Temperature evolution and photoinduced changes of the absorption spectraSolid State Commun. – 1991. – V. , № . – P. .

7.C.L.J.P.W.A. Little. Thermal-difference reflectance spectroscopy of the high-temperature cuprate superconductorsPhys. Rev. – 1996. – V. , № . – P. .

8.M.V.D.et al. (7Raman studies of charge-transfer insulating cupratesJ.Chem. Solids. – 1993. – V. , № . – P. .

9.K.K.Theory of excitons in the insulating Cu-O2 plane // Phys. Rev. – 1998. – V. , № . – P. .

10. Э.Г. Петров. Теория магнитных экситонов. – К.: Наукова думка, 1976. – 240 с.

11. В.М. Локтев. Поляризация и интенсивность dd-переходов в сверхпрово-дящих медных оксидахФНТ. – 1994. – Т. , № . – С. .

12.ьger, S.Spin dynamics of stripesPhys. Rev. – 2003. – V. , ? . – P. –134512-11.

13.H.A.S.M.et al. (7The magnetic excitation spectrum and thermodynamics of high-Tc superconductorsScience. – 1999. – V. , № . – P. .

14.J.H.SR detection of weak magnetism in superconducting YBa2Cu3O6+xPhysica – 2002. –V. , № . – P. .

Список опублікованих праць за темою дисертації

1. В.В. Еременко, В.Н. Самоваров, В.Н. Свищев, В.Л. Вакула, М.Ю. Либин, С.А. Уютнов. Проявление хаббардовских и ковалентных корреляций в спектрах поглощения пленок YBa2Cu3O6+xФНТ. – 2000. – Т. , № . – С. .

2. В.В. Еременко, В.Н. Самоваров, В.Л. Вакула, М.Ю. Либин, С.А. Уютнов. Оптические свидетельства совместимости антиферромагнетизма и сверхпроводимости в YBa2Cu3O6+xФНТ. – 2000. – Т. , № . – С. .

3. В.В. Еременко, В.Н. Самоваров, В.Л. Вакула, М.Ю. Либин, С.А. Уютнов, В.М. Рашкован. Идентификация страйпового состояния сверхпроводника YBa2Cu3O6+x по данным оптического поглощенияФНТ. –2001. – Т. , № . – С. .

4. В.Н. Самоваров, В.Л. Вакула, М.Ю. Либин, С.А. Уютнов, Г.Г. Сергеева. Оптическая спектроскопия антиферромагнитных корреляций и страйпового состояния в сверхпроводнике YBa2Cu3O6+xФНТ. – 2002. – Т. , № /9. – С. .

5.V.L.Dynamical dimension reduction in underdoped high-Tc superconductorsUkr. J. – 2003. – V. , № . – P. .

6. В.Н. Самоваров, В.Л. Вакула, М.Ю. Либин. Антиферромагнитные корреляции в сверхпроводящих образцах YBa2Cu3O6+x по данным оптического поглощения; сравнение с результатами нейтронных и мюонных экспериментовФНТ. – 2003. – Т. , № . – С. .

7. В.Л. Вакула, В.М. Самоваров, В.В. Єременко, М.Ю. Лібін, С.О. Уютнов. Магнонний внесок у формування псевдощілинного та надпровідного станів у YBa2Cu3O6+x за даними оптичних спектрів поглинанняТези доповідей міжнародної конференції з теоретичної та експериментальної фізики ЕВРІКА-2001. – Львів (Україна). – 2001. – С. –78.

8. В.В. Еременко, В.Н. Самоваров, В.Л. Вакула, М.Ю. Либин, С.А. Уют-нов. Расщепление электрон-магнонной полосы поглощения в YBaCuO как свидетельство фазового расслоения в псевдощелевом и сверхпроводящем состоянияхМатериалы 5-й Международной конференции “Физические явления в твердых телах”. – Харьков (Украина). – 2001. – С. .

9. В.Л. Вакула, В.В. Єременко, В.М. Самоваров, М.Ю. Лібін, С.О. Уютнов. Оптична спектроскопія еволюції антиферомагнітних кореляцій в YBaCuO на переходах антиферомагнетик–метал–надпровідникЗбірник тез Всеукраїнської конференції молодих науковців з теоретичної та експериментальної фізики ЕВРІКА-2002. – Львів (Україна). – 2002. – С. –118.

10. V.V.V.L.V.N. Antiferromagnetic correlations and stripe phase as seen from optical absorption in superconducting YBCO films Abstract book of the International Сonference “Frontiers in Condensed Matter Physics: Electronic Structure and Properties”. – Groningen (Netherlands). – 2002. – P. .

11. В.Л. Вакула, В.М. Самоваров, М.Ю. Лібін. Порівняльний аналіз даних оптичної, нейтронної та мюонної спектроскопії антиферомагнетизму у надпровідних плівках YBa2Cu3O6+xЗбірник тез Всеукраїнської конференції студентів молодих науковців з теоретичної та експери-ментальної фізики ЕВРИКА–2003. – Львів (Україна). – 2003. – С. .

12. В.Л. Вакула, В.М. Самоваров, С.О. Уютнов, М.Ю. Лібін. Оптична спектроскопія фазо-вого розшарування у тонких плівках YBCOМатеріали IX міжнародної конференції “Фізика і технологія тонких плівок”. – Івано-Франківськ (Україна). – 2003. – Т. І. – С. .

13. V.N.G.G.V.L. Optical evidence for the existence of a stripe structure in the normal and superconducting phases of YBa2Cu3O6+x Abstract book of the International Сonference “Nanoscale properties of condensed matter probed by resonance phenomena”. – Kazan (Russia). – 2004. – P. .

14. V.L.V.N. Stripe order and pseudogap state in superconducting YBa2Cu3O6+x by optical absorption data Abstract book of the International Сonference on Strongly Correlated Electron Systems (SCES’04) – Karlsruhe (Germany). – 2004. – P. 7.–––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––

Вакула В.Л. Антиферомагнітні кореляції та страйповий стан в YBa2Cu3O6+x за даними оптичного поглинання. – Рукопис.

Дисертація на здобуття вченого ступеня кандидата фізико-математичних наук за спеціальністю 01.04.07 – фізика твердого тіла. – Фізико-технічний інститут низьких температур ім. Б.І. Вєркіна НАН України, Харків, 2005.

Представлено результати експериментів з проблеми фазового розшарування та конкуренції антиферомагнітних кореляцій і металізації у нормальному стані надпровідника YBa2Cu3O6+x. Дослідження проведено методом оптичної спектроскопії пропускання (поглинання) тонких плівок YBa2Cu3O6+x (x=0,3-0,9) в області енергій 1,3-3 еВ в інтервалі 400-20 К. Виділено вузькосмугові особливості, що діагностують магнонну підсистему та ступінь металізації. Показано високу чутливість Bd-смуги (1,5 еВ) до металізації та екситон-бімагнонної смуги A+3J (2,15 еВ) – до народження і загасання крайових магнонів. При охолодженні металічних плівок вперше виявлено появу додаткової екситон-двомагнонної смуги A+4J (2,28 еВ), обумовленої народженням на міжзонних переходах двох слабозв’язаних магнонів. Зроблено висновок про появу страйпового упорядкування в нормальному стані та його збереження у надпровідній фазі. Вперше проведено порівняння отриманих даних з опублікованими температурними даними з нейтронного (,)-резонансу та швидкостей релаксації спіну мюонів. Отримано свідоцтва того, що страйповий та псевдощілинний стан розвиваються в одній області температур.

Ключові слова: антиферомагнітні кореляції, фазове розшарування, псевдо-щілинний стан, надпровідні мідні оксиди, оптична спектроскопія.–––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––

Вакула В.Л. Антиферромагнитные корреляции и страйповое состояние в YBa2Cu3O6+x по данным оптического поглощения. – Рукопись.

Диссертация на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук по специальности 01.04.07 – физика твердого тела. – Физико-технический институт низких температур им. Б.И. Веркина НАН Украины, Харьков, 2005.

Представлены результаты экспериментальных исследований по широко обсуждаемой в мировой научной литературе проблеме фазового расслоения и конкуренции антиферромагнитных корреляций и металлизации в нормальном состоянии сверхпроводника YBa2Cu3O6+x. В настоящее время вопросы о возможном фазовом расслоении в YBa2Cu3O6+x, характере и температурной области его реализации остаются открытыми. Исследования проведены методом оптической спектроскопии пропускания (поглощения) тонких пленок YBa2Cu3O6+x от диэлектрических, с дальним антиферромагнитным упорядочением (x0,3), до металлических оптимального допирования (x0,9) в области энергий 1,3-3 эВ, вблизи и выше оптической щели с переносом заряда Eg1,8 эВ.

Основное внимание уделено изучению температурно-чувствительных спектральных особенностей в интервале температур 400-20 К, охватывающем как псевдощелевое, так и сверхпроводящее состояния. Выделены узкополосные особенности, чувствительные к конкуренции между зарядовыми и спиновыми степенями свободы. Продемонстрирована высокая чувствительность Bd-полосы (1,5 эВ) к степени металлизации, а также полосы A вблизи Eg, связанной с экситонами Жанга-Райса, и экситон-бимагнонной полосы A+3J (2,15 эВ) – к процессам рождения и затухания краевых магнонов как в области дальнего, так и ближнего АФ упорядочения. Показано, что при 300 К с увеличением допирования Bd-полоса резко усиливается, а “магнонные” полосы быстро затухают, причем наибольшему затуханию подвержена A+3J-полоса, исчезающая вблизи перехода диэлектрик-металл.

При охлаждении металлических пленок с индексами допирования 0,5-0,9 становятся хорошо выраженными экситонная и экситон-бимагноная полоса. Кроме них впервые наблюдалось появление экситон-двухмагнонной полосы A+4J (2,28 эВ), обусловленной рождением на межзонных переходах двух слабосвязанных магнонов. Наблюдение этой полосы интерпретируется в рамках сильного экранирования магнон-магнонного взаимодействия из-за существования металлизированной доменной стенки. Анализ данных позволяет говорить о появлении страйпового упорядочения в нормальном состоянии в виде чередующихся АФ доменов, разделенных тонкой антифазной доменной стенкой. Показано сохранение страйповой структуры в сверхпроводящей фазе.

Впервые проведено сопоставление полученных оптических данных с опубликованными температурными данными по поведению нейтронного (,)-резонанса и скоростям релаксации спина мюонов. Получены доказательства того, что страйповое упорядочение и псевдощелевое состояние возникают в одной и той же области температур при T<T*, где T*2,3Tc (Tc68-74 К) и T*1,5Tc (Tc81-88 К). Обсуждаются вопросы сосуществования в страйповой структуре легких и тяжелых, с сильным поляронным вкладом, носителей.

Ключевые слова: антиферромагнитные корреляции, фазовое расслоение, псевдощелевое состояние, сверхпроводящие медные оксиды, оптическая спектроскопия.–––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––––

V.L.Antiferromagnetic correlations and stripe state in YBa2Cu3O6+x as seen from optical absorption data. – Manuscript.

Thesis for candidate’s degree in speciality 01.04.07 – solid state physics. – B.Institute for Low-Temperature Physics and Engineering of the National Academy of Sciences of Ukraine, Kharkiv, 2005.

The presented experimental results are analyzed from the viewpoint of phase separation and competition between antiferromagnetic correlations and metallization in the normal state of the superconductor YBa2Cu3O6+x. The experimental method was optical transmission (absorption) spectroscopy of YBa2Cu3O6+x thin films (x=0,3-0,9) in the energy region 1.3-3for temperatures ranging from 400down to 20. Narrow-band features which can probe the magnon subsystem and the level of metallization are detected. The Bd band (1.5is found to be highly sensitive to the metal-lization, while the exciton-bimagnon A+3J band (2.15turned out to be sensitive to the generation and damping of boundary magnons. An additional exciton-two-magnon A+4J band (2.28 eV) is observed in the metallic films upon cooling. This band was detected for the first time and is due to the generation of two weakly interacting magnons in the process of interband transitions. It is concluded that a stripe phase appears in the normal state and persists in the superconducting state. The optical data are compared for the first time with the published data on the neutron (,) resonance and muon spin relaxation rate. The stripe and pseudogap states are shown to develop in the same temperature region.

Keywords: antiferromagnetic correlations, phase separation, pseudogap state, superconducting copper oxides, optical spectroscopy.