НАЦІОНАЛЬНИЙ ТЕХНІЧНИЙ УНІВЕРСИТЕТ УКРАЇНИ

“КИЇВСЬКИЙ ПОЛІТЕХНІЧНИЙ ІНСТИТУТ”

ЛЕНЬКИН Олександр Володимирович

УДК 539.19/.19

ВПЛИВ РАДІАЦІЙНО-КОНДУКТИВНОГО ТЕПЛООБМІНУ НА ТЕПЛОВІ РЕЖИМИ ВИРОЩУВАННЯ ОКСИДНИХ КРИСТАЛІВ З РОЗПЛАВУ

05.14.06 – Технічна теплофізика та промислова теплоенергетика

Автореферат

дисертації на здобуття наукового ступеня

кандидата технічних наук

Київ – 2007

Дисертацією є рукопис

Робота виконана на кафедрі теплотехніки та енергозбереження Інституту енергозбереження й енергоменеджменту Національного технічного університету України “Київський політехнічний інститут” Міністерства освіти і науки України

Науковий керівник: | доктор технічних наук, професор

Дешко Валерій Іванович

НТУУ КПІ, завідувач кафедрою теплотехніки та енергозбереження

Офіційні опоненти: | доктор технічних наук, професор

Панов Євген Миколайович,

НТУУ “КПІ”, декан інженерно-хімічного факультету, завідувач кафедрою хімічного полімерного та силікатного машинобудування

Кандидат технічних наук, старший науковий співробітник

Пікашов В’ячеслав Сергійович,

Інститут газу НАН України, завідувач відділом проблем промислової теплотехніки

Провідна установа: | Інститут технічної теплофізики НАН України

Захист дисертації відбудеться “10” квітня 2007р. о 15 годині на засіданні спеціалізованої вченої ради Д 26.002.09 при Національному технічному університеті України “Київський політехнічний інститут” за адресою: м. Київ, пр. Перемоги, 37, корпус 5, аудиторія 307.

З дисертацією можна ознайомитися у бібліотеці Національного технічного університету України “Київський політехнічний інститут” за адресою: 03056, м. Київ, пр. Перемоги, 37.

Автореферат розісланий “ 3 ” березня 2007р.

Вчений секретар

спеціалізованої вченої ради, кандидат технічних наук, доцент | Коньшин В.І.

ЗАГАЛЬНА ХАРАКТЕРИСТИКА РОБОТИ

Актуальність теми. Проблеми теплообміну займають суттєве місце при виробництві та дослідженні нових матеріалів, зокрема кристалів оптичної та електронної техніки. Без сцинтиляційних матеріалів, зокрема Bi4Ge3O12 (BGO), сьогодні не можливо уявити собі ні комп’ютерної томографії, ні контролю за переміщенням радіоактивних матеріалів, ні моніторингу атомних електростанцій. Україна має великий науковий та промисловий потенціал виробництва таких матеріалів. Зменшення енергоємності виробництва, покращення якості вирощуваних кристалів значно підвищить конкурентоспроможність вітчизняної продукції на світовому ринку.

Методи направленої кристалізації відносять до перспективних способів отримання сцинтиляційних матеріалів з необхідними оптичними й механічними властивостями. Температурні умови, що формуються на міжфазній границі в процесі кристалізації (температура кристалізації, співвідношення градієнтів на фронті, швидкість переміщення границі розділу фаз, особливості тепловідводу), визначають якість монокристалів. Перспективним та найбільш економічним способом дослідження температурних умов на фронті та в кристалізаційній установці в цілому є математичне моделювання.

Дослідженню радіаційно-кондуктивного теплообміну (РКТ) при кристалізації частково прозорих матеріалів (ЧПМ) з напівпрозорих розплавів приділяли увагу Р. Вісканта, Н.А. Рубцов, Н.В. Марченко, В.І. Дешко, А.Я. Карвацький. Ними було визначено, що радіаційна складова суттєво впливає на теплові процеси при вирощуванні прозорих та напівпрозорих кристалів з розплаву. Але дослідження впливу РКТ на теплові процеси при вирощуванні оксидних кристалів, що характеризуються непрозорістю розплаву і прозорістю кристалу, проводилися тільки В.С. Юфєрєвим, Дж. Дербі.

Удосконалення методів та технологій отримання якісних кристалів потребує вивчення процесів кристалізації як на макрорівні (теплові умови), так і на мікро рівні (кінетичні процеси) з урахуванням їх взаємодії. З цього приводу заслуговують на увагу сучасні моделі та дослідження В.Д. Голишева, С. Брандона, де поєднується розгляд теплових та кінетичних процесів на фронті кристалізації. Незначна кількість наукових праць за даною проблематикою свідчить про відсутність обґрунтованих методів з визначення кінетики процесу кристалізації ЧПМ та чисельних алгоритмів розв’язку задач направленої кристалізації з урахування кінетичних процесів на границі розділу фаз.

В зв’язку з цим для удосконалення існуючих та створення нових технологій вирощування оксидних кристалів актуальним постає питання удосконалення існуючих чисельних методів розрахунку теплових процесів, температурних умов фронту та розробка алгоритмів моделювання росту кристалів з урахуванням кінетики на границі розділу фаз.

Зв’язок роботи з науковими програмами, планами, темами. Основні результати отримані при виконанні робіт, пов’язаних з тематикою фундаментальних досліджень, які проводяться на кафедрі теплотехніки та енергозбереження Інституту енергозбереження й енергоменеджменту НТУУ “КПІ” в галузі досліджень теплообміну при вирощуванні ЧПМ при високих температурах, а саме науково-дослідних робіт “Глобальні моделі тепло- і масообміну при кристалізації системи частково прозорих матеріалів” (державний реєстраційний №0102U000640), “Дослідження складного теплообміну при гранному рості частково прозорих кристалів з розплаву” (державний реєстраційний №0104U000644), що виконувалися згідно тематичного плану науково-дослідних робіт Міністерства освіти і науки України, і дослідного проекту INTAS 2000-263 “Heat transfer during faceted growth of semitransparent single crystals from a melt”.

Мета і задачі дослідження. Метою даної роботи є розвиток математичного моделювання складного теплообміну для визначення температурних умов вирощування оксидних кристалів з розплаву.

Для досягнення поставленої мети були визначені наступні головні задачі:

1. Розробити одно- та двохвимірну математичні моделі РКТ при вирощуванні оксидних кристалів, у тому числі з урахуванням переохолодження на фронті кристалізації; чисельну реалізацію цих моделей.

2. Провести чисельні дослідження впливу радіаційного теплообміну на температурні умови вирощування оксидних кристалів з розплаву.

3. Розробити методичні засади чисельно-експериментального дослідження кінетичної залежності швидкості росту кристала від переохолодження фронту при вирощуванні оксидних кристалів методом осьового теплового потоку на фронті кристалізації (ОТФ) в умовах РКТ.

4. Дослідити методи керування температурними умовами на фронті кристалізації за допомогою радіаційного теплообміну.

5. Провести розрахунки Т-полів при вирощуванні кристалів BGO в ростових установках різних типів.

Об’єкт дослідження направлена кристалізація оксидних кристалів.

Предмет дослідження РКТ в системі ЧПМ.

Методи дослідження. Основним методом досліджень є математичне моделювання процесів теплопереносу з використанням сучасної обчислювальної техніки.

Достовірність досліджень забезпечувалась використанням в роботі фундаментальних рівнянь складного теплообміну, відомих чисельних методів розв’язування задач кондуктивного, радіаційного та радіаційно-кондуктивного теплообміну, перевірених чисельних схем розв’язування задач кристалізації, тестуванням розроблених моделей, використанням наукових методів обробки результатів експерименту.

Наукова новизна отриманих результатів. Розроблені чисельні методики розв’язання задач типу Стефана в умовах РКТ з урахуванням переохолодження на фронті як функції швидкості (прямий метод) й як функції часу (зворотній метод) для одновимірної постановки та за зворотнім методом для двовимірної постановки.

Для вивчення гранного росту в процесі кристалізації ЧПМ запропоновано методику розрахунку в умовах РКТ задачі кристалізації з пласкою неізотермічною гранню на фронті.

Для більш точного визначення температурних умов на фронті кристалізації розроблено методику розв’язання одновимірної моделі РКТ із застосовуванням координатної сітки, що динамічно перебудовується.

Розроблено алгоритм явного виділення фронту кристалізації в двохвимірній моделі РКТ, що дозволяє враховувати радіаційні потоки в балансі енергії на криволінійній поверхні розділу фаз.

Вперше отримані Т-поля системи кристал-розплав при рості з розплаву оксидних кристалів типу BGO.

Розроблено і обґрунтовано методику експериментально-чисельного визначення кінетичного коефіцієнта процесу вирощування оксидних кристалів.

Розроблено методику визначення похибки оптичної пірометрії вимірювання переохолодження на фронті, що обумовлена поглинанням та випромінюванням середовища.

Вперше проаналізовано можливість оперативного дистанційного керування температурними умовами на фронті кристалізації за допомогою радіаційного теплообміну.

Досліджено та запропоновано варіанти урахування радіаційної складової в моделях глобального теплообміну в процесах вирощування кристалів ЧПМ.

Практичне значення одержаних результатів. Розроблені моделі та методики можуть бути застосовані при дослідженні кінетики фазових перетворень ЧПМ. Чисельні моделі використовуються в навчальному процесі для вивчення особливостей складного теплообміну, а також при проведені наукової роботи в НТУУ КПІ.

Розроблені моделі та результати розрахунків складного теплообміну можуть застосовуватися для визначення температурних умов в ростових установках для вирощування оксидних кристалів, а також адаптації стандартного програмного забезпечення для врахування радіаційного теплообміну в ЧПМ.

Результати роботи використані при виконанні держбюджетної НДР Дослідження складного теплообміну при гранному рості частково прозорих кристалів з розплаву №0104U000644; в Фізико-технічному інституті ім. Іоффе РАН, м. Санкт-Петербург, РФ, в ВНДІСМС (центр „ТЕРМО”), м. Александров, Володимирська обл., РФ – при виконанні міжнародного проекту INTAS 2000-263.

Особистий внесок здобувача. Самостійно розроблено чисельну методику розв’язання одновимірної задачі РКТ при вирощуванні оксидних кристалів з урахуванням кінетики процесу; вдосконалено чисельну методику розв’язання двохвимірної задачі Стефана в умовах РКТ з урахуванням переохолодження на фронті кристалізації; виконано чисельні розрахунки Т-полів, положення і швидкості переміщення границі розподілу фаз при рості кристалів BGO і проведено аналіз параметрів моделі, що впливають на температурні умови фронту; виконано дослідження методів оперативного керування температурними умовами міжфазної границі за допомогою зміни параметрів радіаційного теплопереносу; визначені умови проведення натурних експериментів з визначення переохолодження та кінетичних параметрів на фронті кристалізації під час росту BGO кристалів та виконано обробку експериментальних даних за допомогою розробленої чисельної методики; прийнято участь в розробці двохвимірних і трьохвимірних моделей глобального теплообміну в кристалізаторах стосовно застосування цих моделей для вирощування кристалів оксидів та з їх допомогою проведено чисельні розрахунки Т-полів.

Апробація результатів дисертації. Основні результати проведених досліджень доповідалися та обговорювалися на Х Національній конференції по росту кристалів (Москва, 24 – 29 листопада 2002 р.); III Міжнародній конференції “Проблемы промышленной теплотехники” (Київ, 29 вересня – 4 жовтня 2003 р.); 3th Computational Heat Transfer Conference (on board MS Mindnatsol, Norvwegian Coastal Voyage, 19 – 24 April, 2004); 14th International Conference on Crystal Growth (Grenoble, France, 9 – 13 August, 2004); науково-методичних конференціях професорсько-викладацького складу (НТУУ „КПІ”, 2003р – 2004р.); науково-методичній конференції професорсько-викладацького складу, присвяченій ювілею Вінославського В.В. (Київ, НТУУ “КПІ”, 13 – 14 січня 2005р); International Conference “Crystal Materials’ 2005” (Kharkov, Ukraine, May 30 – June 2, 2005); IV Міжнародній конференції “Проблемы промышленной теплотехники”, (Київ, 26 – 30 вересня 2005р.); міжнародних наукових семінарах проекту INTAS 2000-0263 (ВНДІСІМС, Александров, Росія, 27 квітня – 1 травня, 2003; 4 – 7 травня, 2004); 5th International Workshop on Modeling in Crystal Growth (Bamberg, Germany, 10 – 13 September, 2006); ХІІ национальной конференции по росту кристаллов НКРК-2006 (Москва, 23-27 жовтня, 2006).

Публікації. По темі дисертаційної роботи опубліковано 11 друкованих праць, з них 6 – в спеціалізованих фахових виданнях, 5 – у матеріалах та тезах конференцій.

Структура і обсяг дисертації. Дисертація складається з вступу, п’яти розділів, висновків, списку використаних джерел з 109 найменувань та чотирьох додатків. Загальний об’єм роботи 191 сторінка, у тому числі об’єм основного тексту 122 сторінки. Дисертація містить 45 рисунків і 13 таблиць.

ОСНОВНИЙ ЗМІСТ РОБОТИ

У вступі обґрунтовано актуальність теми; перелічені зв’язки роботи з науковими програмами, темами; сформульовано мету й задачі досліджень; зазначено новизну отриманих у дисертаційній роботі результатів, її практичне значення; наведено відомості про апробацію роботи і публікації автора, що відображують основну суть виконаних в роботі досліджень.

У першому розділі наводиться стислий огляд чисельних методів розв’язування задач направленої кристалізації, сучасний стан та перспективи розвитку математичного моделювання теплових процесів в кристалізаційних установках різних типів.

За результатами огляду з’ясовано, що для математичного опису процесів кристалізації напрацьована велика кількість схем, методик, алгоритмів. Але через складність опису РКТ в ЧПМ більшість розроблених моделей кристалізації та моделей глобального теплообміну в кристалізаційних установках обмежуються розглядом кондуктивного і конвективного механізмів теплопереносу в напівпрозорих речовинах, не беручи до уваги урахування кінетичних процесів на фронті кристалізації.

Завершує розділ постановка основних задач, що націлені на удосконалення математичного моделювання процесів кристалізації в умовах РКТ, в тому числі з урахуванням кінетики на фронті.

У другому розділі викладено постановку й методику чисельного розвязку одновимірної та двохвимірної задач РКТ при вирощуванні оксидних кристалів з розплаву.

В одновимірній моделі розглядається два напівпрозорих сірих середовища: кристал і розплав з теплофізичними властивостями, що не залежать від температури. Процес направленої кристалізації починається зі стаціонарного режиму за рахунок зниження температури на верхній непрозорій границі системи та на нижній напівпрозорій границі . Нестаціонарне Т-поле в кристалі (cr) й розплаві (m) при РКТ описується рівнянням:

, | (1)

де , , - відповідно теплопровідність, ізобарна теплоємність, густина речовини; - час; - поточна координата; - температура.

При РКТ умова Стефана (баланс енергії на фронті) має вигляд:

, | (2)

де - обємна теплота фазового переходу, - положення фронту.

Радіаційний потік та дивергенція радіаційного потоку , що входять в рівняння (1) і (2), визначаються через інтенсивності теплового випромінювання в додатному й від’ємному напрямках:

, | (3)

, | (4)

де - коефіцієнт поглинання; - показник переломлення; - косинус кута між вектором інтенсивності й віссю .

Інтенсивності теплового випромінювання в свою чергу визначаються з розв’язку системи дванадцяти рівнянь, що складається з рівнянь балансу енергії випромінювання на границях системи кристал-розплав та формальних розв’язків рівнянь переносу.

Для розрахунку в кожній фазі Т-поля (1) застосовується метод скінчених різниць. Для більш точного визначення положення і температурних умов фронту застосовується комбінована явно-неявна схема з використанням координатної сітки, що динамічно перебудовується. Для розв’язку системи нелінійних рівнянь (через наявність радіаційної складової) застосовується лінеаризація за температурою з використанням методу Ньютона. При цьому виконується часткова трьох точкова лінеаризація радіаційних потоків, що практично не впливає на швидкість збіжності ітераційного процесу та дозволяє зберігати трьохдіагональність системи рівнянь. Перевірка працездатності одновимірної моделі проводилася шляхом порівняння з літературними даними. Результати показали, що похибка розрахунків не перевищує 1%.

У двохвимірній моделі розглядається область, що складається з непрозорого розплаву 1, напівпрозорого кристалу 3, діатермічної порожнини 5 та тонкостінного циліндричного тигля 4 (рис. 1). В кристалі розглядається РКТ, в тиглі й розплаві – кондуктивний теплообмін, а в діатермічній порожнині – радіаційний теплообмін. Теплофізичні властивості кристалу (cr), розплаву (m) й тигля (pt) приймаються незалежними від температури. На зовнішніх границях області (,,,) розглядаються граничні умови I-го роду з функціональним розподілом температури між базовими точками , , , , .

В циліндричній системі координат (,) рівняння енергії записується як:

, | (5)

де - ознака наявності радіаційної складової: при cr - 1; m, pt - 0.

Дивергенція вектору густини потоку випромінювання описується виразом

, | (6)де - тілесний кут.

В діатермічній порожнині радіаційний теплообмін описується рівнянням: |

(7)де - степінь чорноти; - результуючий радіаційний потік на границі; - відстань між точкою , що випромінює, та точкою , що є опроміненою; - кут між нормаллю до поверхні й прямою (див. рис. 1).

Умови сполучення на границях контакту окремих областей: |

(8)

де - ефективний коефіцієнт тепловіддачі, який визначається за величиною радіаційних потоків для області непрозорості кристала; - середня температура всередині діатермічної порожнини.

Чисельне розв’язування задачі кристалізації базується на модифікованій схемі згладжування розривних коефіцієнтів з застосуванням методу скінчених різниць для розв’язку рівняння (5) та зонального методу для визначення радіаційного теплопереносу (6), (7). Особливістю модифікованої схеми є явне виділення фронту кристалізації 2 (див. рис. 1) за температурою кристалізації з рішення Т-поля на -му ітераційному кроці. Явне виділення фронту дозволяє в системі кристал-розплав відокремити кристалічну фазу і для неї визначити коефіцієнти опромінення між “поверхневими” елементами фронту і всіма іншими “об’ємними” та “поверхневими” елементами кристала (для зонального методу розрахунку радіаційного теплообміну) й тим самим в умову Стефана включити радіаційну складову. Приклади розрахунків коефіцієнтів опромінення для елементів 1 і 2 та елементів 1 і 3 (рис. 2) наведені в (9) та (10) відповідно. |

(9)

(10)

де і - границі інтегрування по радіусу і висоті відповідно; і - початкова та кінцева точки елементів, між якими виконується інтегрування.

Враховуючи відсутність в літературних джерелах подібних двохвимірних математичних моделей, її тестування проводилося подвійним перерахунком, порівнянням результатів Т-полів моделей з пласким фронтом та співставленням положення фронту з натурного експерименту. Для визначення положення фронту в експериментальній установці застосовувався спосіб фіксації. Розбіжність в положенні фронту склала 12 – 17%, що обумовлена головним чином низькою точністю способу фіксації.

Третій розділ присвячено чисельним дослідженням впливу радіаційного теплообміну на поведінку Т-полів системи кристал-розплав та температурних умов на фронті при рості оптичних кристалів з розплаву.

Дослідження проводилися на модельному матеріалі з теплофізичними властивостями, близькими до BGO. За допомогою одновимірної моделі розглядалися варіанти кристалізації з різними робочими рівнями температури, оптичними властивостями системи кристал-розплав, при різних режимах охолодження системи, різних перепадах температур в кристалі й розплаві.

Досліди показали, що в широкому діапазоні робочих температур (623 – 2023 К) радіаційний теплообмін є основним механізмом теплопереносу: при перепаді температур вздовж системи в 100 К і робочій температурі кристалізації 1323 К доля радіації в загальному теплопереносі досягає 95%.

Рис. 3 – рис. 6 ілюструють результати розрахунків кристалізації з початковими температурами зовнішніх границь системи 1000 К, 1425 К і темпом охолодження границь 0,003 К/с при різних коефіцієнтах поглинання розплаву. При однакових граничних умовах міжфазна границя під час кристалізації прозорих розплавів 1, 2, до яких відносяться лужно-галоїдні матеріали, та при кристалізації непрозорих розплавів 5, до яких відносяться оксиди, перебуває в різних температурних умовах. Положення фронту, а також характер розподілу температури вздовж системи (рис. 3) залежать в цілому від відводу радіаційних потоків з фронту (рис. 4). Хоча радіаційні потоки на фронті при малих коефіцієнтах поглинання розплаву високі (1, 2), вони є наскрізними і залежать від рівня температур зовнішніх границь системи і не враховуються в балансі енергії на фронті. При збільшенні поглинання розплаву доля наскрізних потоків, що залежать від температури верхньої границі, знижується, а радіаційні потоки безпосередньо з фронту в більшій мірі починають залежати від температури шарів розплаву, що наближені до фронту.

Різниця характеру зміни в часі радіаційних потоків на фронті при збільшенні коефіцієнту поглинання розплаву обумовлена переходом від впливу на радіаційний потік зміни температур обох зовнішніх границь (прозорий розплав, 1) до впливу тільки температури нижньої границі (непрозорий розплав, 5). Ці фактори, а також різне стартове положення фронту при розглянутих умовах в свою чергу впливають на формування градієнтів температури на фронті зі сторони розплаву (рис. 5,а) і кристалу (рис.5,б) та швидкість і характер росту кристала (рис. 6).

Результати розрахунків двохвимірної моделі при тому ж температурному рівні (1415 К, 1415 К, 1199 К, 300 К і 300 К з лінійним розподілом температури між ними) показали, що як при кондуктивному, так і радіаційно-кондуктивному теплообміні фронт кристалізації має опуклу форму. Але наявність відводу радіаційних потоків з фронту значно сильніше посилює його опуклість (рис. 7) і зміщує фронт в сторону гарячого торця системи, що спостерігалося і в одновимірній моделі. В дисертації показано, що зміна рівня й характеру розподілу температури на верхньому торці системи майже не змінюють положення, форму і швидкість переміщення фронту. Зміна температури і коефіцієнтів відбиття на границях кристала і діатермічної порожнини виявилися такими, що суттєво впливають на температурні умови фронту.

Таким чином, при рості оксидних кристалів температурні умови фронту в більшій мірі залежать від умов радіаційного теплообміну в кристалі і керування температурними умовами на нижній границі і в меншій мірі умовами індуктивного теплообміну в кристалі й розплаві.

В четвертому розділі розглядаються питання моделювання процесів направленої кристалізації з урахуванням кінетики фазових перетворень в умовах РКТ.

Різні механізми росту кристала (гранний, нормальний, шаруватий) описуються різними залежностями швидкості росту від переохолодження фронту

, | (11)

де - кінетичний коефіцієнт, що залежить від переохолодження та кристалографічної орієнтації.

Для визначення того, в яких умовах переохолодження перебуває фронт в процесі кристалізації в залежності від кінетики росту оксидних кристалів, в роботі пропонується прямий тип одновимірної чисельної моделі. Особливістю розрахункової схеми даної моделі є застосування додаткового ітераційного циклу для уточнення з залежності (11) переохолодження (температури кристалізації , де - рівноважна температура кристалізації) в залежності від швидкості переміщення фронту в даний момент часу.

На рис. 8 представлені часові залежності переохолодження, що були отримані за допомогою прямої одновимірної моделі на основі кінетичної залежності 5,54•10-7. Розрахунки проводилися при початкових граничних температурах 1100 К, 1425 К і темпах охолодження системи 0,005 К/с і 0,01 К/с з урахуванням (1, 2) і без урахування (3, 4) радіаційних потоків на фронті кристалізації. Виявлено, що температура кристалізації під час росту кристала змінюється і залежить як від режиму охолодження системи, так і від умов відводу радіаційних потоків з міжфазної границі. Характер зміни переохолодження в часі (1, 2) виявився подібним експериментальним даним по переохолодженню фронту в процесі кристалізації BGO, що підтвердило адекватність розроблених моделей кристалізації з урахуванням кінетики процесу.

На противагу прямій моделі рішенням моделі зворотного типу є визначення кінетичної залежності (11) за відомим часовим переохолодженням фронту. Створення зворотної моделі повязане з розробкою методики визначення кінетичного коефіцієнту, описаної в розділі 5.

Методика розв’язку “зворотної” моделі базується на методиці розв’язку класичної задачі кристалізації з введенням в температурну умову фронту додаткової функціональної залежності переохолодження від часу .

В роботі для двохвимірних моделей розглядаються варіанти з переохолодженням по всьому фронту та переохолодженням тільки по пласкій грані фронту. Для побудови переохолодженої грані на фронті було модифіковано методику Лана і Лі, що була розроблена для моделей кондуктивного типу. На кожному часовому кроці за результатами розрахунку Т-поля визначається ізотерма рівноважної температури кристалізації . Потім на осі кристала відшукується точка, що відповідає температурі кристалізації з урахуванням переохолодження . Через знайдену точку проводиться горизонтальна площина, що формує верхню границю кристала. В результаті утворюється пласка грань в центральній частині фронту. Для розподілу температури по пласкій грані підбирається емпірична залежність

, | (12)

де - температура кристалізації в центрі грані; - радіус грані; - поточна координата по радіусу грані. За новою формою фронту виконується новий розрахунок Т-полів в системі кристал-розплав та уточнюються розміри грані. Ітераційний процес закінчується при досягненні наперед заданої точності з рішення Т-поля.

За допомогою різних модифікацій одновимірної та двохвимірної зворотних моделей проводилися та аналізувалися розрахунки з визначення кінетичної залежності росту оксидних кристалів. В якості вихідної часової залежності приймалися криві 1 і 2 рис. 8. Розрахунки на одновимірній і двохвимірній моделях при темпі охолодження системи 0,01 К/с показали збіг результатів з похибкою, що не перевищує 5 - 10% (крива 5, крива 6 рис. 9). Відхилення граничних умов (зниження температури на нижньому торці на 300 К) від умов, при яких визначалися криві 1, 2 (рис. 8) впливає на точність визначення кінетичних залежностей (на рис. 9 криві 1,2 – для одновимірної, 3,4 – для двохвимірної моделей).

Також показано, що окрім граничних умов (режими охолодження системи) на розрахункову швидкість фронту впливають і умови переохолодження, в яких перебуває фронт (рис. 10). Сповільнення процесу кристалізації при появі переохолодження фронту обумовлене головним чином зниженням відводу радіаційних потоків з фронту за рахунок зниження температури кристалізації. Часткове переохолодження фронту при гранному рості пояснює відмінність швидкості порівняно з нормальним механізмом росту кристала (криві 2, 1, рис. 10).

П’ятий розділ присвячено застосуванню розроблених моделей та результатів досліджень питанням визначення кінетичного коефіцієнту як характеристики взаємодії кінетичних і теплових процесів на фронті, питанням визначення й керування температурними умовами фронту кристалізації під час вирощування оксидних кристалів BGO в кристалізаційних установках різних типів.

Для визначення кінетичного коефіцієнту при вирощуванні оксидних кристалів BGO методом ОТФ пропонується чисельно-експериментальний підхід. За допомогою розробленого В. Голишевим експерименту визначається часова залежність переохолодження. При цьому в процесі кристалізації через прозорий кристал оптичним пірометром реєструється інтенсивність власного теплового випромінювання фронту. Інформація про температурне переохолодження фронту, поточні граничні умови передається в чисельну модель, за допомогою якої в реальному масштабі часу визначається положення, форма й швидкість переміщення фронту. За результатами вимірювання переохолодження й розрахунків температурних умов фронту будується кінетична залежність , з якої визначається кінетичний коефіцієнт росту кристала . Встановлено, що точність визначення кінетичного коефіцієнту в значній мірі залежить від похибки вимірювання переохолодження фронту. Спеціально розроблена методика аналізу похибки вимірювання методом оптичної пірометрії переохолодження фронту дала можливість встановити, що на похибку впливають як оптичні умови так і умови проведення експерименту (граничні, геометричні), але при незначних коефіцієнтах поглинання кристала (30 м-1) похибка вимірювання не перевищує 5 – 8%.

Працездатність розробленої методики перевірялася у центрі ТЕРМО ВНДІСІМС, м. Александров Володимирської обл., РФ. Експериментальна установка складається з платинового тигля, всередині якого розміщений осьовий нагрівач 1; в нижній частині пристрою знаходиться монокристалічний зразок 3, через який оптичним пірометром реєструється інтенсивність власного теплового випромінювання фронту (рис. 11). Для контролю за розподілом температури в розплаві 2 й кристалі на поверхні тигля встановлені термопари (Т1 – Т4).

Через складність експерименту та обробки даних визначення кінетичного коефіцієнту виконувалося послідовно в два етапи. На першому етапі проводився натурний експеримент з реєструванням зміни граничних умов і переохолодження фронту в часі (рис. 12, 13). На другому етапі за експериментальними даними за допомогою чисельної моделі визначалася кінетична залежність (рис. 14). Швидкість переміщення фронту має залежність від переохолодження, починаючи з 0,15 К, близьку до квадратичної 1,4•10-7 характерної для гранного росту кристалів.

Спираючись на результати досліджень, наведених в третьому розділі, при вирощуванні оксидних кристалів методом ОТФ пропонується впливати на температурні умови фронту шляхом екранування радіаційних потоків на відкритому дні кристалізатора. Такий метод дозволяє практично без інерційно впливати на співвідношення теплових потоків на фронті. Чисельні розрахунки, що були виконані на моделі радіаційного теплообміну системи кристал – діатермічна порожнина, між якими встановлений непрозорий екран з отвором змінних розмірів, показали, що величина й характер розподілу радіаційних потоків на фронті можуть визначатися геометричними розмірами екрана (рис.15). Зміна відводу радіаційних потоків буде впливати на перерозподіл градієнтів температури фронту, швидкість росту кристала та форму міжфазної границі.

Для супроводження процесів кристалізації в реальному масштабі часу (спостереження за температурними умовами фронту) існує цілий ряд спеціалізованих комп’ютерних програм з розрахунку глобального теплообміну в кристалізаторах. Складність розрахунку радіаційної складової обмежує застосування комерційних програм для супроводження росту оксидних кристалів.

Для врахування в моделях глобального теплообміну радіаційної складової в роботі пропонується застосування ефективних коефіцієнтів. Визначення ефективного коефіцієнту теплопровідності кристала й ефективного коефіцієнту тепловіддачі на відкритому дні кристалізатора (для ОТФ) проводилося методом підбору шляхом порівняння профілю Т-полів, положення й форми фронту за результатами кондуктивної й радіаційно-кондуктивної двохвимірних моделей. Для врахування радіаційної складової можна використовувати розраховані сполучення цих ефективних коефіцієнтів (рис. 16).

Чисельно отримані ефективні коефіцієнти були апробовані на глобальних моделях тигельного методу ОТФ і експериментальної установки по визначенню переохолодження на фронті. Встановлено, що введення ефективних коефіцієнтів може бути запропоновано для глобальних моделей, які розглядають наближено процеси теплообміну в кристалізаторах, – з точки зору керування технологічним процесом і проектування установки (визначення часу процесу кристалізації, потужності фонових і осьових нагрівачів, швидкості подачі шихти, наближене положення ФК, його форми і т.п.). Для більш точного розрахунку можна застосовувати варіант сполучення двох моделей: глобальної – для всієї установки й точної РКТ – для елемента системи кристал-розплав. Сполучення двох рішень при цьому відбувається в ітераційному циклі по температурі й густині теплового потоку.

ВИСНОВКИ

В дисертаційній роботі приведено нове вирішення наукової задачі, пов’язаної з впливом радіаційного теплообміну на Т-поля в системі кристал-розплав та на формування температурних умов на міжфазній границі під час росту оксидних кристалів з розплаву, що полягає в розробці комплексу математичних моделей направленої кристалізації в умовах РКТ та методів їх реалізації. Запропоновано застосовувати розроблені моделі для визначення кінетичних коефіцієнтів росту оксидних кристалів шляхом урахування в процесі кристалізації переохолодження фронту, яке визначається оптичними методами з натурного експерименту.

Наукові та практичні результати даної роботи можна сформулювати у вигляді наступних висновків.

1. Розроблено комплекс чисельних моделей для розрахунку РКТ при вирощуванні оксидних кристалів в умовах переважання радіаційного теплопереносу. Для більш точного визначення температурних умов на фронті в одновимірній моделі застосовувалася координатна сітка, що динамічно перебудовується. В двовимірній моделі розроблено алгоритм явного виділення фронту кристалізації, що дозволяє враховувати радіаційні потоки на криволінійній поверхні розділу фаз.

2. Досліджено процес направленої кристалізації оксидних кристалів типу BGO при монотонній зміні температур границь. Виявлено, що РКТ призводить до не лінійності температурного поля. При збільшенні поглинання розплаву градієнти температури в кристалічній фазі зменшуються, а в розплавленій збільшуються. При вирощуванні кристалів методом ОТФ в умовах як кондуктивного теплообміну, так і РКТ фронт кристалізації має опуклу форму. Наявність радіаційних потоків на фронті ще сильніше посилює його опуклість та зміщує фронт в сторону гарячої границі.

3. Розроблені чисельні методики розв’язання задач типу Стефана в умовах РКТ з урахуванням переохолодження на фронті як функції швидкості (прямий метод) та як функції часу (зворотний метод) для одновимірної постановки та за зворотним методом для двовимірної постановки. Порівняння розрахунків за цими двома методами підтвердили їх достовірність, а також можливість використання зворотного методу для отримання кінетичних залежностей .

4. Для вивчення гранного росту в процесі кристалізації ЧПМ запропоновано методику розрахунку в умовах РКТ задачі кристалізації з пласкою неізотермічною гранню на фронті.

5. Розроблено і обґрунтовано методику експериментально-чисельного визначення кінетичної залежності кристалізації оксидних кристалів, суть якої полягає в визначенні за допомогою чисельних моделей швидкості переміщення фронту з урахуванням даних по залежності від часу переохолодження на фронті, отриманих експериментальним шляхом під час росту кристалів. Працездатність методики підтверджено при обробці даних експериментів по визначенню переохолодження при кристалізації BGO в умовах гранного росту методом ОТФ.

6. На базі двохвимірної моделі складного теплообміну розроблено методику визначення похибки оптичної пірометрії вимірювання переохолодження на фронті, що обумовлена поглинанням та випромінюванням середовища.

7. Проаналізовано можливість оперативного дистанційного керування температурними умовами фронту кристалізації. Результати проведених чисельних розрахунків показують, що керування величиною й характером розподілу радіаційних потоків на фронті за допомогою екранування нижньої напівпрозорої границі кристала дозволяє впливати на перерозподіл градієнтів температури на фронті, що впливають на швидкість росту кристала, а також на форму фронту.

8. Досліджено та запропоновано варіанти урахування РКТ в моделях глобального теплообміну в процесах вирощування кристалів ЧПМ. Використання ефективних коефіцієнтів теплопровідності і тепловіддачі кристала дозволило застосувати глобальні моделі з теплопровідними елементами для кристалізації оксидних кристалів типу BGO.

СПИСОК ОПУБЛІКОВАНИХ ПРАЦЬ ЗА ТЕМОЮ ДИСЕРТАЦІЇ

1. Дешко В.І., Карвацький А.Я., Ленькин О.В. Моделювання складного теплообміну під час росту оксидних кристалів методами спрямованої вертикальної кристалізації // Наукові вісті НТУУ “КПІ”. – 2003. – №3. – С. 20 – 28.

Приймав участь у розробці методики розв’язку двохвимірної чисельної моделі РКТ при рості з розплаву напівпрозорих кристалів. Визначав за допомогою розробленої моделі Т-поля в системі кристал-розплав, форму, положення й швидкості переміщення фронту при відсутності переохолодження та його появі.

2. Дешко В.І., Карвацький А.Я., Ленькин О.В., Бикова С.В., Голишев В.Д., Гонік М.О., Цветовський В.Б. Аналіз похибки вимірювання переохолодження міжфазної границі оптичним пірометром // Наукові вісті НТУУ “КПІ”. –2003. – №4. – С. 35 – 41.

Приймав участь у розробці методики чисельного розрахунку похибки вимірювання переохолодження фронту оптичним пірометром. Виконав дослідження впливу ряду факторів на величину похибки вимірювання переохолодження.

3. Дешко В.И., Карвацкий А.Я., Ленькин А.В. Численное исследование сложного теплообмена при граном росте оксидных кристаллов при вертикально направленной кристаллизации // Промышленная теплотехника. – 2003. – т.25 - Приложение к №4. – С. 381 – 383.

За допомогою математичного моделювання провів аналіз особливостей гранного росту напівпрозорих матеріалів. Модифікував методику побудови пласкої грані на фронті при кристалізації оптичних матеріалів в умовах РКТ.

4. Дешко В.И., Карвацкий А.Я., Ленькин А.В. Разработка глобальной модели теплообмена по выращиванию (BGO) с учетом сложного теплообмена в кристалле // ЕНЕРГЕТИКА: економіка, технології, екологія. – 2005. – №1. – С. 65 – 74.

Приймав участь в розробці та чисельно-розрахунковому аналізі можливостей застосування ефективних коефіцієнтів в моделях глобального теплообміну для врахування радіаційної складової в напівпрозорих кристалах.

5. Bykova S. V., Golyshev V. D., Gonik M. A., Tsvetovsky V. B., Deshko V. I., Karvatskii A. Ya., Lenkin A. V., Brandon S., Weinstein O., Virozub A., Derby J. J., Yeckel A., Sonda P. Experimental and numerical analysis of coupled interfacial kinetics and heat transport during the axial heat flux close to the phase interface growth of BGO single crystals // . – 2004. – P. 246 – 256.

6. Bykova S.V., Golyshev V.D., Gonik M.A., Tsvetovsky V.B., Deshko V.I., Karvatskii A.Ya., Lenkin A.V. Numerical and experimental investigation of crystal growth rate dependence on facet undercooling for dielectric crystal growth form the melt // Heat Transfer Engineering. – 2006. – v.27, N2. – P. 43 – 57.

7. Дешко В.И., Карвацкий А.Я., Ленькин А.В. Численное моделирование теплообмена при росте кристаллов BGO методом осевого теплового потока // Тезисы докладов Х Национальной конференции по росту кристаллов (НКРК 2002), Москва, 24 – 29 ноября 2002 года. – Москва: ИК РАН, 2002. – С. 193.

8. Karvatskii A.Ya., Lenkin A.V., Bykova S.V., Golyshev V.D., Gonik M.A., Tsvetovsky V.B., Deshko V.I., Characterization of BGO type of interfacial kinetic with in situ interface supercooling stadies and compex heat exchange simulation // Abstracts of The Fourteenth International Conference on Crystal Growth, 9-13 August 2004, Alpes Congres, Grenoble, France, p.357.

9. Bykova S. V., Golyshev V. D., Gonik M. A., Tsvetovsky V. B., Deshko V. I., Karvatskii A. Ya., Lenkin A. V. Numerical-experimental investigation of crystal growth rate dependence on facet undercooling for dielectric crystal growth from the melt // Book of abstract of CHT-04 Advances in Computational Heat Transfer III, on board MS Mindnatsol, Norvwegian Coastal Voyage 1924 April, 2004, begell hose. inc. New York, Wallingford (UK), p. 45.

10. Deshko V. I., Karvatskii A. Ya., Lenkin A.V., Golyshev V. D., Tsvetovsky V. B. Computational-experimental investigation of kinetic and complex heat exchange interaction for BGO crystal facet growth // Abstracts Book International Conference “Crystal Materials’ 2005” (ICCM’2005), May 30 – June 2, 2005, Kharkov, Ukraine, 2005, p. 112.

11. Дешко В.И., Карвацкий А.Я., Ленькин А.В. Влияние радиационного переноса при выращивании из расплава оксидных кристаллов // Тезисы IV Международной конференции Проблемы промышленной теплотехники, 26-30 сентября 2005г., Киев, Украина, 2005, с. 278 280.

АНОТАЦІЯ

Ленькин О.В. Вплив радіаційно-кондуктивного теплообміну на теплові режими вирощування оксидних кристалів з розплаву. – Рукопис.

Дисертація на здобуття наукового ступеня кандидата технічних наук за фахом 05.14.06 – Технічна теплофізика та промислова енергетика. – Національний технічний університет України КПІ, Міністерство освіти і науки України, Київ, 2006.

Дисертація присвячена розробці методик чисельного моделювання РКТ в процесі вирощування оксидних кристалів з розплавів. Для розв’язку задачі Стефана в умовах РКТ запропонована модифікована схема згладжування розривних коефіцієнтів, що враховує радіаційну складову в балансі енергії на фронті кристалізації.

За допомогою одновимірної і двохвимірної моделей аналізується вплив радіаційної складової на Т-поля системи кристал-розплав і температурні умови фронту кристалізації.

За результатами рішення спеціальної задачі радіаційного теплообміну доводиться можливість керування величиною й характером розподілу радіаційних потоків на фронті кристалізації шляхом екранування напівпрозорого торця кристала, через який відводяться радіаційні потоки.

Розроблені чисельні моделі РКТ при вирощуванні оксидних кристалів з урахуванням кінетичних процесів (переохолодження) на границі розділу фаз. В роботі розглядаються два типи моделей: з використанням кінетичної залежності та часової залежності переохолодження. Остання модель використана для вивчення процесів кристалізації з пласкою неізотермічною гранню на фронті.

Для оксидних кристалів з напівпрозорою кристалічною й непрозорою розплавленою фазами розроблено та обґрунтовано методику експериментально-чисельного визначення кінетичної залежності. Фактори, які впливають на похибку експериментального вимірювання переохолодження на фронті, аналізуються за допомогою розробленої чисельної методики.

Запропоновані й проаналізовані варіанти урахування радіаційно-кондуктивного теплообміну в моделях глобального теплообміну в процесах вирощування ЧПМ.

Ключові слова: радіаційно-кондуктивний теплообмін, температурні умови фронту кристалізації, оксидні кристали, переохолодження на фронті.

АННОТАЦИЯ

Ленькин А.В. Влияние радиационно-кондуктивного теплообмена на тепловые режимы выращивания оксидных кристаллов из расплава. – Рукопись.

Диссертация на соискание ученой степени кандидата технических наук по специальности 05.14.06 – Техническая теплофизика и промышленная теплоэнергетика. – Национальный технический университет Украины КПИ, Министерство образования и науки Украины, Киев, 2006.

Диссертация посвящена разработке методик численного моделирования сложного радиационно-кондуктивного теплообмена в процессе выращивания оксидных кристаллов из расплавов. Особое внимание уделяется вопросам численных расчетов радиационного теплообмена в излучающих и поглощающих цилиндрических кристаллах с полупрозрачными и непрозрачными, с