Київський університет імені Тараса Шевченка

на правах рукопису

УДК 621.373.826.038.823

Зубрілін Микола Глібович

структура СПЕКТРів випромінювання

лазерів на моногалогенідах інертних газів

Спеціальність - 01.04.05. Оптика, лазерна фізика

автореферат

дисертації на здобуття наукового ступеня

кандидата фізико-математичних наук

Київ - 1999

Дисертацією є рукопис.

Робота виконана на кафедрі експериментальної фізики Київського університету імені Тараса Шевченка.

Науковий керівник: | доктор фізико-математичних наук,

академік НАН України,

Горбань Іван Степанович

професор кафедри експериментальної фізики Київського університету імені Тараса Шевченка.

Офіційні опоненти: | доктор фізико-математичних наук

Щедрін Анатолій Іванович

провідний науковий співробітник

Інституту фізики НАН України

кандидат фізико-математичних наук

Ізмайлов Ігор Олександрович

старший науковий співробітник

Інституту фізики напівпровідників

НАН України

Провідна установа - | Ужгородський державний університет

кафедра квантової електроніки

Захист дисертації відбудеться " 27 " вересня 1999 р. о 14.30 на засіданні спеціалізованої вченої ради Д 26.001.23 при Київському університеті імені Тараса Шевченка (252022, Київ-22, проспект Глушкова, 6, фізичний факультет, ауд. 200).

З дисертацією можна ознайомитись в науковій бібліотеці Київського університета імені Тараса Шевченка, вул Володимирська, 62.

Автореферат розісланий " 20 " червня 1999 р.

Вчений секретар

спеціалазованої вченої ради,

доктор фізико-математичних наук Охріменко Б.А.

Загальна характеристика роботи

Дисертація присвячена експериментальному дослідженню структури спектрів вип-ромінювання лазерів на моногалогенідах інертних газів, з'ясуванню впливу на спектри генерації тиску, складу суміші, та зовнішнього магнітного поля.

Актуальність теми

За останні роки досягнуто помітного прогресу в розробці та удосконаленні ексимерних лазерів, зокрема, з таких параметрів, як енергія в імпульсі, ккд, частота імпульсів, середня потужність. Прогрес забезпечений, як за рахунок застосування нових технічних та конструктивних рішень, так і завдяки інтенсивним дослідженням фізичних процесів в ексимерних лазерах. Однак обєму та глибини знань про фізичні процеси і поведінку ексимерних молекул явно недостатньо. Побічним підтвердженням цього є велика різниця у вихідних параметрах ексимерних лазерів практично однакової конструкції. Іншим прикладом є недостатність експериментальних даних про час коливальної релаксації збуджених ексимерних молекул, тоді як коливальна релаксація є одним з важливіших етапів процесу перетворення енергії збудження в енергію лазерного випромінювання.

Однією з важливих задач квантової електроніки є одержання генерації на нових довжинах хвиль, як за рахунок пошуку нових лазерних середовищ, так і за рахунок розширення набору генеруючих довжин хвиль у вже відомих середовищах. Для практичного застосування лазерів важливим є питання про можливість керування їх спектральним складом. Це особливо важливо у тих випадках, коли генерація спостеріга-ється одночасно в широкій спектральній ділянці, як наприклад, в XeCl та XeF ексимерних лазерах.

Зв'язок роботи з науковими темами.

Результати роботи одержані в процесі виконання госпдоговірних робіт з Фізичним інститутом ім. П.Н.Лєбєдєва АН СРСР (м. Москва), НВО "Астрофізика" та держбюджетних тематик, які виконувалися на кафедрі експериментальної фізики фізичного факультету Київського університету імені Тараса Шевченка та за міжнародною програмою "Комплексна програма науково-технічного прогресу Ради економічної взаємодопомоги" проблема 1.6.1 КП НТП РЕВ, тема 01.16.

Мета і задачі дослідження:

Методами оптичної спектроскопії дослідити поведінку спектрів випромінювання ексимерних лазерів на моногалогенідах інертних газів і на основі одержаних результатів провести ототожнення спектрів генерації з електронно-коливальними переходами, а також зясувати вплив на спектри генерації тиску, складу активної суміші та зовнішнього магнітного поля.

Обєктами дослідження були вибрані молекули KrCl, KrF, XeCl та XeF.

Наукова новизна одержаних результатів:

- вперше виявлено тонку структуру спектрів генерації молекули XeCl із декількох сотень ліній, обумовлених обертальною структурою електронно-коливального переходу, та отримано спектри генерації моноізотопних молекул XeCl;

- вперше одержано генерацію на нових ділянках спектру молекули XeF в межах 28500 - 28590 см (350 нм) та 28310 - 28460 см (352 нм), чим спектральний діапазон генерації розширено приблизно удвоє. Проведено ототожнення нових ділянок спектру генерації з електронно-коливальними переходами. Показано, що генерація XeF лазера в межах 28310-28460 см відповідає переважно 0-2 переходу при великих значеннях обертальних квантових чисел з певним внеском в короткохвильовій частині (починаючи з 28425 см) переходу 1-4;

- показано, що спектр генерації XeF лазера в ділянці 28500 - 28590 см обумовлений переходом 1-3 (BX) з участю обертальних рівнів основного стану поблизу обертального барьєру, а не переходом 3-3 (СХ), як вважалося раніше.

- вперше досягнуте експериментальне підтвердження механізму V-R обміну з переносом заряду. Показано, що однією з необхідних умов наявності генерації з високих обертальних рівнів в XeF лазері є використання збагачених ксеноном робочих сумішей, а також досліджено спектри генерації XeF лазера в широких межах тиску.

- вперше одержано спектри генерації XeF лазера у магнітному полі, а також експериментально підтверджено, що збуджений стан B є станом змішаного типу;

- одержано генерацію молекул XeCl, XeF, KrF та KrCl в електричному розряді в двокомпонентних сумішах;

Практичне значення одержаних результатів.

Комлекс досліджень у вивченні спектрів випромінювання лазерів на мо-ногалоге-нідах інертних газів збільшує та поглиблює галузь знань про ексимерні лазери.

Розроблені рекомендації щодо використання спектроскопічних методів при дослідженні та розробці ексимерних лазерів.

Запропонована автоматична прокачка газової суміші в ексимерних лазерах.

Особистий внесок здобувача.

Особистий внесок здобувача у виконану роботу полягає у вирішальній ролі при постановці задач досліджень, розробці та створенні експериментальної техніки, отриманні і обговоренні результатів досліджень, написанні статей, що лягли в основу дисертаційної роботи.

Всі спектральні дослідження проведені особисто здобувачем.

Апробація результатів дисертації.

Основні результати роботи доповідалися та обговорювалися на науковій конференції КГУ (Київ, 1984 р.), сесії відділення фізики АН УРСР (Київ, 1984 р.), сесії наукової ради АН СРСР (Тбілісі, 1985 р.), II Міжнародній конференції "Laser M2P" (Гренобль, Франція, 1991 р.), школі - семінарі "Лазеры и современное приборостроение" (Санкт-Петербург, 1991 г.). IV науковій школі "Физика импульсных воздействий на конденсированные среды" (Миколаїв, 1993 р.), а також на семінарах лабораторіі потужних газових лазерів відділення квантової радіофізики Фізичного інституту ім. П.Н.Лебедєва АН СРСР (Москва) та спільних семінарах сектора потужних газових лазерів лабораторії електронно-оптичних процесів Київського університету ім. Тараса Шевченка і відділу теоретичної фізики Інституту фізики напівпровідників.

Публікації.

Всього у здобувача опубліковано 47 наукових праць. З них 30 статей у наукових журналах і збірках наукових праць та 3 авторські свідоцтва.

За темою дисертації опубліковано 14 наукових праць. З них 12 статей у наукових журналах, 2 в тезах конференцій.

Структура дисертації

Дисертація складається із вступу, шести розділів, висновків, додатку і списку використаної літератури. Вона містить 146 сторінок, 74 рисунка та 11 таблиць. Список використаних літературних джерел складається із 114 найменувань.

ОСНОВНИЙ ЗМІСТ РОБОТИ

У першому розділі на основі літературних даних розглянуто електронну структуру ексимерних молекул. Окремого розгляду потребує обертальна структура рівнів ексимерних молекул. По-перше, це важливо при вивченні релаксації молекул за рахунок зіткнень, яка визначає заселеність лазерних рівнів, а по-друге, обертальна структура визначає спектральний склад випромінювання молекул XeCl та XeF (зв'язано-зв'язані переходи). Розглянуто розщеплення обертальних рівнів.

Для позначення компонентів розщеплення обертальних рівнів двоатомних молекул автори [1] запропонували просту універсальну схему. Оскільки компоненти дублетів відрізняються парністю, то для молекул з непарним числом електронів запропоновано позначати рівні парності +(1) J символом "е", а рівні парності (1) J -"f". Тут J - квантове число повного моменту кількості руху без урахування спіна ядра.

В ексимерних молекулах із-за малої енергії зв'язку та великого ангармонізму в основному стані для опису обертального спектру необхідне урахування не менш як двох дисторсійних членів. В [2] запропонована така формула для обертальної енергії:

= | (1)

де | (2)

| (3)

Тут члени, що описують центробіжну дисторсію, автоматично включають і залежність від розщеплення.

Обертальну енергію збудженого стану зручно представляти у формі:

| (4)

де | (5)

Розглянуто прояви в спектрах випромінювання деяких специфічних рівнів, які називають обертальними резонансами, вони зумовлені малою енергією звязку в основному стані молекул моногалогенідів інертних газів.

Розглянуто структуру та спектри випромінювання молекул XeCl та XeF.

У другому розділі розглянуто лазерну техніку, яку було створено для проведення експериментальних досліджень, зокрема лазер із збудженням потужним електронним пучком, електророзрядні лазери з поперечним збудженням, розглянуто реєстрацію спектрів випромінювання та газові суміші які використовувалися при проведенні експериментів.

У третьому розділі розглянуто електророзрядний KrF лазер, вплив накачки на ккд KrCl лазера [7], генерацію ексимерних молекул у двокомпонентних сумішах (без буферного газу) [8] та автоматичну прокачку газової суміші в ексимерних лазерах з імпульсно-періодичним збудженням [9].

У четвертому розділі розглянуто спектри випромінювання молекули XeCl. В літературі маються досить докладні відомості про спонтанне випромінювання і спектр генерації молекули XeF. Спектри генерації інших молекул детально не досліджувалися.

Нами було досліджено спектральний склад генерації XeCl лазера зі збудженням потужним електронним пучком [1], та поперечним електричним розрядом з різними донорами хлору (CCl, HCl, PCl, CF2Cl2) та ізотопами ксенону Xe, Xe, Xe.

При збудженні електронним пучком при тиску 0,5 атм спостерігалося п'ять смуг випромінювання обумовлених генерацією на електронно-коливальних переходах 0-0, 0-1, 0-2, 0-3 та 0-4. Спостерігалася також слабка генерація на переходах 0-5 та 1-7. В кожній смузі спостерігалася тонка структура, обумовлена обертанням молекул і ускладнена внаслідок наявності декількох ізотопів Cl та Xe в робочій суміші. Спостерігалося декілька сотень ліній. На рис. 1 [1] наведено мікрофотограму спектра генерації в області 0-2 переходу, яку одержано в третьому порядку дифракційної гратки 1200 штр/мм при тиску 0,6 атм.

На рис. 2 [3] наведено мікрофотограму загального вигляду спектру генерації мо-лекул XeCl, який одержано при збудженні електричним розрядом в двокомпонентній суміші CCl:Xe = 1:840.

Більш наочно тонку структуру можна спостерігати при застосуванні моноізотопних сумішей. На рис. 3 наведено мікрофотограми спектрів випромінювання (перехід 0-0) для трьох моноізотопних молекул XeCl.

Загальний вигляд спектру з підвищенням тиску повільно змінюється у напрямку зростання відносної інтенсивності найбільш сильних переходів 0-1 та 0-2 та замиванні тонкої структури, так що, починаючи з р2 атм, можна спостерігати лише незначну кількість ліній. Саме такого вигляду спектри генерації і наводяться в літературі.

Ексимерні молекули галоїдів інертних газів утворюються в коливально збуджених станах (на високих коливальних рівнях В стану). Перехід ексимерної молекули на нижче розташовані коливальні рівні В стану відбувається внаслідок процесу коливально-посту-пальної (V-T) та обертально-поступальної релаксації. Ця точка зору підтверджується тим, що при зменшені тиску збільшуєть ся частка випромінювання, яка йде зі збудженних коливальних рівнів В стану, оскільки знижується ефективність V-T релаксації. Випромінювальний час життя декількох десятків нижніх коливально збуджених рівнів В стану мало відрізняється від випромінювального часу життя нульового коливального рівня. Таким чином, якщо зменьшити швидкість релаксації за рахунок зіткнень, або внаслідок зменшення тиску, або внаслідок зниження температури, можна сподіватися одержати генерацію, яка починається з більш високих коливальних та обертальних рівнів.

Генерацію в електророзрядному лазері на переході 1-7 в молекулах з природнім ізотопним складом ксенону ми спостерігали [2] при тисках не вище 0,15 атм, до того ж вона не завжди відтворювана.

Якщо використовувати суміш з ізотопом Xe, то діапазон тисків, при яких спостерігалася стійка генерація на переході 1-7 збільшується до тиску 0,3 атм (генерація спостерігалася також при відсутності He). Слід зазначити, що генерація не спостеріга-лася в сумішах з ізотопом Xe.

Співставлення одержаних спектрів генерації з проведеними теоретичними розра-хунками щільності спектральних ліній з виправленнями на ангармонізм та відцентрову дисторсію дозволяють стверджувати, що тонка структура в кожній групі обумовлена обертанням молекул і ускладнена внаслідок наявності двох ізотопів Cl та декількох ізотопів Xe у газовій суміші. Величина ізотопного зсуву змінюється по спектру. Вона максимальна в 0-0 переході і практично дорівнює нулю для переходів 0-3 та 0-4.

Подальший розвиток цього питання можливий при точнішому визначені спектроскопічних констант, зокрема, рівноважних відстаней та константи розщеплення . Дослідження спектрів XeF показує, що константа виявляється набагато меншою, ніж розрахована за потенційними кривими.

У п'ятому розділі розглянуто спектри випромінювання молекули XeF.

Для практичного застосування лазерів важливим є питання про можливість керування їх спектральним складом випромінювання. Це особливо важливо в тих випадках, коли генерація спостерігається одночасно в широкому спектральному діапазоні, як, наприклад, в ексимерних XeCl та XeF лазерах. В газових лазерах для вирішення подібних задач зручним параметром, яким легко керувати, може бути тиск.

При дослідженні залежності спектрів випромінювання від тиску нами вперше одержано генерацію на нових ділянках спектру молекули XeF в межах 28500 - 28590 см (350 нм) та 28310 - 28460 см (352 нм), що суттєво розширило набір генеруючих довжин хвиль. Проведено ототожнення нових ділянок спектру генерації з електронно-коливальними переходами.

Найбільша кількість електронно-коливально-обертальних переходів спостеріга-ється в спектрі при тиску 0,5 атм. Повний вигляд спектру генерації при цьому тиску наведено на рис. 4 [6]. Під рисунком показано розвиток обертальних гілок для переходів, які можуть давати суттєвий внесок у генерацію на цих частотах, завдяки великим значенням коефіцієнтів Франка-Кондона. Цифри на обертальних гілках відповідають значенням обертального квантового числа N для основного X стану XeF. Для інших електронно-коливальних переходів в даній області спектру, коефіцієнти Франка-Кондона для яких малі, показані лише безобертальний початок та переважний напрямок розвитку гілок Значна різниця в характері розвитку обертальних гілок для різних електронно -коливальних переходів обумовлена значною асиметрією та ангармонізмом кривої потенціальної енергії в X стані, внаслідок чого рівноважна відстань для молекули швидко зростає з ростом коливального квантового числа , а на високих обертальних рівнях суттєву роль починає відігравати дисторсія, яка дає, наприклад, характерні повороти обертальних гілок при великих значеннях N в переході 1-4.

Велика кількість нових ліній генерації спостерігалася в ділянці спектру 28310-28460 см та 28500-28590 см. Раніше на ділянці 28310-28460 см було відмічено нестійку генерацію на лініях 28369,6 см; 28377,8 см; 28378,2 см та 28440,1 см, а на ділянці 28500-28590 см - генерацію на частоті 28543 см [3].

При тиску 0,5 атм спостерігаються також три слабкі лінії генерації на частотах 28727,5 см, 28740,8 см та 28760,5 см, які зумовлені переходом 2-4 [2].

Частоти нових ліній генерації (близько 150) наведені у [5, 6], там же наведені ділянки тисків, при яких вони спостерігалися, а також електронно-коливальні переходи, яким відповідають ці лінії.

Зі збільшенням тиску інтенсивність більшості нових ліній спочатку зростає в порівнянні з інтенсивністю переходів 0-3 та 1-4 (353 і 351 нм), досягає максимуму при Р=0,5 атм, а потім монотонно спадає до нуля.

Проведений аналіз поведінки відносної інтенсивності ліній генерації зі зміною тиску показує, що область спектра 28310-28460 см відповідає переважно переходу 0-2 при великих значеннях обертальних квантових чисел з деяким внеском в короткохвильовій частині (починаючи з 28425 см) переходу 1-4, а область спектра 28500-28590 см переходу 1-3 з участю обертальних рівнів основного стану поблизу обертального бар'єру.

На рис. 5 [7] наведено ділянку спектру молекули XeF, а також діаграми Фортра для переходів 1-3 (BX) та 3-3 (CX). Через J позначено квантові числа повного моменту кількості руху для верхнього (B або C) лазерного рівня. З малюнку витікає, що смуги = 28565,7см, =28543,2 см, =28522,5 см та =28500,1 см можна віднести до поворотів на гілках R, R, P та P, відповідно, для переходу 1-3 (BX). Зважаючи на значення J, переходи на цих частотах відбуваються на гранично високі обертальні рівні X стану - "обертальні резонанси", - розташовані в області "оберталь-ного барєру". При цьому не виключено, що кінцеві стани для смуг та ще звязані, а для смуг та розташовані вже в області неперервного спектру, що і обумовлює різницю в інтенсивностях.

Короткохвильові відтінення смуг , та утворюють групи ліній, що спадають за інтенсивністю, причому відстані між лініями в групах близькі до розрахункових для відповідних ділянок гілок R, R та P. КФК для переходу 1-3 (BX), згідно [4], швидко зростають зі збільшенням J, досягаючи в граничності значень, порівнянних з КФК для найбільш сильних переходів 0-3 та 1-4, що якісно відповідає загальному вигляду спектру на рис. 4.

При зміні тиску буферного газу було виявлено кореляцію в поведінці інтенсив-ності смуг генерації в цій області та в області великих J переходу 0-0. Однакову пове-дінку відношення інтенсивності ліній генерації для смуги та смуги = 28372,2 см переходу 0-2 (J 6070) по відношенню до інтенсивності початку переходу 0-3 ( = 28306 см) в діапазоні тисків 0,152,0 атм можна розглядати як доказ належності даної ділянки спектру до переходів між високими обертальними рівнями переходу BX.

Інтенсивність CX переходу в ексимерних молекулах повинна бути, як мінімум, на два порядки меншою за інтенсивність переходу BX [5, 6]. Тому домінуючий внесок до інтенсивності спектру буде давати перехід BX, а взаємне збурення може привести тільки до зміщення частот та ло-кальних перерозподілів інтенсивності.

Положення смуг переходу 3-3 (CX), експериментально визначене в [7], показане на рис. 5 стрілками. Відповідні діаграми Фортра розраховані при значеннях констант для C-стану B=0,1585 см та D=1,3510 см. Оскільки дипольний момент CX переходу перпендикулярний до осі молекули, то будуть дозволені і переходи в Q гілках. Оцінки величини - подвоєння обертальних рівнів C- стану показали, що воно менше ніж 1 см навіть при J=100. Тому різниця однойменних - та - гілок обумовлена повністю спіновим розщепленням обертальних рівнів X- стану.

Взаємне збурення обертальних рівнів B- та C- станів повинно призвести до викривлення діаграм Фортра у точках перетину однакових гілок. Матричний елемент взаємодії пропорційний J [8], тому зміщення буде зберігатися і в деякій області помітно вище точок перетину. Можливий хід обертальних -гілок при наявності збурень показаний на рис.5 пунктиром (резонанси в - гілках не показані). Збурення будуть призводити також до прояву в спектрах Q гілок BX переходу з інтенсивністю порядку інтенсивності відповідних ліній CX переходу.

Обертальна константа B для C- стану визначена в [7] оціночно. Варіювання цієї константи в розумних межах не дозволяє змістити точки резонансів на обертальних гілках таким чином, щоб задовольнити одночасно положенню всіх чотирьох смуг пере-ходу 3-3 (CX). У той же час, трактування цих смуг, як звичайних обертальних кантів здається більш природнім, хоча константа B при такому трактуванні і відрізняється від оцінки в [7].

Було досліджено релаксацію за рахунок зіткнень та спектральні режими генерації XeF лазера [11, 12]. Дослідження проводилися в електророзрядному лазері з автоматичною УФ передіонізацією і незалежною, із затримкою основного розряду на 100 нс, а також в лазері з накачкою потужним електронним пучком. Використовувалися буферні гази He, Ne та Ar. Діапазон тисків 50 кПа 0,8 МПа. Основні висновки із проведених досліджень:

- в XeF лазерах з потужною короткою накачкою спектр випромінювання визначається релаксаційними процесами в збудженому стані. Врахування заселеності основного стану необхідне при довгих імпульсах накачки;

- важливу роль в заселенні верхніх робочих рівнів XeF лазера відіграють багатоквантові релаксаційні процеси;

- константа швидкості термалізації в He і Ne для нижніх коливальних рівнів збудженого стану молекули XeF має порядок 10 см/с. Час термалізації коливальної підсистеми більш ніж на порядок перевищує час термалізації обертальної підсистеми;

- вибором тиску і складу робочої суміші можна реалізувати декілька режимів генерації XeF лазера з різним спектральним складом випромінювання.

Було досліджено вплив концентрації Xe на генерацію з високих обертальних рівнів [10, 12]. Одержане експериментальне підтвердження механізму V-R обміну з передачею заряду.

Показано, що необхідними умовами одержання генерації з високих обертальних рівнів в XeF лазері є:

- коротка та потужня накачка;

- використання буферних газів He і Ne при низьких (до 50 кПа) тисках;

- використання підвищених концентрацій ксенона.

У шостому розділі розглянуто лазер зі збудженням повздвжнім електричним розрядом, конструкція якого дозволяла проводити експерименти по дослідженню впливу зовнішнього магнітного поля на спектри генерації.

В нашій установці вдалося реалізувати імпульсні магнітні поля з магнітною індук-цією у соленоіді до 11 Тл. При дослідженнях спектрів генерації молекул XeF у магніт-ному полі ми обмежувалися полями до 4 Тл, так як при більших полях зникає генерація.

Розглянуто вплив магнітного поля на розщеплення е- та f- компонентів оберталь-ного дублету та вигляд спектра у випадках слабого, сильного та проміжного поля для основного (X) та збудженого (B) станів.

Результати експериментального дослідження впливу магнітного поля на спектр генерації XeF лазера можна умовно поділити на дві групи. До першої групи належать зміни загального характеру, такі як ослаблення та перерозподіл інтенсивності генерації, а до другої власне Зееман-ефект.

До значень магнітної індукції B=0,8 Тл впливу магнітного поля на спектри та режим генерації не виявлено. В більш інтенсивних полях відбувається перерозподіл інтенсивності генерації по спектру, а при досягнені поля B2 Тл спостерігається погіршення стабільності роботи лазера і зниження енергії в імпульсі. Зі збільшенням поля ці тенденції зростають, і в полях вище 4 Тл генерація відсутня.

Перерозподіл інтенсивності в спектрі, що спостерігається, має складний характер. На рис. 6 [8] наведені спектри генерації XeF лазера при відсутності магнітного поля (а) і в магнітному полі В=1,97 Тл (б). З рисунку видно, що найбільш сильний вплив магнітне поле чинить на лінії переходів 0-2 та 1-3, які відповідають високим обертальним рівням. Інтенсивність цих переходів значно зменшується. В той же час перехід 2-5 практично не змінюється, а перехід 1-6 стає більш інтенсивним. Значні також локальні перерозподіли інтенсивності в межах одного електронно-коливального переходу, наприклад, 0-3 або 1-4.

Складність інтерпретації спектру обумовлена практично повною відсутністю одиночних ліній переходів. Контур підсилення формується накладанням великої кількості ліній різних обертальних гілок. Часто перекриваються гілки різних електронно-коли-вальних переходів. Існує також деякий фон від звязано-звязаних переходів. Крім того, спектр ускладнюється наявністю декількох ізотопів ксенону в природному складі газу. В цих умовах всі викиди на кривій підсилення, крім кантів обертальних гілок, є результатом випадкового співпадіння частот декількох переходів. Очевидно, що розщеплення та зміна форми ліній кожного переходу в магнітному полі призведе до зміни форми контуру підсилення. В загальних рисах, частотна залежність підсилення змінюється слабо, однак інтенсивність і розташування випадкових викидів будуть зовсім іншими. В спектрі генерації відбуваються локальні перерозподіли інтенсивності, і змінюється частотний склад спектру.

Ефект Зеемана спостерігався лише в одному випадку-на триплеті переходу 0-2 з частотами ліній =28330,2 см, =28331,1 см та =28332,3 см [8]. Поведінка ліній цього триплету в магнітному полі показана на рис. 7. Хоча і тут Зееманівське розщеплення в чистому вигляді не спостерігалося, проте лінійна залежність частоти від магнітної індукції дозволяє вважати, що ми маємо справу з ефектом Зеемана. Експериментально виміряна величина цього ефекту приблизно в 1,5 рази менше розрахованої. Це може бути повязано з недостатньою точністю вимірювання магнітної індукції.

Відзначимо значне звуження в магнітному полі високочастотної лінії на даній ділянці. Триплет, що досліджується, розташований в області розрахункового положення довгохвильового канта P-гілки 0-2 переходу.

Канту відповідають гранично великі значення обертальних квантових чисел (N100). Точність розрахунку при таких N не дозволяє однозначно відповісти на питання про походження ліній триплету. Можливо, наявність трьох ліній є наслідком складного ізотопного складу ксенону В спектрах ізотопно чистих молекул та в цій ділянці спостерігається одна інтенсивна смуга з частотою 28332,0 см або 28330,5 см, відповідно., хоча розрахункові ізотопні зсуви виявляються меншими від відстаней між лініями. Звуження високочастотної компоненти Зееманського дублету в проміжних полях повинно спостерігатися для частот. Найменшою ширина лінії буде при умові рівності величини Зееманівського розщеплення величині розщеплення рівнів X стану. Величина Зееманівського розщеплення в спектрі досягає 2,2 см, що дорівнює величині розщеплення в X стані при N98. Це дозволяє приписати короткохвильову компоненту триплету з частотою =28332,3 см Rгілці, оскільки лінії P гілки в цій області відповідають значенням N 65-70, а в гілках в магнітному полі повинна звужуватися довгохвильова компонента розщеплення.

Одержання експериментальних даних, які підтверджують наявність ефекту Зеемана в молекулі XeF для переходу B-X є суттєвим фактом. Проведені авторами [9] розрахунки показують, що стан X відповідає - типу, а стан B змішаного типу, хоча в ньому переважає конфігурація. В [8] відмічалося, що для переходів розщеплення внаслідок ефекту Зеемана не повинно спостерігатися. Таким чином, одержане експериментальне підтвердження того, що збуджений стан B - стан змішаного типу.

В додатку розглянуто електричні та вихідні характеристики лазерів з поперечним розрядом, які застосовувалися для проведення досліджень.

ВИСНОВКИ

В процесі виконання дисертаційної роботи були проведені спектроскопічні дослідження лазерів на моногалогенідах інертних газів при збудженні потужним електронним пучком, а також поперечним та повздовжнім електричними розрядами.

Основні результати дисертаційної роботи такі:

1. Вперше виявлено тонку структуру спектрів генерації молекули XeCl із декількох сотень ліній, обумовлених обертальною структурою електронно-коливального переходу, та отримано спектри генерації моноізотопних молекул XeCl.

2. Вперше одержано генерацію на нових ділянках спектру молекули XeF (близько 150 ліній генерації) в межах 28500-28590 см (350 нм) та 28310- 28460 см (352 нм). Проведено ототожнення нових ділянок спектру генерації з електронно-коливальними переходами Показано, що генерація XeF лазера в області 28310 -28460 см відповідає переважно 0-2 переходу при великих значеннях обертальних квантових чисел з деяким внеском у короткохвильовій частині (починаючи з 28425 см) переходу 1-4.

Показано, що спектр генерації XeF лазера в межах 28500 - 28590 см обумовлений переходом 1-3 (BX) з участю обертальних рівнів основного стану поблизу обертального барьєру, а не переходом 3-3 (СХ), як вважалося раніше.

3. Показано, що в XeF лазерах з потужним коротким збудженням спектр випромінювання визначається релаксаційними процессами у збудженому стані. Врахування основного стану необхідне при довгих імпульсах збудження.

4. Встановлено, що заселення верхніх лазерних рівнів (коливальних і обертальних) відбувається одночасно внаслідок багатоквантових релаксаційних процесів.

Константа швидкості термалізації в He і Ne для нижніх коливальних рівнів збудженого стану XeF має порядок 10 см/с. Час термалізації коливальної підсистеми більш ніж на порядок перевищує час термалізації обертальної підсистеми.

Вибором тиску і складу робочої суміші можна здійснити декілька режимів генерації XeF лазера з різним спектральним складом випромінювання.

5. Одержане експериментальне підтвердження механізму V-R обміну з переносом заряду. Показано, що однією з необхідних умов наявності генерації з високих обертальних рівнів в XeF лазері є використання збагачених ксеноном робочих сумішей.

6. Виявлено вплив магнітного поля на спектр генерації. Одержане експе-риментальне підтвердження того, що збуджений стан B є станом змішаного типу.

7. Вперше одержано генерацію молекул XeCl, XeF, KrF та KrCl в електричному розряді без буферного газу.

Список використаних джерел

1. Brown J.M., Hougen J.T., Huber K.-P. at al. The labeliny of parity doublet levels in lineer molecules // J.Mol.Spectroscopy. -1975. - v.55, № 1-3, P. 500-503.

2. Tellinghuisen J., Tellinghuisen P.C., Tisone G.C., Hoffman J.M., Hays A.K. Spectroscopic studies of diatomic noble gas halides.III. Analysis of XeF 35000 A band system // J.Chem.Phys. - 1978. v.68, № 11. - P.5177-5186.

3. Shimauchi M., Karasawa Sh., Miura T. Spectroscopic studi of a discharge- pumped XeF laser at high resolution. // Jap. J. Appl. Phys. - 1978. - v.17, № 3. - P.527-533.

4. Tellinghuisen P.C., Tellinghuisen J., Coxon J.A., Velazko J.E., Setser D.W. Spectroscopic studies of diatomic noble gas halides.IV. Vibrational and rotational constants for the X, B and D states of XeF // J.Chem.Phys. - 1978.- v.68, № 11.- P.5187-5198.

5. Hay P.J., Dunning T.H., Jr. The electronic states of KrF // J.Chem.Phys., 1977, - v.66, № 3. - P.1306-1316.

6. Tellinghuisen P.C., Tellinghuisen J. BX transition in XeF // Appl. Phys. Lett. - 1983. - v.43, № 10. - P. 898-900.

7. Helm H., Huestis D.L., Dyer M.J., Lorents D.C. Observation of the C(3/2) X(1/2) transition in XeF // J.Chem.Phys. - 1983. - v.79, № 7. - P.3220-3226.

8. Герцберг Г. Спектры и строение двухатомных молекул: Пер. з англ. - М.: ИИЛ, 1949. - 403 с.

9. Hay P.J., Dunning T.H., Jr. The electronic states of KrF // J.Chem.Phys., 1977, - v.66, № 3. - P.1306-1316.

Основні результати дисертації опубліковано в роботах:

1. Горбань И.С., Зубрилин Н.Г., Кучеров А.С., Черноморец М.П. Спектральный состав излучения XeCl-лазера с накачкой электронным пучком // УФЖ. - 1984. - т.29, вып.4. - C.596-598.

2. Горбань І.С., Зубрілін М.Г., Керімов О.М., Міланич О.І., Чорноморець М.П. Можливість розширення діапазону довжин хвиль генерації ексимерних молекул // ДАН УРСР. - 1984. - серія "А", № 12. - C. 53-54.

3. Зубрилин Н.Г., Миланич А.И., Черноморец М.П., Юрчук С.В. Генерация эксимерных молекул XeCl, XeF и KrF в двухкомпонентных смесях // Квантовая электроника. - 1985. - т.12, № 3. - С.643-644.

4. Басов Н.Г., Горбань И.С., Данилычев В.А., Зубрилин Н.Г., Черноморец М.П. Вращательно-колебательные резонансы в спектрах электронных переходов молекулы XeCl // ДАН СССР. - 1985. - т.281, № 1. - C.64-67.

5. Горбань И.С., Данилычев В.А., Зубрилин Н.Г., Миланич А.И., Черноморец М.П., Юрчук С.В. Новые линии генерации XeF-лазера // Квантовая электроника. - 1986. - т.13, № 1. - C.213-215.

6. Горбань И.С., Зубрилин Н.Г., Миланич А.И., Черноморец М.П. Исследование спектров генерации XeF-лазера в широком диапазоне давлений // Квантовая электроника, Наукова думка, Киев. - 1986. - вып.30. - C. 38-47.

7. Горбань И.С., Зубрилин Н.Г., Уварова Н.В., Черноморец М.П., Шевченко В.А., Юрчук С.В. О природе спектра генерации XeF-лазера в области 350 нм // ЖПС.-1987.-т.47, № 1. - C.130-132.

8. Горбань І.С., Зубрілін М.Г., Коренюк П.І., Ткаченко О.М., Чорноморец М.П., Шевченко В.А., Юрчук С.В. Ексимерний лазер з повздовжнім збудженням в магнітному полі // ДАН УРСР, серія "А". - 1988. - № 9. - C.44-46,

9. Зубрилин Н.Г., Коренюк П.И., Ткаченко О.Н., Черноморец М.П. Автоматическая смена газовой смеси в эксимерных лазерах // Квантовая электроника. - 1990. - т.17, № 2. - C.202-204.

10. Зубрилин Н.Г., Коренюк П.И., Черноморец М.П. Влияние концентрации ксенона на интенсивность генерации с высоких вращательных уровней XeF-лазера // Квантовая электроника. - 1990. - т.17, № 12. - C.1561-1562.

11. Зубрилин Н.Г., Черноморец М.П. Спектральные режимы XeF- лазера // Квантовая электроника. - 1991. - т.18, № 2. - C.170-174.

12. Zubrilin N.G., Korenyuk P.I., Chernomorets M.P. Collisional relaxation of XeF molecules and XeF laser spectra // 2nd International Conference Laser M2P.- Grenoble (Franze), - 1991. - P. N 3.

13. Zubrilin N.G., Korenyuk P.I., Chernomorets M.P. Collisional relaxation of XeF molecules and XeF laser spectra // Journal de Physique IV.-1991.- v. 1, P.571-574.

14. Зубрилин Н.Г., Ткаченко О.М., Черноморец М.П., Шевченко В.А. Влияние накачки на кпд KrF лазера//Тез.докл. IV научной школы "Физика импульсных воздействий на конденсированные среды". Николаев. - 1993. - C.62-63.

Зубрілін М.Г. Структура спектрів випромінювання лазерів на моногалогенідах інертних газів. - Рукопис.

Дисертація на здобуття наукового ступеня кандидата фізико-математичних наук за спеціальністю 01.04.05 - оптика, лазерна фізика. - Київський університет імені Тараса Шевченка, Київ, 1999.

В дисертаційній роботі проведені дослідження лазерів на моногалогенідах інертних газів. Вперше виявлено тонку структуру спектрів генерації молекули XeCl, яка обумовлена обертальною структурою електронно-коливального переходу, та отримано спектри генерації моноізотопних молекул XeCl. Вперше одержано генерацію на нових ділянках спектру молекули XeF. Показано, що генерація XeF лазера в області 352 нм відповідає переважно 0-2 переходу при великих значеннях обертальних квантових чисел, а спектр генерації в області 350 нм обумовлений переходом 1-3 (BX) з участю обертальних рівнів основного стану поблизу обертального барьєра, а не переходом 3-3 (СХ), як вважалося раніше. Досліджено релаксаційні процеси в XeF лазерах. Вперше одержане експериментальне підтвердження механізму V-R обміну з переносом заряду. Вперше виявлено вплив магнітного поля на спектр генерації XeF лазера. Одержане експериментальне підтвердження того, що збуджений стан B є станом змішаного типу. Вперше одержано генерацію молекул XeCl, XeF, KrF та KrCl в електричному розряді без буферного газу.

Ключові слова: ексимерні лазери, спектри випромінювання, молекула, електронно-коливальний перехід, обертальна структура.

Zubrilin N.G. Structure of radiation spectra of lasers on monohalogenids of noble gases. - Manuscript.

Thesis for a candidate's degree Physics & Mathematics in speciality 01.04.05 - optics and laser physics. - Taras Shevchenko University, Kiev, 1999.

Research of lasers on monohalogenids of noble gases has been undertaken in Thesis. For first time a thin structure of generation spectra of an XeCl molecule, which is caused by a rotational structure of the electron-vibration transition has been found. Generation spectra of monoisotope molecules of an XeCl have been obtained. Generation on new regions of an XeCl molecule spectrum was first observed. The generation of an XeF laser in the 352 nm region was demonstrated to correspond mainly to the 0-2 transition of large values of the rotational quantum numbers. Generation spectrum in the 350 nm region is due to the 1-3 (B-X) transition with the participation of the rotational levels of the ground state in the vicinity of a rotational barrier. This spectrum was previonsly considered to be due to the 3-3 (C-X) transition. Experimental verification of mechanism of the V-R exchange with a charge transfer was gained. The influence of a magnetic field on an XeF laser generation spectrum has been foud. It has been corroborated experimentally that excited state B is the compound state. For the first time the generation of XeCl, XeF, KrF end KrCl molecules in the electric discharge with no a buffer gas.

Key words: excimer laser, radiation spectra, molecule, electron-vibration transition, rotational structure.

Зубрилин Н.Г. Структура спектров излучения лазеров на моногалогенидах инертних газов. - Рукопись.

Диссертация на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук по специальности 01.04.05 - оптика, лазерная физика. - Киевский университет имени Тараса Шевченко, Киев, 1999.

В диссертационной работе проведены спектроскопические исследования лазеров на моногалогенидах инертных газов при накачке мощным электронным пучком, поперечным и продольным электрическими разрядами.

Впервые обнаружена тонкая структура спектров генерации молекулы XeCl, которая обусловлена вращательной структурой электронно-колебательного перехода. Всего в спектре генерации наблюдалось несколько сотен линий. Получены спектры генерации моноизотопных молекул XeCl.

Получена генерация на переходе 1-7 с естественным изотопным составом ксенона (при давлениях не выше 0,15 атм). При использовании изотопа Xe получена устойчивая генерация на переходе 1-7 при давлениях до 0,3 атм (генерация наблюдалась также при отсутствии буферного газа).

Впервые исследованы спектры генерации молекулы XeF в широком диапазоне давлений (0,19 атм).

Впервые получена генерация на новых участках спектра молекулы XeF (около 150 новых линий генерации) в области 28500 - 28590 см (350 нм) и 28310 - 28460 см (352 нм). Измерены частоты новых линий и проведено отождествление новых линий генерации с электронно-колебательными переходами. Определены области давлений при которых происходит генерация на новых линиях.

Показано, что генерация XeF лазера в области 28310 -28460 см отвечает преимущественно переходу 0-2 при больших значениях вращательных квантовых чисел с некоторым вкладом в коротковолновой части (начиная с 28425 см) перехода 1-4.

Показано, что спектр генерации XeF лазера в области 28500 - 28590 см обуслолен переходом 1-3 (BX) с участием вращательных уровней основного состояния вблизи вращательного барьера, а не переходом 3-3 (СХ), как считалось ранее.

Проведено исследование спектральных режимов генерации в XeF лазерах с накачкой мощным электронным пучком и поперечным электрическим разрядом с применением буферных газов Ar, He и Ne.

Показано, что в XeF лазерах с мощной короткой накачкой спектр излучения определяется релаксационными процессами в возбужденном состоянии. Учет основного состояния необходим при длинных импульсах накачки.

Установлено, что заселение верхних лазерных уровней (колебательных и вращательных) происходит одновременно вследствие многоквантовых релаксационных процессов.

Константа скорости термализации в He и Ne для нижних колебательных уровней возбужденного состояния молекулы XeF имеет порядок 10 см/с. Время термализации колебательной подсистемы более чем на порядок превышает время термализации вращательной подсистемы.

Выбором давления и состава рабочей смеси можно осуществить несколько режимов генерации