НАЦІОНАЛЬНА АКАДЕМІЯ НАУК УКРАЇНИ

ІНСТИТУТ ФІЗИКИ НАПІВПРОВІДНИКІВ

ІМЕНІ в.є. ЛАШКАРЬОВА

КУПЧАК Ігор Мирославович

УДК 539.2; 535.37

ЕЛЕКТРОННІ ХАРАКТЕРИСТИКИ КВАНТОВО-РОЗМІРНИХ СТРУКТУР У ДІЕЛЕКТРИЧНОМУ СЕРЕДОВИЩІ

01.04.07 – фізика твердого тіла

АВТОРЕФЕРАТ

дисертації на здобуття наукового ступеня

кандидата фізико-математичних наук

Київ -2006

Дисертацією є рукопис

Робота виконана в Інституті фізики напівпровідників

імені В.Є. Лашкарьова НАН України

Науковий керівник: Кандидат фізико-математичних наук, с.н.с.

Крюченко Юрій Володимирович,

старший науковий співробітник Інституту фізики напівпровідників ім. В.Є. Лашкарьова НАН України, м. Київ

Офіційні опоненти: Доктор фізико-математичних наук, професор

Бойчук Василь Іванович,

директор Інституту фізики, математики та інформатики Дрогобицького державного педагогічного університету імені Івана Франка Міністерства освіти і науки України, м. Дрогобич

Доктор фізико-математичних наук, професор

Дмитрук Микола Леонтійович,

завідувач відділу поляритонної оптоелектроніки Інституту фізики напівпровідників ім. В.Є. Лашкарьова НАН України, м. Київ.

Провідна установа: Інститут фізики НАН України, відділ фотонних процесів, м. Київ.

Захист відбудеться " 15 " вересня 2006 р. о 14 годині

на засіданні спеціалізованої вченої ради К 26.199.01 при Інституті фізики напівпровідників ім. В.Є. Лашкарьова НАН України за адресою: 03028, м. Київ, Проспект Науки, 45.

З дисертацією можна ознайомитись в науковій бібліотеці Інституту фізики напівпровідників ім. В.Є. Лашкарьова НАН України

(03028, м. Київ, Проспект Науки, 45)

Автореферат розісланий " 14 " серпня 2006 р.

Вчений секретар

спеціалізованої вченої ради Охріменко О.Б.

Загальна характеристика роботи

Актуальність теми. Сучасний науково-технічний прогрес у значній мірі визначається розвитком електроніки. Останні досягнення в цій області пов’язані з фізикою низькорозмірних структур і створенням технологій отримання наноструктур із принципово новими функціональними можливостями для наноелектроніки та оптоелектроніки.

В той же час теоретичні моделі, які використовуються на даний час при розрахунку енергетичного спектру та інших характеристик квазічасток у квантово-розмірних структурах (КРС), є досить недосконалими. У загальному випадку ці моделі можна розділити на дві групи. В першій використовується кластерний метод розрахунку енергетичного спектру. Але різке збільшення часу чисельних розрахунків при збільшенні розміру кластера, по-перше, обмежує використання цього методу на практиці кластерами до 2 нм у діаметрі, а по друге, не дає можливості врахувати вплив на енергетичний спектр зовнішнього середовища.

Друга група моделей базується на використанні характеристик зонного спектру і методу огинаючої хвильової функцій. Ці моделі, навпаки, є придатними для опису систем відносно великих розмірів, коли починає відігравати помітну роль фактор кристалічної будови. При менших розмірах модель дає завищені значення енергії електронних переходів. Але і в такому підході на даний час відсутні розрахунки, які би в послідовно враховували вплив діелектричного оточення в системах зі скінченними потенціальними бар’єрами для носіїв заряду.

Актуальність теми дисертаційної роботи зумовлена необхідністю створення теорії, яка могла би більш точно ніж існуючі теорії описувати спектри квазічасток у квантово-розмірних системах “напівпровідник-діелектрик” при достатньо малих розмірах. Тому в дисертації розвинуто теорію, яка дозволяє врахувати поляризаційні явища, особливості зонної структури матеріалу системи і придатна для опису квантово-розмірних систем різної форми.

Зв’язок роботи з науковими програмами, планами, темами. Робота відповідає основним науковим напрямкам діяльності Інституту фізики напівпровідників ім. В.Є. Лашкарьова НАН України, закріплених його Статутом, і виконувалась у відповідності до тем:

1. "Дослідження фізичних механізмів фотоелектричних явищ в напівпровідникових шаруватих та квантово-розмірних структурах" (номер держреєстрації 0103U000288). ? Дисертантом проведені теоретичні розрахунки спектрів фотолюмінесценції кремнієвих квантово-розмірних структур.

2. "Фотоелектричні, люмінесцентні, емісійні та поверхневі властивості нанорозмірних напівпровідникових структур" (номер держреєстрації 0106U000680). ? Дисертантом проведені дослідження електричних властивостей одно-, дво- та нуль-мірних квантово-розмірних структур.

Метою роботи є дослідження екситонних спектрів у квантово-розмірних структурах різного типу (квантових ям, ниток і точок) з урахуванням ефекту просторового обмеження, скінченності висоти потенціальних бар’єрів та впливу зовнішнього оточення внаслідок його поляризації в області межі розділу середовищ. У процесі виконання роботи розв’язувались такі основні задачі:

- У наближенні ефективних мас проведено розрахунки екситонних та електрон-діркових спектрів у квантово-розмірних структурах різного типу, що знаходяться в діелектричному середовищі.

- Проведено аналіз впливу ефектів просторового обмеження та діелектричного підсилення на енергетичний спектр квазічасток.

- Розраховано часи випромінювальних екситонних переходів та спектри фотолюмінісценції у квантово-розмірних структурах різного типу, що сформовані в діелектричних матрицях.

- Проведено порівняльний аналіз отриманих теоретично та виміряних спектрів фотолюмінесценції квантово-розмірних структур типу Si-SiO2.

Об’єктами дослідження є напівпровідникові квантові структури різної розмірності від квазі-двомірних до квазі-нульмірних у діелектричному середовищі.

Предметом дослідження є енергетичні спектри і спектри фотолюмінісценції екситонів у напівпровідникових квантово-розмірних структурах різної розмірності, що знаходяться в діелектричному середовищі.

Основні методи дослідження. Електронний та дірковий спектри отримані шляхом чисельного розв’язування рівняння Шредінгера в наближенні ефективних мас та параболічних законів дисперсії з урахуванням скінченності висоти потенціальних бар’єрів та енергії самодії внаслідок поляризації гетероінтерфейсу та прилеглої області. Екситонні спектри отримані методом теорії збурень з урахуванням як прямої взаємодії між носіями заряду, так і опосередкованої (взаємодія одного заряду з електростатичним зображенням другого). Вираз для функцій Гріна електростатичного потенціалу отримувалися аналітично шляхом розв'язання рівняння Пуассона для кожного типу квантово-розмірних систем і просторового розташування зарядів.

Наукова новизна роботи полягає в тому, що в ній вперше отримані такі наукові результати:

1. Вперше було розраховано екситонні енергетичні спектри та спектри фотолюмінесценції з врахуванням одночасно як скінченності висоти потенціальних бар’єрів, так і додаткової взаємодії носіїв заряду через діелектричне оточення квантово-розмірних систем напівпровідник-діелектрик.

2. Показано, що у квантово-розмірних структурах напівпровідник-діелектрик внесок ефекту діелектричного підсилення електрон-діркової взаємодії в енергію зв’язку екситону співмірний, а часом і перевищує внесок власне ефекту просторового обмеження.

3. Показано, що залежність часів випромінювальної рекомбінації екситонів у квантово-розмірних системах на базі непрямозонних напівпровідників від їх характеристичного розміру може мати осцилюючий характер за рахунок появи додаткового каналу прямої (нуль-фононної) електрон-діркової рекомбінації. Для прямозонних матеріалів такі осциляції відсутні.

4. Показано, що спектри фотолюмінесценції напівпровідникових квантово-розмірних структур у діелектричних матрицях носять екситонний характер. Показано також, що при розрахунку спектрів фотолюмінесції квантово-розмірних структур необхідно враховувати ефект мезоскопічного уширення.

Практичне значення роботи. Результати теоретичних досліджень електронних характеристик напівпровідникових квантово-розмірних структур дозволили розвинути уявлення про природу люмінесценції напівпровідникових квантово-розмірних структур.

Виконані дослідження можуть бути використані для розвитку методів сертифікації наноструктур, зокрема, методу фотолюмінесценції. Одержані результати можуть стимулювати вдосконалення та розробку нових приладів електроніки, оптоелектроніки та лазерної техніки.

Публікації і особистий внесок здобувача в отримання наукових результатів. За матеріалами дисертації опубліковано 14 робіт, з них 6 статей у провідних наукових журналах та 8 тез конференцій. Перелік робіт наведено в кінці автореферату.

У роботах [3-6,8,11,12] дисертант виконав теоретичні та числові розрахунки енергетичних спектрів екситонів у квантових точках, що знаходяться в діелектричній матриці. Крім цього, дисертант провів числові розрахунки спектрів фотолюмінесценції кремнієвих КН [1,2] та КЯ [7,9,10,14] у діелектричній матриці та провів їх узгодження з експериментально отриманими спектрами. У роботі [12] дисертантом отримано енергетичні спектри нейтральних та заряджених екситонів у КТ. У роботі [13] дисертант приймав участь у аналізі літературних даних та написанні статті. Дисертант брав участь у постановці задач, обговоренні отриманих результатів та написання статей і тез конференцій. Крім того, дисертант приймав участь у наукових конференціях, у тому числі як доповідач.

Апробація роботи. Результати роботи, які лягли в основу дисертації, доповідались і обговорювались на таких конференціях, нарадах і семінарах:

1. Четвертый Международный украинско-российский семинар “Нанофизика и наноэлектроника” (Киев, 2003).

2. ІІ Українська наукова конференція з фізики напівпровідників (Чернівці, 2004).

3. Наукова конференція НАНСИС-2004 (Київ, 2004).

4. Х Міжнародна конференція з фізики і технології тонких плівок (Івано-Франківськ, 2005).

5. 1st Ukraine-Korea Seminar on Nanophotonics and Nanophysics (Київ, 2005).

6. V міжнародна школа-конференція “Актуальні проблеми фізики напівпровідників” (Дрогобич, 2005).

7. Шестой Международный украинско-российский семинар “Нанофизика и наноэлектроника” (Киев, 2005).

Структура та обсяг роботи. Дисертація складається зі вступу, 4 розділів, з яких три ? присвячені основним результатам роботи, та висновків. Робота викладена на 135 сторінках тексту, у тому числі містить 28 рисунків, 1 таблицю. Перелік літератури складається з 136 найменувань вітчизняних і зарубіжних авторів.

ОСНОВНИЙ ЗМІСТ РОБОТИ

У вступі обґрунтовується актуальність вибраної теми досліджень, сформульовані мета та основні завдання роботи, її наукова новизна, практична значимість отриманих результатів, подані положення, що виносяться на захист, а також відомості про апробацію.

У першому розділі представлено огляд праць за останні роки, які стосуються тематики даної роботи. В основному розгляд стосується властивостей кремнієвих структур та їх механізмів люмінесценції. Розглянуто різні методи розрахунку спектрів квазічасток у квантово-розмірних структурах з використанням як кластерних, так і зонних наближень. Показано типові результати, що отримуються різними методами розрахунків. Проаналізовано особливості застосування цих методів, їх переваги та недоліки.

У другому розділі розглядається модель квантової ями (КЯ) товщиною D, що знаходиться в діелектричному оточенні. У наближенні ефективних мас та квадратичного закону дисперсії розраховано енергії зв’язку екситону та енергії екситонних випромінювальних переходів на прикладі системи Si-SiOx.

У випадку КЯ найнижчі за енергією стани екситонів, сформовані важкою діркою Г-долини і електроном Х-долини зони провідності, описуються огинаючими хвильовими функціями виду K =S_1/2 exp(iKR) exp(iK0 ze ) (, ze , zh), де S ? площа структури, R = {X,Y} ? координата центу маси екситона в площині шару, K ? планарний хвильовий вектор екситона, K0 – хвильовий вектор, що відповідає дну X-долини зони провідності кремнію в поперечному напрямку, ze (zh) ? електронна (діркова) координата в цьому ж поперечному напрямку r ? відстань між електроном та діркою в площині ями. Хвильова функція при цьому буде розв’язком наступного рівняння Шредінгера:

(1)

де ? приведена маса екситона, me(h)(z) ? електронні (діркові) маси, me(h)(z) me(h)1, якщо |z|>D/2 і me(h)(z) me(h)2, якщо |z|<D/2. Доданки Uc(ze) і Uv(zh) є прямокутними потенціальними ямами, що характеризують розриви зон провідності і валентної зони в квантово-розмірній структурі, як показано суцільними лініями на рис.1. Доданки Us(ze) і Us(zh) являються одночастиковими потенціальними енергіями поля сил зображень, що враховують самодію електрона і дірки через наведену поляризацію гетеромеж та прилеглої області:

, (2)

, (3)

де e1 і e2 ? діелектричні постійні за межами і в середині КЯ, відповідно. . У центрі квантового шару . Результуючі потенціальні ями, отримані накладанням потенціалів Uc(v) та Us показано суцільними товстими лініями на рис.1. Доданок включає в себе як пряму кулонівську електрон-діркову взаємодію, так і непряму через наведену поляризацію гетеромеж та прилеглої області. Енергія Eg ? ширина забороненої зони об’ємного кремнію.

Розрахунок характеристик основного стану екситона проведено в наближенні квантової межі, використовуючи простий вид варіаційної функції з розділеними змінними повздовжнього і поперечного руху:

, (4)

де функція з варіаційним параметром описує відносний планарний рух носіїв заряду в основному стані екситона, тоді як функції і ? поперечний рух електрона і дірки в найнижчих енергетичних станах розмірного квантування в рамках моделі прямокутних потенціальних ям з ефективними висотами бар’єрів і , відповідно. Енергетичні рівні розмірного квантування Ee і Еh і відповідні хвильові функції і знаходяться стандартним способом із розв’язку відповідної системи рівнянь Шредінгера для модельної прямокутної потенціальної ями

(5)

зі стандартними граничними умовами неперервності самої функції та її потоку на гетеромежі Найнижчі енергетичні рівні і відповідні їм хвильові функції показані пунктирними лініями на рис.1.

Інтегруючи (1) з варіаційною функцією (4) повна енергія екситонного переходу Е запишеться у вигляді:

, (6)

де Ex – енергія зв’язку екситона, і  ? власно-енергетичні зсуви, зумовлені залишковою частиною самодії носіїв заряду всередині та зовні КЯ. Мінімізуючи (6), отримаємо варіаційне значення енергії зв’язку екситона.

На рис. 2а представлені залежності енергії зв’язку екситона від ширини D кремнієвого квантового шару у матриці SiO2. Рисунок наглядно демонструє, яку долю в збільшення енергії зв’язку екситона вносить ефект просторового обмеження, а яку ? ефект діелектричного підсилення. Пунктирна лінія на цьому рисунку відповідає величині енергії зв’язку екситона в об’ємному кремнії (тобто одному екситонному рідбергу Ry). Штрихова лінія отримана при нехтуванні ефектом діелектричного підсилення. На рис. 2б показано залежності енергетичної ширини оптичної щілини (штрихові криві) і енергії основного випромінювального екситонного переходу (суцільні криві) від товщини D кремнієвого квантового шару в матриці SiO2. Як видно з рис. 2б, в області товщин квантового шару 1.5 –  нм між розрахованими значеннями енергії екситонного переходу і експериментальними даними отримано непогане якісне узгодження.

З використанням варіаційної хвильової функції (4) можна отримати вираз для ймовірності псевдо-прямого (без участі фононів) випромінювального екситонного переходу:

(7)

де p2 ? квадрат матричного елемента дипольного моменту переходу <C|d|V> між Ваньє-станами зони провідності і валентної зони, T ? температура, і E ? варіаційний параметр і відповідна енергія основного стану екситона в КЯ, ? середня трансляційна маса екситону, n ? показник заломлення.

В аналізі спектрів фотолюмінесценції розгляд обмежений діапазоном достатньо низьких температур і малих товщин КЯ, коли енергія зв’язку екситона значно перевищує теплову і можна знехтувати наявністю вільних електронно-діркових пар. Крім того, припускається, що поглинання світла на електрон-діркових міжпідзонних переходах в області квантової ями є слабким, тобто . Тоді рівняння генераційно-рекомбінаційного балансу для окремої квантової ями товщиною D прийме вигляд:

, (8)

де nx(D) – концентрація екситонів у квантовому шарі в найнижчій екситонній підзоні, I ? інтенсивність освітлення, ? коефіцієнт поглинання,  ? повний час життя екситонів у КЯ, , і ? повні часи безвипромінювальної та випромінювальної рекомбінації екситону. В свою чергу

, (9)

де ? характеристичні часи непрямих (з участю фононів) екситонних переходів у квантовій ямі. На рис. 3 приведено теоретично розраховані залежності часу випромінювального безфононного екситонного переходу від товщини кремнієвого квантового шару D для випадку, коли КЯ знаходиться в матриці SiO2.

Спектральна густина стаціонарної екситонної ФЛ структури з багатьма квантовими шарами чи з однією квантовою ямою, різні частини якої мають різну товщину, що характеризуються деяким розподілом товщин D у випадку Лоренцевої форми лінії ФЛ окремих КЯ буде рівна:

(10)

де ? інтегральна інтенсивність екситонної смуги фотолюмінесценції при відповідній енергії E(D) екситонного переходу, Г(x) ? параметр мезоскопічного уширення, пов’язаний з квантово-мезоскопічними флуктуаціями в системах з малою кількістю часток (у напрямку розмірного квантування).

На рис. 4 приведені експериментальні [1] і розраховані теоретично спектральні залежності ФЛ трьох окремих кремнієвих ям різної товщини. Як видно з рисунку, вони достатньо добре узгоджуються, якщо значення номінальних товщин D квантових ям 1.1, 1.4 і 2.2 нм, на яких вимірювалися експериментальні спектри ФЛ, замінити при розрахунках скоректованими значеннями D ~1.4, 1.6 і 2.2нм, використовуючи залежності енергії екситонного переходу від товщини квантової ями, приведені на рис. 2. Очевидно, що чим менша товщина квантової ями, тим сильніше проявляється квантово-мезоскопічний ефект уширення смуг ФЛ, пов’язаний зі зростанням ролі різноманітних флуктуацій атомного масштабу, таких як власні дефекти, атоми домішок, обірвані зв’язки та інші, у кристалічних системах з малим числом частинок хоча би в одному напрямку.

У третьому розділі розглядається модель циліндричної квантової нитки, що знаходиться в діелектричному середовищі. Хвильова функція основного екситонного стану з хвильовим вектором K0i, що направлений вздовж осі Х може бути записана у вигляді K =L_1/2 exp(iKZ) exp(iK0i xe ) (z, e , h), де L ? довжина КН і Z ? координата центру мас екситону вздовж осі КН. У цьому випадку функція відносного руху електрон-діркової пари в основному екситонному стані буде розв’язком рівняння Шредінгера, що має загальну структуру, аналогічну (1):

(11)

де , , i=e(h), z=ze - zh. Всі інші позначення аналогічні випадку КЯ. Використовуючи метод функцій Гріна [2], можна отримати аналітичні вирази для всіх потенціальних енергій в (11). Вирази для одночастикових потенціальних енергій поля сил зображень мають вигляд:

(12)

де Km і Im ? модифіковані функції Бесселя. У центрі квантової нитки поляризаційна енергія приймає мінімальне значення:

. (13)

Варіаційна функція основного стану була вибрана у вигляді:

, (14)

де , ? варіаційний параметр. Енергетичні рівні основного стану розмірного квантування електрона і дірки Ee і Еh і відповідні хвильові функції і знаходяться стандартним способом із розв’язку відповідної системи рівнянь Шредінгера для модельної прямокутної потенціальної ями, аналогічно (5).

Незважаючи на сильну особливість першої похідної варіаційної функції при z=0, асимптотичний вираз для повної енергії є аналітичною функцією параметру , аналогічно виразу (6). На рис.5 показано залежності енергії зв’язку та повної енергії переходу екситона у квантовій нитці Si-SiO2. Всі лінії мають той же фізичний зміст, що і на рис.2.

З використанням варіаційної хвильової функції (12) вираз для ймовірності псевдо-прямої екситонної випромінювальної рекомбінації в одиницю часу запишеться у вигляді

, (15)

де ? хвильова функція взаємного електрон-діркового руху, J0 ? функція Бесселя, всі інші величини описані в (7). Розрахована за формулою (9) залежність часу випромінювальної рекомбінації з урахуванням каналу псевдо-прямої рекомбінації (без участі фононів) показано на рис.3. Осцилюючий характер залежності (D), зумовлений перекриттям хвильових функцій X-електрону і Г-дірки в області їх поперечної локалізації (у випадку прямозонного матеріалу ці осциляції відсутні). Вплив перекриття стає найважливішим при товщинах КН, співмірних зі значенням .

Рівняння генераційно-рекомбінаційного балансу у випадку структур з квантовими нитками має вигляд:

, (16)

де с ? формфактор, , а відповідний вираз для інтегральної інтенсивності екситонної лінії люмінесценції при відповідній енергії E(D) екситонного переходу ?

(17)

Таким чином, для розрахунку спектральної густини стаціонарної екситонної ФЛ структури з багатьма КН, що характеризуються деяким розподілом за розмірами, можна використовувати вираз (10), у якому інтегральна інтенсивність екситонної лінії люмінесценції задається виразом (17). У дисертаційній роботі проводилось співставлення теоретично розрахованих спектрів ФЛ з експериментально виміряними спектрами пористого кремнію. Це дозволило визначити такі параметри як ступінь окислення пористого кремнію, середня товщина та розподіл за товщинами квантових ниток та ін..

У четвертому розділі розглядається модель сферичної напівпровідникової квантової точки (КТ) з діелектричною сталою e2 у діелектричному середовищі з діелектричною сталою e1. Хвильові функції скорельованих кулонівською взаємодією найнижчих за енергією електрон-діркових станів (за аналогією з випадками наноструктур вищої розмірності ці стани умовно можна назвати також екситонними станами) для випадку знаходження електрона в околі однієї з X-долин можуть бути записані у вигляді добутку

, (18)

де re та rh – електронна та діркова координати. При такій конкретизації вигляду хвильової функції Ф огинаючі хвильові функції обмежених у КТ екситонних станів ?(re,rh) є розв’язком наступного рівняння Шредінгера:

(19)

Всі позначення аналогічні випадку КЯ. Вирази для потенціальної енергії самодії можна отримати, використовуючи метод функцій Гріна [2]:

,(20)

і

.(21)

У центрі КТ потенціальна енергія має мінімальне значення, рівне:

(22)

В рамках теорії збурень, двочастинкову хвильову функцію ?(re,rh) можна шукати у вигляді її розкладу по добутках одночастинкових хвильових функцій електрона і дірки в прямокутних сферичних потенціальних ямах, дно яких зсунуте на US(0):

, (23)

де i і j – набори квантових чисел, що характеризують стани розмірного квантування електронів і дірок у КТ: радіальне квантове число n, орбітальне квантове число l і магнітне квантове число m.

Енергетичні рівні розмірного квантування Ee і Еh і відповідні хвильові функції і знаходяться стандартним способом із розв’язку відповідної системи рівнянь Шредінгера для модельної прямокутної потенціальної ями, аналогічно (5). На рис.6 показано залежності енергії зв’язку та повної енергії переходу екситона у квантовій нитці Si-SiO2. Всі лінії мають той же фізичний зміст, що і на рис.2.

Вираз для повної імовірності випромінювальної рекомбінації отримується у вигляді:

, (24)

де j0 ? сферична функція Бесселя, всі величини описані в рівнянні (7). Розрахована за формулою (9) залежність часу випромінювальної з урахуванням псевдо-прямого каналу рекомбінації в КТ показано на рис.3. Внаслідок перекриттям між хвильовими функціями X-електрону і Г-дірки в області їх поперечної локалізації залежності (D) мають осцилюючий характер з періодом осциляцій співмірним зі значенням ; у випадку кремнієвих КРС період осциляцій становить близько 1.28 нм.

Рівняння генераційно-рекомбінаційного балансу для структур з квантовими точками запишеться у вигляді:

, (25)

де , а відповідна інтегральна інтенсивність екситонної лінії люмінесценції при відповідній енергії E(D) екситонного переходу описується формулою

(26)

Отже, як і у випадку КЯ і КН, для розрахунку спектральної густини стаціонарної екситонної ФЛ структури з багатьма КТ, що характеризуються деяким розподілом за розмірами, можна використовувати вираз (10), у якому інтегральна інтенсивність екситонної лінії люмінесценції задається виразом (26). У дисертаційній роботі отримано непогане узгодження теоретично розрахованих спектрів ФЛ з експериментально виміряними спектрами кремнієвих квантових точок.

ОСНОВНІ РЕЗУЛЬТАТИ ТА ВИСНОВКИ

У дисертації наведено теоретичне узагальнення та нове вирішення наукового завдання, що виявляється в дослідженні екситонних спектрів у квантово-розмірних структурах різного типу ? квантових ям, ниток і точок. Викладені в роботі результати досліджень повністю вирішують поставлені в дисертації завдання. Серед результатів, що виносяться на захист, принциповий характер мають наступні:

1. На основі методу ефективних мас розвинуто теоретичну модель екситонних станів для напівпровідникових квантових ям, ниток та точок, що знаходяться в діелектричних матрицях, в якій вперше одночасно враховано як скінченність бар’єрів, утворених розривами зон, так і ефект поляризації гетеромеж і прилеглої області (ефект сил зображень).

2. В рамках розвинутої моделі знайдено енергії зв’язку основного екситонного стану та повні енергії основного екситонного переходу в квантовій ямі, квантовій нитці та квантовій точці, що знаходяться в діелектричній матриці.

3. Показано, що у випадку, коли діелектрична стала матриці є меншою від діелектричної сталої матеріалу, з якого утворений нанокристал, поляризація гетеромежі і прилеглої області приводить до значного (в кілька разів) збільшення внеску енергії кулонівської електрон-діркової взаємодії в повну енергію екситонного переходу.

4. Розраховано характеристичні часи випромінювальної екситонної рекомбінації структур з кремнієвими квантовими ямами, квантовими нитками і квантовими точками, що знаходяться в матриці SiOx. Показано, що залежність часів випромінювальної екситонної рекомбінації може бути осцилюючою функцією характеристичного розміру нанооб’єктів і в мінімумах осциляцій досягати малих величин порядку 10-6?10-8с незважаючи на непрямозонний характер вихідного кремнієвого матеріалу.

5. Розраховано спектри фотолюмінесценції кремнієвих квантових ям, ниток і точок, що знаходяться в матриці SiOx. Проведено співставлення розрахованих спектрів з експериментально виміряними спектрами фотолюмінесценції. Виявилось, що для напівпровідникових квантово-розмірних структур з невеликим розкидом розмірів експериментально виміряні енергетичні положення максимумів смуг ФЛ відповідають екситонним переходам.

6. Показано, що для того, щоб адекватно описати експериментальні спектри екситонної ФЛ, необхідно врахувати ефект мезоскопічного уширення смуг ФЛ, пов’язаний зі зростанням ролі різноманітних флуктуацій атомного масштабу (таких як власні дефекти, атоми домішок, обірвані зв’язки та інші) у кристалічних системах з малим числом частинок хоча би в одному напрямку.

Список опублікованих праць за темою дисертації

1. Саченко А.В., Корбутяк Д.В., Горячев Д.Н., Сресели О.М., Крылюк С.Г., Крюченко Ю.В., Купчак И.М., Полисский Г. Особенности экситонной фотолюминесценции в слабо и сильно легированных квази-1D структурах на основе кремния // Четвертый Международный украинско-русский семинар “Нанофизика и наноэлектроника”. ? Сборник тезисов. ? Киев, Украина. ? 2003. ? C. .

2. D.V.Yu.V. Kryuchenko, A.V.I.M.Characteristics of confined exiton states in silicon quantum wires // Semiconductor Physics, Quantum Electronics& Optoelectronics. ? 2003. ? V.6. ? № 2. ? Р. 172-182.

3. Ю.В. Крюченко, Д.В. Корбутяк, І.М. Купчак Вплив діелектричного оточення на енергетичний спектр і взаємодію носіїв заряду в квантових точках // Матеріали ІІ Укр. наукової конф. з фізики напівпровідників (20-24 вересня 2004, Чернівці) – 2004. – Т. 2. ? С. .

4. І.М. Купчак, Ю.В. Крюченко, Д.В. Корбутяк Енергетичний спектр екситонних та домішкових станів в напівпровідникових квантових точках, що знаходяться в діелектричному середовищі // Матеріали наукової конференції НАНСИС-2004. ? 12-14 жовтня 2004, Київ. – С. .

5. І.М. Купчак Ю.В. Крюченко, Д.В. Корбутяк Енергетичні і випромінювальні характеристики електрон-діркових збуджень в напівпровідникових квантових точках, що знаходяться в діелектричній матриці // “Нанофізика, наносистеми, наноматеріали”. ? 2004-Т.2. ? №3 ? С.765-782.

6. І.М. Купчак, Ю.В. Крюченко, Д.В. Корбутяк Енергетичні характеристики екситонних станів в напівпровідникових структурах з квантовими точками // Матеріали X Міжнародної конференції з фізики і технології тонких плівок ? Івано-Франківськ, 2005. ? Т.2. ? C. .

7. I.M.Yu.V.D.V.A.V.Exciton energy spectrum and photoluminescence properties of silicon quantum well structures // Proc. Of 1st Ukraine-Korea Seminar on Nanophotonics and Nanophysics, 21-22 June 2005, Kiev, Ukraine.

8. S.G.Yu.V.D.V.I.M.Theoretical and experimental studies of colloidal solution of CdTe nanocristals // Proc. Of 1st Ukraine-Korea Seminar on Nanophotonics and Nanophysics, 21-22 June 2005, Kiev, Ukraine.

9. А.В. Саченко, Д.В. Корбутяк, Ю.В. Крюченко, І.М. Купчак Теорія екситонної фотолюмінесценції в кремнієвих квантових ямах // Матеріали V міжнародної школи-конференції “Актуальні проблеми фізики напівпровідників” ? Дрогобич, Україна. ? 27-30 червня, 2005.

10. А. В. Саченко, Ю. В. Крюченко, Д. В. Корбутяк, И.М. Купчак Экситонная фотолюминисценция в кремниевых квантовых ямах // Тезисы VI Международного украинско-российского семинара “Нанофизика и наноэлектроника”. Киев, Украина. ? 26-28 вересня 2005.

11. И.М. Купчак Д.В. Корбутяк, Ю.В. Крюченко, А.В. Саченко, И.О. Соколовский, О.М. Сресели Характеристики экситонов и экситонная фотолюминисценция структур с кремниевыми квантовыми точками // ФТП. ? 2006. ? Т. 40. ? №1 ? C.98-107.

12. I.M. Kupchak, D.V.Yu.V.Excitons and trions in spherical semiconductor quantum dots // Semiconductor Physics, Quantum Electronics& Optoelectronics ? 2006. ? V. 9. ? № 1 ? P. 1-8.

13. А.В. Саченко, Д.В. Корбутяк, Ю.В. Крюченко, І.М. Купчак Високотемпературна екситонна рекомбінація в кремнії і кремнієвих наноструктурах (огляд) // УФЖ (Огляди). ? 2006. ? Т.3. ? №1. ? С.70-89.

14. А.В. Саченко, Д.В. Корбутяк, Ю.В. Крюченко , И.М. Купчак Экситонная фотолюминесценция структур с кремниевыми квантовими ямами // ФТП. ? 2006. Т. 40.? №8. ? С.955-962.

ЦИТОВАНА ЛІТЕРАТУРА

1. E.C.M.A.J.and R.Clear quantum-confined luminescence from crystalline silicon - SiO2 single quantum wells // Appl.Phys.Lett., ? 2004. ? V 84. №13. ? Р.2286-2288.

2. J.D.Jackson Classical Electrodynamics ? John Wiley & Sons Inc., N.Y. – London. ? 1962.

3. L. Patrone, D.V.I.M.Sentis and W.Photoluminescence of silicon nanoclusters with reduced size dispersion produced by laser ablation // J.Appl.Phys. ? 2000. ? V87. ? №8. ? Р.3829-3837.

Анотація

Купчак І.М. “Електронні характеристики квантово-розмірних структур у діелектричному середовищі”. ? Рукопис.

Дисертація на здобуття наукового ступеня кандидата фізико-математичних наук за спеціальністю 01.04.07 - фізика твердого тіла. – Інститут фізики напівпровідників ім. В.Є. Лашкарьова НАН України. Київ, 2006 р.

Дисертація містить результати розрахунків екситонного спектру в нуль-, одно- та двомірних квантово-розмірних структурах типу напівпровідник-діелектрик. У наближенні ефективних мас і квадратичних законів дисперсії розраховано енергії зв’язку екситонів, енергії основного випромінювального екситонного переходу та характеристичні часи псевдо-прямої випромінювальної екситонної рекомбінації в таких структурах. Розрахунки проведено з урахуванням як скінченності висоти оточуючого потенціального бар’єру для носіїв заряду, так і проникнення силових ліній електричного поля кулонівської взаємодії між зарядами в діелектричне середовище. Показано, що поляризація гетеромежі та прилеглої області може привести до значного збільшення внеску кулонівської енергії взаємодії в повну енергію екситонного переходу у квантово-розмірних структурах.

Розраховано також стаціонарні спектри та спектри із часовим розділенням екситонної фотолюмінесценції квантово-розмірних систем Si-SiO2. Проведено порівняння теорії з експериментом. Показано, що основним фактором уширення спектральних смуг фотолюмінесценції в кремнієвих наноструктурах розмірами менше 4 нм являється ефект квантово-мезоскопічних флуктуацій, коли наявність навіть одного обірваного зв’язку на інтерфейсі, одного дефекту у нанокристалі чи в його близькому оточенні сильно впливає на енергію екситонного переходу.

Ключові слова: квантово-розмірна структура, екситонні стани, ефективна маса, квантово-розмірний ефект, ефект діелектричного підсилення, спектри фотолюмінесценції.

АННОТАЦИЯ

Купчак И.М. “Электронные характеристики квантово-размерных структур в диэлектрической среде”. ? Рукопись.

Диссертация на соискание научной степени кандидата физико-математических наук за специальностью 01.04.07 - физика твердого тела. Институт физики полупроводников им. В.Е. Лашкарёва НАН Украины. Киев, 2006 г.

Диссертация содержит результаты расчетов экситонного спектра в ноль-, одно- и двумерных квантово-размерных структурах “полупроводник-диэлектрик”. В приближении эффективных масс и квадратичных законов дисперсии рассчитаны энергии связи экситонов и энергии основного излучательного экситонного перехода в таких структурах. Расчеты проведены с одновременным учетом как конечности высоты окружающего потенциального барьера для носителей заряда, так и проникновения силовых линий электрического поля кулоновского взаимодействия между зарядами в барьерную диэлектрическую область. Показано, что в случае, когда диэлектрическая проницаемость материала области барьера меньше чем полупроводникового материала квантово-размерной структуры, поляризация гетерограницы и близлежащей области может привести к значительному увеличению вклада кулоновской энергии взаимодействия в полную энергию экситонного перехода в таких структурах.

В диссертации проведены также расчеты характеристического времени излучатетельной экситонной рекомбинации для систем с кремниевыми квантовыми ямами, нитями и точками, расположенными в матрице SiOx. Показано, что зависимость времени излучательной рекомбинации в случае непрямозонных полупроводников может быть осциллирующей функцией характеристического размера нанокристаллов и в минимумах осцилляций достигать малых величин порядка 10-6?10-8с. Такие малые величины времен излучательной рекомбинации объясняются тем, что при уменьшении размеров системы все большую роль приобретает дополнительный канал излучательной рекомбинации, связаный с псевдо-прямыми електронно-дырочными переходами. Таким образом, даже в случае непрямозонных материаллов с уменьшением размера системы существенно увеличиваеться интенсивность экситонной люминесценции; при этом внутренний квантовый выход в нанокристаллах с очень малыми толщинами может достигать 100% даже при комнатных температурах.

Рассчитаны спектры стационарной и время-разрешенной экситонной фотолюминесценции кремниевых квантово-размерных структур, рассмотрена кинетика релаксации фотолюминесценции. Проведено сравнение теории с экспериментом. Показано, что основным фактором уширения спектральных полос фотолюминесценции в кремниевых наноструктурах размерами меньше 4 нм является эффект квантово-мезоскопических флуктуаций, когда наличие даже одной оборванной связи на интерфейсе или одного дефекта в нанокристаллите или в его близком окружении сильно влияет на энергию экситонного перехода.

Ключевые слова: квантово-размерная структура, экситонные состояния, эффективная масса, квантово-размерный эффект, эффект диэлектрического усиление, спектры фотолюминесценции.

ABSTRACT

Kupchak I.M. “Electronic characteristics of quantum-size structures in the dielectric matrix”. ? Manuscript.

Thesis for a candidate’s degree by speciality 01.04.07 – solid state physics. ? V.’s institute for semiconductor physics NAS Ukraine. Kyiv, 2006.

The thesis contains results of exciton spectra calculations for semiconductor quantum gaps, wires and dots embedded in the dielectric matrix. Calculations have been made using effective mass and quadratic dispersion low approximations. The exciton binding energies, the energies of main exciton transition and the characteristic times of direct radiative exciton recombination (or pseudo-direct radiative recombination in the case of indirect-gap semiconductors like Si) have been obtained as functions of the structure thickness. Both finite band  –sets for electrons and holes at heterointerfsces and penetration of electric field lines of electron-hole interaction into the dielectric matrix have been taken into account for the first time. It was shown that polarization of heterointerface and adjacent regions in such quantum-size structures can lead to a substantial increase of Coulomb electron-hole interaction energy and, correspondingly, to large shift of the total energy of exciton transition. The characteristic times of radiative exciton recombination in indirect-gap semiconductor quantum-size structures have been shown can be non-monotonous (oscillating) functions of the characteristic size.

Within the framework of proposed model the spectra of steady and time-resolved photoluminescence (PL) in silicon quantum-size structures have been calculated and compared with experimental PL spectra. The kinetics of the exciton PL has been investigated in details. It was shown that the main reason of exciton PL band broadening in such structures is the effect of quantum-mesoscopic fluctuations due to small number of constituting atoms at least in one of the direction (direction of size quantization), when even one atomic-scale defect in the nanocrystal, adjacent layer of dielectric matrix or dangling bond at the heterointerface substantially shifts the energy of exciton transition in the ensemble of nanocrystals with equal characteristic sizes.

Keywords: Quantum size structure, exciton states, effective mass, quantum size effect, dielectric enhancement effect, photoluminescence spectra.