ЧЕРНІВЕЦЬКИЙ НАЦІОНАЛЬНИЙ УНІВЕРСИТЕТ

ІМЕНІ ЮРІЯ ФЕДЬКОВИЧА

БАЛОВСЯК

СЕРГІЙ ВАСИЛЬОВИЧ

УДК 539.261

ДІАГНОСТИКА поверхні ТВЕРДОГО ТІЛА

ПРИ умовІ повного зовнішнього відбивання

Х-променів

Спеціальність 01.04.07 – фізика твердого тіла

Автореферат

дисертації на здобуття наукового ступеня

кандидата фізико-математичних наук

Чернівці – 2003

Дисертацією є рукопис

Робота виконана на кафедрі фізики твердого тіла Чернівецького

національного університету імені Юрія Федьковича

Міністерства освіти і науки України.

Науковий керівник: доктор фізико-математичних наук, професор

Фодчук Ігор Михайлович,

Чернівецький національний університет

імені Юрія Федьковича

професор кафедри фізики твердого тіла.

Офіційні опоненти: член-кореспондент НАН України,

доктор фізико-математичних наук, професор

Молодкін Вадим Борисович,

Інститут металофізики НАН України, м.Київ,

заступник директора.

доктор фізико-математичних наук, професор

Максимяк Петро Петрович,

Чернівецький національний університет

імені Юрія Федьковича

професор кафедри кореляційної оптики.

Провiдна органiзацiя: Інститут фізики НАН України (м.Київ).

Захист відбудеться 26.09.2003 р. в 13-30 годин на засіданні спеціалізованої вченої ради Д76.051.01 при Чернівецькому національному університеті імені Юрія Федьковича за адресою: 58012, м.Чернівці, вул.Коцюбинського, 2.

З дисертацією можна ознайомитись у бібліотеці Чернівецького національного університету імені Юрія Федьковича (58012, м.Чернівці, вул.Лесі Українки, 23).

Автореферат розісланий 22.08.2003 р.

Вчений секретар

спеціалізованої вченої ради ________ Курганецький М.В.

Загальна характеристика роботи

Актуальність теми. Для сучасної мікро- та оптоелектроніки характерно використання все більш тонких шарів матеріалів і перехід від мікро- до нанометрових розмірів окремих елементів. Активні області таких виробів формуються в дуже тонких шарах, властивості яких (склад, структура, шорсткість границь розділу) визначають характеристики готових приладів, тому задача визначення властивостей поверхневих шарів твердого тіла має велике практичне значення. Для розв'язання цієї задачі методи дослідження поверхні повинні бути по можливості неруйнуючими і дозволяти отримувати дані про структуру та шорсткість приповерхневих шарів товщиною від кількох мікрон до окремих моношарів.

До перспективних неруйнівних методів дослідження параметрів поверхні, які відзначаються експресністю і високою чутливістю, відносяться методи дво- та трикристальної рефлектометрії з використанням явища повного зовнішнього відбивання (ПЗВ) Х-променів. Вказані методи є одними з небагатьох, що дозволяють проводити дослiдження поверхонь вищих класiв чистоти з середньоарифметичною висотою нерівностей нм як моно-, так і полікристалів, а також аморфних об'єктів. Висока роздільна здатність методів ПЗВ досягається завдяки короткій довжині хвилі (0,01-0,3нм) Х-променів. На даний час методи Х-променевої рефлектометрії по точності поступаються такому високоточному методу дослідження поверхні, як атомно-силова мікроскопія (АСМ), через порівняно низьку роздільну здатність детекторів Х-променів. Перевагою ж методів ПЗВ є значно менша технічна складність і можливість отримання інформації про шорсткість поверхні для відносно великих за площею зразків.

Серед методів ПЗВ Х-променів одними з найбільш інформативних при дослідженні шорсткості поверхонь є метод двокристальної рефлектометрії (інтегральних кривих (ІК) ПЗВ) та метод трикристальної рефлектометрії (диференційних кривих (ДК) ПЗВ). Методом інтегральних кривих за характером розсіяння відбитих променів можливо, наприклад, визначати товщинні зміни густини приповерхневих шарів та шорсткість міжшарових границь у нанорозмірних епітаксіальних системах. За допомогою методу диференційних кривих ПЗВ параметри шорсткості поверхні визначаються на основі аналізу кутового розподілу інтенсивності відбитих променів та в результаті розв'язку обернених задач. В силу неоднозначності розв'язку обернених задач виникає проблема коректності результатів. Дану проблему можна розв'язати, якщо використати взаємодоповнюючі методи дослідження поверхневого мікрорельєфу, наприклад, методи ПЗВ Х-променів і атомно-силової мікроскопії, та відповідне комп'ютерне моделювання кривих ПЗВ.

Отже, актуальність теми дисертації полягає в необхідності розробки нових підходів для аналізу експериментальних результатів Х-променевої рефлектометрії, які б дозволяли найбільш достовірно визначати висотні і крокові параметри шорсткості поверхні та структурні характеристики приповерхневих шарів досліджуваних зразків.

Зв’язок роботи з науковими програмами, планами, темами. Дослід-ження, результати яких представлені в дисертації, виконані у відповідності до програми наукової тематики кафедри фізики твердого тіла Чернівецького національного університету: "Дво- та багатохвильова рентгенівська дифрактометрія надтонких шарів та наноструктур" №14-88 від 12.12.2000р. (номер держреєстрації 0101U008206) та в рамках проекту Державного Фонду фундаментальних досліджень Міністерства України у справах науки і технологій "Розробка рентгенодифракційних методів та дослідження структури реальних кристалів" (проект ДФФД України 2.4/551).

У межах вказаних тем автором проведені дослідження крокових і висотних параметрів мікрорельєфу поверхні та зміни структурних параметрів приповерхневого шару кристалів GaAs, пластин плавленого кварцу SiO2, сталевих зразків і плівок Cu, Ni, Ge методами інтегральних та диференційних кривих повного зовнішнього відбивання Х-променів.

Мета дисертаційної роботи: розробка нових методик визначення висотних і крокових параметрів шорсткості поверхні та структурних характеристик приповерхневих шарів твердих тіл методами інтегральних та диференційних кривих повного зовнішнього відбивання Х-променів. Для досягнення даної мети вирішувались наступні задачі:

1)

2)

3)

4)

Об’єкт досліджень – монокристали GaAs зі спеціально створеним одно- і двомірним субмікронним періодичним рельєфом поверхні, пластини плавленого кварцу SiO2, що пройшли супертонку хіміко-механічну обробку, сталеві еталони шорсткості та плівки Cu, Ni, Ge на кварцових підкладках.

Предметом дослідження є механізми та закономірності розсіяння Х-променів в умовах ПЗВ на вищевказаних об'єктах.

Методи дослідження: методи інтегральних і диференційних кривих ПЗВ Х-променів, атомно-силова мікроскопія, методи аналітичного та чисельного моделювання процесів розсіяння Х-променів при умові ПЗВ.

Наукова новизна отриманих результатів

1. Вперше встановлено взаємозв'язок параметрів, що характеризують інтегральні та диференційні криві ПЗВ (асиметрія, півширина, фрактальна розмірність), та параметрів, що визначають висотні і крокові характеристики профільованого рельєфу поверхні кристалів GaAs і шорсткості поверхні пластин плавленого кварцу SiO2, отриманих методом атомно-силової мікроскопії. Досліджено вплив крокових параметрів субмікронного рельєфу поверхні зразків GaAs, SiO2 і стальних еталонів шорсткості на зміну півширин диференційних кривих ПЗВ.

2. Вперше використано фрактальну розмірність кривих для аналізу експериментальних диференційних кривих ПЗВ. Встановлено взаємозв'язок фрактальної розмірності диференційних кривих з висотними параметрами рельєфу поверхні.

3. Вперше використано представлення профілю поверхні за допомогою фрактальних функцій, що дозволило з експериментальних даних, отриманих методами інтегральних та диференційних кривих ПЗВ, з високою достовірністю відтворити субмікронний рельєф поверхні зразків GaAs і SiO2 (середньоарифметична висота нерівностей Ra лежить у діапазоні від 0,26нм до 4,39нм, а період нерівностей Tm – від 0,4мкм до 11,9мкм).

4. Вперше визначено зміну структурних параметрів приповерхневого шару зразків GaAs, SiO2 і плівок Cu, Ni, Ge, та параметри шорсткості границь розділу плівок за даними методів інтегральних та диференційних кривих ПЗВ.

Практичне значення роботи

1. Створений апаратно-програмний комплекс автоматизації фізичного експерименту на базі Х-променевого дифрактометра ДРОН-3М може бути використаний для досліджень широкого класу напівпровідникових систем і матеріалів.

2. Розроблені методики аналізу експериментальних інтегральних та диференційних кривих ПЗВ Х-променів дозволяють експресно і достовірно визначати параметри рельєфу поверхні різного роду кристалів і аморфних матеріалів з середньоарифметичною висотою нерівностей нм.

3. Опис профілю і рельєфу поверхонь досліджуваних зразків за допомогою фрактальних функцій дозволяє більш точно визначати висотні характеристики фрагментів рельєфу та інтегральні параметри шорсткості поверхні.

Публікації та особистий внесок здобувача. За матеріалами дисертаційної роботи опубліковано 17 наукових робіт, із них 9 статей у фахових виданнях, 8 – доповіді у матеріалах міжнародних конференцій. Список публікацій наведено в кінці автореферату.

За час підготовки дисертаційної роботи здобувач приймав участь у розробці та створенні апаратно-програмного комплексу автоматизації фізичного експерименту на базі персонального комп’ютера та Х-променевого дифрактометра ДРОН-3М [6-8]. За допомогою створеного комплексу ним проведено більшість досліджень поверхні сталевих зразків, кристалів GaAs і кварцових пластин SiO2 [4-5, 10-17], для досліджуваних зразків виконано теоретичні розрахунки параметрів шорсткості поверхні та структурних параметрів приповерхневих шарів [1-3, 9].

Апробацiя результатів дисертаційної роботи. Результати дослiджень, що становлять основу дисертацiї, доповiдались i обговорювались на семи конференцiях, тези доповідей опубліковані у збірниках праць відповідних конференцій:

1.

2.

3.

4.

Структура і об'єм роботи. Дисертаційна робота складається з вступу, чотирьох розділів, висновків і списку використаних джерел (120 найменувань). Загальний об'єм дисертації 136 сторінок, включаючи 51 рисунок і 14 таблиць.

ОСНОВНИЙ ЗМІСТ РОБОТИ

У вступі коротко обгрунтовується актуальність дисертаційної роботи, її зв’язок з науковими програмами та темами, сформульовані мета і основні задачі роботи, наукова новизна і практичне значення отриманих результатів, наведені дані про публікації, особистий внесок здобувача та апробацію роботи.

У першому розділі представлено літературний огляд методів дослід-ження поверхні твердого тіла. Проведено порівняльний аналіз основних методів діагностики поверхні, при цьому найбільшу увагу приділено методам дво- та трикристальної рефлектометрії, що базуються на явищі повного зовнішнього відбивання Х-променів [1*,2*]. Також розглянуто високоточний метод атомно-силової мікроскопії.

Проведено огляд основних теоретичних і експериментальних робіт з діагностики поверхні твердого тіла та багатошарових структур методами ПЗВ. Методи Х-променевої рефлектометрії відзначаються високою точністю та інформативністю, проте методики комплексного визначення параметрів шорсткості поверхні на основі експериментальних кривих ПЗВ знаходяться в стадії розробки. На основі аналізу літературних даних зроблено висновок про перспективність методів ПЗВ Х-променів і необхідність розробки нових методик аналізу експериментальних даних для визначення структурних характеристик поверхневих шарів.

Другий розділ присвячено методичному удосконаленню використовуваних у роботі методів інтегральних та диференційних кривих ПЗВ Х-променів. Дано опис схем експериментів і оригінальних методик обробки експериментальних даних, та параметрів, що характеризують мікрорельєф і структуру приповерхневих шарів. Наведені розроблені алгоритми та програмне забезпечення для визначення крокових та висотних параметрів мікрорельєфу поверхні.

Для реалізації методів ПЗВ створено автоматизовану експериментальну установку на базі Х-променевого дифрактометра ДРОН-3М. Управляє установкою ІВМ-сумісний комп'ютер, який узгоджується з дифрактометром за допомогою контролера. Спеціально розроблена програма дозволяє сканувати заданий кутовий діапазон із заданим кроком (мінімальний крок повороту 1?) і автоматично зчитувати дані з детектора. В експерименті використані: Х-променева трубка БСВ25-Cu, кремнієві П-подібний монохроматор і аналізатор, відбивання (220) CuK1-випромінювання.

Поверхня твердого тіла характеризується рельєфом (мікрогеометрією) та параметрами поверхневого шару за глибиною. Для кількісного опису та аналізу шорсткості поверхні введено набір метричних і фрактальних параметрів. До метричних належать амплітудні параметри (середньоарифметична Ra і середньоквадратична Rq висоти нерівностей, асиметрія Rsq і ексцес Rku розподілу висот, кореляційна довжина La, розподіл амплітуд просторових частот C(f)), функціональні та крокові (крок нерівностей S, період Tm просторової гармоніки з максимальною амплітудою). Фрактальна розмірність Df характеризує складність форми профілю або рельєфу.

Для теоретичного аналізу експериментальних результатів використано наближення геометричної оптики. У даному наближенні профіль поверхні зразка являє собою сукупність плоских ділянок (мікроплощадок), нахилених під кутом ? до середньої лінії профілю, від яких коефіцієнт відбивання Х-променів If(и) ?писується формулами Френеля, де ? – кут падіння променів на зразок. Функція розподілу нахилів Fr(г) ?адає ймовірність нахилу мікроплощадки під кутом ?. Розглянуто такі моделі профілю поверхні: синусоїда, нормальний розподіл висот і кутів нахилу та фрактальна модель профілю, що задається набором гармонік.

У методі інтегральних кривих ПЗВ детектором реєструється інтегральна інтенсивність ІД(и) ?ідбитого від зразка пучка та пучка, що проходить повз зразок у детектор. У методі диференційних кривих ПЗВ для визначення кутового розподілу відбитого від зразка пучка використано кристал-аналізатор. Суть методу ДК ПЗВ полягає в аналізі кривих гойдання ІА(б), ?триманих від аналізатора без зразка (так звана інструментальна крива гойдання) та при його наявності (диференційна крива). Отримано аналітичні залежності інтенсивностей ІК та ДК у випадку різних модельних представлень профілю поверхні. При дослідженні профільованого рельєфу поверхні зразок повертається у вертикальній відносно площини дифракції аналізатора площині на кут ?. На основі співвідношень [3*,4*] представлено методику розрахунку розподілу інтенсивності відбитих променів від багатошарових структур (плівок) в умовах ПЗВ з врахуванням шорсткості плівок та підкладок.

Третій розділ присвячений теоретичному та експериментальному дослідженню рельєфу поверхонь зразків методами ПЗВ та аналізу отриманих даних. Наведено результати досліджень поверхонь зразків GaAs i SiO2 методом АСМ, що виконані в інституті фізики напівпровідників НАН України.

Об'єктами дослідження вибрано спеціально підготовлені зразки GaAs з одномірним та двомірним субмікронним рельєфами поверхні (див. рис.4), зразки SiO2 високого класу якості хіміко-механічної обробки поверхні, стальні еталони шорсткості, а також плівки Cu, Ni, Ge з відомими товщинами d2. На основі отриманих фрагментів рельєфу і профілю поверхні визначено висотні та крокові параметри поверхні зразків: Rа, Rq, Rsq, Rku, Tm, максимальну Cm та відносну Cv амплітуду гармоніки профілю.

Отримано набір експериментальних ДК для зразків GaAs і SiO2 (рис.1). Шляхом аналізу півширин В диференційних кривих, отриманих при повороті зразка на кут ?, визначено орієнтацію субмікронних нерівностей поверхні. У випадку наявності переважно орієнтованого рельєфу у вигляді паралельних борозен при ?=0 отримано профіль нерівностей, перпендикулярних до напрямку первинного пучка, а при ?=90є – ?аралельних. При падінні променів перпендикулярно до напрямку борозен спостерігається значно сильніше розмиття (рис.1а), ніж у випадку падіння паралельно до нерівностей (рис.1б).

Параметр асиметрії диференційних кривих АК визначався як відношення площі ДК при ?>2и ?о площі кривої при ?<2и. ?обто параметр АК описує асиметрію відбивання Х-променів від мікроплощадок поверхні з від'ємними та додатними нахилами відносно середньої лінії профілю. Фрактальна розмірність Df, що характеризує складність форми кривої, визначалася методом довжини трикутників (модифікація методу площ трикутних призм). Отримані значення Df диференційних кривих, а саме середні значення Df(), використані для визначення Сm - максимальної амплітуди гармоніки профілю.

Для кожного зразка з експериментальних ДК отримано набір параметрів В(), АК(), Df(), що характеризують параметри рельєфу досліджуваної поверхні. Виявлено відповідність результатів, отриманих методами ДК ПЗВ і АСМ. Це дозволило виразити параметри профілю поверхні через характеристики ДК за допомогою емпіричних формул. При оптимізації параметрів емпіричних формул мінімізувалася середньоквадратична різниця параметрів розрахованих профілів і профілів, отриманих методом АСМ. Значення параметрів профілів, обчислені за емпіричними формулами та отримані методом АСМ, наведені в таблиці 1.

В результаті аналізу півширин ДК встановлено, що залежності напівширин В() задовільно апроксимуються прямими з коефіцієнтом нахилу b1 (рис.2а). На основі даних АСМ залежність між значенням коефіцієнту нахилу b1 і періодом гармоніки профіля Tm (рис.2б) описується співвідношенням:

, (1)

де k1, g1, g2 - вагові коефіцієнти; m1, m2 - математичні сподівання для функції Гаусса; d1, d2 - дисперсії.

Значення параметру асиметрії АК() диференційних кривих (рис.2в) послідовно наближуються до деякої величини при , близькому до критичного кута ПЗВ с (для GaAs =0,25є). ?ому у подальшому аналізі використано значення АК при даному . Якщо перейти від параметру асиметрії АК до параметра відносної асиметрії АV за правилом: АV=АК при АК>1, при АК<1, то з врахуванням даних АСМ між значеннями АV і відносною амплітудою гармоніки профілю СV має місце наступна залежність (рис.2г):

, (2)

де c1=0,0092; c2=0,047.

Значення середньоарифметичної висоти нерівностей профілю Ra з врахуванням даних методів ДК ПЗВ і АСМ визначаються за формулою:

, (3)

де r0 = 9,2·10-4, В - середнє значення півширини ДК. Масштабний коефіцієнт s, призначений для корекції значень Ra, задається виразом:

, (4)

де 1=0,42; 2=0,057; 3=0,922, - товщина шару половинного ослаблення Х-променів.

У випадку профілю поверхні, який можна описати синусоїдою, амплітуда просторової гармоніки - Cm=(/2)Ra. Виходячи з цього, для максимальної амплітуди гармоніки профілю в загальному випадку матимемо:

, (5)

де р1 і р2 рівні 0,38 і 0,9 відповідно.

Методом ДК визначено середньоарифметичні висоти нерівностей Ra для стальних еталонів шорсткості поверхні, які лежать в діапазоні від 3нм до 32нм. Отримані з експериментальних кривих значення періоду Tm пропорційні до Ra, що характерно для реальних полірованих поверхонь. Отже, методика аналізу ДК, розроблена для зразків GaAs і SiO2 з врахуванням даних АСМ, є коректною і при дослідженні інших об?єктів.

Для зразків GaAs з одномірним і двомірним рельєфами поверхні інтегральні криві ПЗВ одержані для кутів =0є ? =90є, ?кі характеризують орієнтацію борозен поверхні. Для зразків SiO2 з статистично розподіленими нерівностями поверхні ІК ПЗВ отримані в двох довільно вибраних взаємно перпендикулярних положеннях зразка.

За формою експериментальних ІК визначені параметри, які пов?язані зі структурою поверхні зразків: критичний кут ПЗВ ?СЕ, середньоарифметичну висоту нерівностей Ra і густину поверхневого шару ?. Такі ж параметри визначені методом ІК і для плівок Cu, Ni, Ge на кварцових підкладках (Cu№1, Ni№1 і Ge№1) та плівок після відпалу (Cu№2, Ni№2 і Ge№2).

У четвертому розділі представлено методики визначення параметрів рельєфу поверхні з аналізу експериментальних ІК і ДК ПЗВ.

За даними профілів, отриманих методами АСМ, розраховані диференційні криві ПЗВ для зразків GaAs і SiO2. Для узгодження теоретичних і експериментальних ДК проведено уточнення параметрів профілю поверхні, функції розподілу нахилів Fr(г) ?а значення декремента показника заломлення Х-променів матеріалу зразків, враховано проникнення Х-променів в матеріал зразка, асиметрію експериментальних ДК, а також багатократні відбивання від поверхні.

Для опису профілю і рельєфу реальної поверхні використано фрактальний підхід. З експериментальних ДК ПЗВ визначено фрактальний профіль, що являє собою суму N синусоїд. Амплітуда A і період T гармонік профілю задавалися наступним чином:

, (6)

Значення параметрів VA, VT, N вибрані з умови максимального узгодження розрахованого профілю і профілю, отриманого методом АСМ.

Параметри профілю визначалися за допомогою наближення теоретичних ДК до експериментальних шляхом мінімізації функціонала ?2– середньоквадратичної різниці теоретичних і експериментальних кривих, в якості змінних параметрів використано амплітуди гармонік профілю. В результаті отримано задовільне узгодження розрахованого профілю (рис.3б) і профілю, відновленого методом АСМ (рис.3а). На основі взаємно перпендикулярних профілів, отриманих методом ДК, відновлено фрагменти рельєфу поверхні зразків (рис.4). Спостерігається задовільне узгодження розрахованого і АСМ рельєфів для всіх зразків GaAs і SiO2.

Розроблено алгоритм визначення параметрів профілю поверхні з аналізу експериментальних ІК. На основі характеристик шорсткості поверхні, отриманих методами АСМ, розраховані теоретичні ІК ПЗВ для зразків GaAs і SiO2. Після знаходження початкових значень параметрів Ra і ? проводилося наближення теоретичної та експериментальної ІК ПЗВ до їх максимального узгодження. Значення Ra, д ? е?спериментальний критичний кут ?СЕ ПЗВ, визначені даним методом, представлені в таблиці 1. На основі значень об'ємної густини ?, теоретичних ?С і експериментальних ?СЕ значень критичного кута, визначено густину поверхневого шару зразків, а також її відносну зміну (таблиця 1). Для всіх зразків спостерігається зменшення густини поверхневого шару: для GaAs - на 3,8%, а для зразків SiO2 - на 3,2%. Такі результати відповідають даним інших досліджень [3*,5*].

На основі експериментальних ІК визначено параметри плівок d2/, 2 і Rq2. Незначна невідповідність товщин d2/ і d2 пояснюється окисленням плівок та впливом шорсткості границь розділу. Для розрахованого значення критичного кута ПЗВ ?С обчислено густину поверхневого шару ? та відносну зміну густини ?с. ?ля всіх зразків зменшення густини становить в середньому 8%, оскільки густина тонких плівок дещо менше об'ємної [3*,5*]. Середньоквадратична висота нерівностей Rq2 для поверхонь досліджуваних плівок в середньому становить 3нм. Врахування шорсткості границь розділу дає розмиті інтерференційні максимуми на розрахованих ІК, що й спостерігається на експериментальних кривих.

Таблиця 1.

Параметри поверхні зразків GaAs і SiO2, отримані методами ІК, ДК і АСМ. |

, | Ra, нм | Tm, мкм | СE, | , г/см3 | ,%

АСМ | ІК | ДК | АСМ | ДК | ІК

GaAs | 0,3051 | 5,001*

№1 | 0 | 2,411 | 2,40 | 2,48 | 3,57 | 3,47 | 0,300 | 4,8352 | -3,32

№1 | 90 | 1,43 | 1,73 | 1,87 | 6,35 | 5,56 | 0,2997 | 4,8255 | -3,51

№2 | 0 | 4,39 | 4,99 | 5,01 | 0,76 | 0,79 | 0,3003 | 4,8449 | -3,13

№2 | 90 | 3,56 | 4,24 | 3,05 | 0,42 | 0,40 | 0,2994 | 4,8159 | -3,70

№3 | 0 | 2,984 | 3,94 | 2,44 | 11,67 | 11,38 | 0,2988 | 4,7966 | -4,09

№3 | 90 | 3,24 | 3,80 | 3,33 | 11,91 | 11,85 | 0,2986 | 4,7902 | -4,22

SiO2 | 0,236 | 2,65*

№1 | 0 | 0,263 | 0,31 | 0,34 | 0,81 | 0,80 | 0,2276 | 2,4647 | -6,99

№2 | 0 | 0,54 | 0,71 | 0,62 | 0,69 | 0,72 | 0,2348 | 2,6231 | -1,01

№3 | 0 | 1,851 | 1,37 | 1,13 | 0,83 | 0,81 | 0,2342 | 2,6097 | -1,52

* - теоретичні значення об'ємної густини.

ОСНОВНІ РЕЗУЛЬТАТИ ТА ВИСНОВКИ

В результаті проведених досліджень розроблено та створено апаратно-програмний комплекс автоматизації фізичного експерименту на Х-променевому дифрактометрі ДРОН-3М, при цьому значно збільшено точність кутового сканування в автоматичному режимі (мінімальний крок повороту 1?), що дозволило досліджувати поверхні з середньоарифметичною висотою нерівностей Ra<1нм. Розроблено нові методики визначення параметрів поверхні на основі інтегральних та диференційних кривих ПЗВ Х-променів. Новизна пропонованих теоретичних методик полягає в оригінальних підходах до розв'язку прямої та оберненої задач. В прямій задачі для узгодження розрахованих кривих, отриманих за допомогою Х-променевої оптики Френеля, з експериментальними кривими, використано дані атомно-силової мікроскопії. Розв'язок оберненої задачі з використанням розрахованих кривих дозволяє більш точно й достовірно визначати характеристики стану поверхні з експериментальних кривих ПЗВ.

1. Визначено механізми і закономірності формування кутового розподілу інтенсивності інтегральних ІД(и) ?а диференційних ІА(б) ?ривих ПЗВ Х-променів у випадку періодичного та статистично розподіленого нанорозмір-ного рельєфу поверхні зразків GaAs і SiO2 відповідно. Виявлено високу чутливість параметрів, що характеризують диференційні криві ПЗВ (півширини В, параметра асиметрії АК і фрактальної розмірності Df), до висотних і крокових характеристик профілю та рельєфу поверхні досліджуваних зразків. Встановлено залежність параметрів профілю поверхні зразків від характеристик диференційних кривих у вигляді емпіричних формул, які враховують дані атомно-силової мікроскопії та ефекти поглинання Х-променів в матеріалі зразка, затінення нерівностей і багатократних відбивань від поверхні. За даними експериментальних кривих розраховано параметри профілю досліджуваних зразків: середньоарифметичну висоту нерівностей Ra, період Tm просторової гармоніки профілю з максимальною амплітудою, відносну CV та максимальну Cm амплітуди гармоніки профілю. Висотні і крокові параметри профілю поверхні зразків знаходяться в діапазонах: 0,26нм<Ra<4,39нм і 0,4мкм<Tm<11,9мкм.

2. Для зразків з профільованим рельєфом розподіл ІА(б) ?иференційної кривої залежить від орієнтації нерівностей (борозен) відносно напрямку падіння пучка Х-променів. В результаті аналізу півширин диференційних кривих ПЗВ, отриманих при повороті зразків GaAs і SiO2 із заданим кроком у вертикальній площині на кут ?, кількісно визначено напрями переважної орієнтації нерівностей поверхні.

3. Показано, що використання геометричної Х-променевої оптики Френеля не забезпечує задовільного узгодження розрахованих і експериментальних кривих ПЗВ. Для кількісного узгодження кривих вдосконалено алгоритм розрахунку інтегральних та диференційних кривих ПЗВ, який враховує проникнення Х-променів у приповерхневі шари зразка і асиметрію експериментальних диференційних кривих. Врахування особливостей ПЗВ Х-променів від шорстких поверхонь проведене в результаті оптимізації параметрів розрахованого профілю, функції розподілу нахилів нерівностей поверхні та значення декремента показника заломлення.

4. Для характеристики диференційних кривих використано фрактальний підхід, в якому складність форми експериментальних кривих визначається методом довжини трикутників (модифікація методу площ трикутних призм). Отримані значення фрактальної розмірності диференційних кривих, а саме середні значення Df(), використані для визначення максимальної амплітуди Сm гармоніки профілю, яка характеризує висотні параметри рельєфу поверхні. При визначенні параметрів профілю поверхні на основі експериментальних диференційних кривих ПЗВ використано фрактальне представлення профілю у вигляді набору гармонік. Фрактальний підхід забезпечує найбільш повне узгодження профілів, розрахованих і одержаних методом атомно-силової мікроскопії. За розробленою методикою відновлюються усереднені характеристики рельєфу поверхні зразка і не враховуються окремі його локальні зміни.

5. На основі удосконаленого алгоритму розраховано і співставлено з експериментальними інтегральні криві для зразків GaAs, SiO2 та плівок Cu, Ni, Ge. Для зразків GaAs з врахуванням шорсткості поверхні отримано зменшення густини приповерхневих шарів відносно об?ємної на 3,66%, а для зразків SiO2 –на 3,17%. Для всіх плівок отримано: зменшення густини на ~8% і середньоквадратичну висоту нерівностей ~3нм. Врахування шорсткості поверхні та границь розділу між плівкою та підкладкою розмиває характерні інтерференційні максимуми для інтегральних кривих і відповідно, дає добре узгодження з експериментальними кривими.

Список цитованої літератури

1*. Geue T., Henneberg O., Pietsch U. X-ray Reflectivity from Sinusoidal Surface Relief Grating // Cryst. Res.Technol. – 2002. – V.37, No7. – P.770-776.

2*. Stepanov S.A. X-ray diffuse scattering from interfaces in semiconductor multilayers /Exploration of Subsurface Phenomena by Particle Scattering/ Ed.N.Q.Lam, C.A.Melendres, and S.K.Sinha. - IASI Press, 2000. - P.119-137.

3*. Parratt L. G. Surface Studies of Solids by Total Reflection of X-Rays.// Ph. Rev. –1954. - V.95, No.2.– Р.359-369.

4*. Бушуев В.А., Сутырин А.Г. К вопросу о корректном учете межслойных шероховатостей в рекуррентных формулах Паррата // Поверхность. Рентгеновские, синхротронные и нейтронные исследования. - 2000. - №1. - С.82-85.

5*. Segmuller A. Observation of X-Ray Interferences on Thin Films of Amorphous Silicon // Thin Solid Films. - 1973. - No.18.– Р.287-294.

Основні результати дисертаційної роботи викладені в наступних публікаціях:

1.

2.

3.

4.

5.

6.

7.

8.

9.

10.

11.

12.

13.

14.

15.

16.

17.

Баловсяк С.В. Діагностика поверхні твердого тіла при умові повного зовнішнього відбивання Х-променів. - Рукопис.

Дисертація на здобуття наукового ступеня кандидата фізико-математичних наук за спеціальністю 01.04.07 – фізика твердого тіла. Чернівецький національний університет імені Юрія Федьковича, Чернівці, 2003.

Дисертація присвячена проблемі відтворення рельєфу та структурних параметрів поверхні твердого тіла методами дво- та трикристальної рефлектометрії, що базуються на явищі повного зовнішнього відбивання (ПЗВ) Х-променів. Проаналізовано вплив параметрів рельєфу і якості обробки поверхні на інтегральні та диференційні криві ПЗВ. Методами ПЗВ Х-променів досліджені стальні еталони шорсткості, зразки GaAs зі спеціально підготовленим одно- та двомірним рельєфом поверхні та зразки SiO2, що пройшли супертонку хіміко-механічну обробку. З врахуванням даних, отриманих методом атомно-силової мікроскопії, розв'язано пряму і обернену задачу: розраховано теоретичні криві ПЗВ і відновлено параметри, що характеризують рельєф поверхні зразків. З інтегральних кривих визначено параметри рельєфу і густину приповерхневого шару зразків. Для плівок Cu, Ni, Ge на кварцових підкладках визначено шорсткість, товщину і густину. При розв'язуванні оберненої задачі для методу диференційних кривих використано фрактальний профіль поверхні. Розроблені методики дозволяють проводити діагностику поверхонь, для яких середньоарифметична висота нерівностей 0,26нм<Ra<4,39нм, а їх просторовий період 0,4мкм<Tm<11,9мкм.

Ключові слова: повне зовнішнє відбивання Х-променів, дво- та трикристальна Х-променева рефлектометрія, інтегральні і диференційні криві, профіль і рельєф поверхні, обернена задача, фрактали.

Balovsyak S.V. Diagnostics of surface of solids in the case of total external reflection of X-ray. - Manuscript.

Thesis on search of scientific degree of the candidate of physical and mathematical sciences on the speciality 01.04.07 – Solid State Physics. Yurii Fed'kovych Chernivtsi National University, Chernivtsi, 2003.

The thesis is devoted to the problem of reconstruction of relief and structural surface parameters of solids by two- and three-crystal reflectometry methods based on the phenomenon of X-ray total external reflection (TER). The influence of the surface relief parameters on experimental integral and differential curves of TER was analysed. The steel standard of roughness, the GaAs samples with the specially treated one- and two-dimensional surface relief and the SiO2 samples, which were put through the superthin chemical and mechanical treatment have been investigated by the methods of TER of X-ray. The direct and inverse problems were solved taking in consideration the data obtained by the method of the atomic-force microscopy: the theoretical curves of TER are calculated and the parameters describing a surface relief of the samples are restored. The relief parameters and the density of the surface layer of the samples are determined using the integral curves. The roughness, thickness and denseness of the Cu, Ni, Ge films on the quartz substrates are determined. At a solution of the inverse problem for the method of differential curves the fractal surface profile is used. The developed principles allow to carry out diagnostics of surfaces, for which average deviation of heights are 0,26nm<Ra<4,39nm and their space period are 0,4мm<Tm<11,9мm.

Key words: total external reflection of X-rays, two- and three-crystal X-ray reflectometry, integral and differential curves, surface profile and relief, inverse problem, fractals.

Баловсяк С.В. Диагностика поверхности твердого тела при условии полного внешнего отражения рентгеновских лучей. - Рукопись.

Диссертация на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук по специальности 01.04.07 - физика твердого тела. Черновицкий национальный университет имени Юрия Федьковича, Черновцы, 2003.

Диссертация посвящена проблеме определения параметров поверхности твердого тела методами двух- и трехкристальной рефлектометрии, основанными на явлении полного внешнего отражения (ПВО) рентгеновских лучей. Проанализировано влияние параметров рельефа и качества обработки поверхности на экспериментальные интегральные и дифференциальные кривые полного внешнего отражения. В качестве объектов исследования выбраны стальные эталоны шероховатости, кристаллы GaAs со специально подготовленным одно- и двухмерным рельефом поверхности и пластины плавленого кварца SiO2, подвергнутые супертонкой химико-механической обработке. В работе также использовано результаты экспериментальных исследований пленок Cu, Ni и Ge методом интегральных кривых ПВО. С целью повышения точности и информативности методов проведено комплексное исследование серии образцов методами ПВО и атомно-силовой микроскопии. При исследовании образцов методом дифференциальных кривых ПВО анализировались следующие параметры кривых: полуширина В, параметр асимметрии АК и фрактальная размерность Df. На основании анализа полуширин дифференциальных кривых ПВО, полученных при повороте образцов GaAs и SiO2 в плоскости, перпендикулярной плоскости дифракции анализатора, определено ориентацию неровностей (бороздок) для образцов с профилированным рельефом поверхности. Полученные направления ориентации бороздок соответствуют данным, полученным с помощью атомно-силовой микроскопии. Определена зависимость высотных и шаговых параметров профилей поверхности от параметров дифференциальных кривых в виде эмпирических формул, учитывая данные атомно-силовой микроскопии. На основании данных экспериментальных дифференциальных кривых определены параметры профиля исследуемых образцов: среднеарифметическая высота неровностей Ra, период Tm пространственной гармоники профиля с максимальной амплитудой, относительная амплитуда CV и максимальная амплитуда Cm гармоники профиля. На основании формы интегральных кривых определена среднеарифметическая высота неровностей и изменение плотности поверхностного слоя образцов. С учетом данных, полученных методом атомно-силовой микроскопии, решено прямую и обратную задачи: рассчитано теоретические кривые полного внешнего отражения и восстановлены параметры, характеризующие рельеф поверхности образцов. Уточнено алгоритм расчета дифференциальных кривых ПВО путем оптимизации параметров профиля и функции распределения наклонов неровностей поверхности. Учтено особенности полного внешнего отражения рентгеновских лучей от шероховатых поверхностей. При решении обратной задачи для метода дифференциальных кривых использовано фрактальный профиль поверхности. Для расчета рельефа поверхности каждого образца GaAs и SiO2 использовано два взаимно перпендикулярных профиля, что позволило получить теоретические рельефы, близкие к экспериментальным. Поскольку методами ПВО рассчитывается усредненный рельеф для поверхности образца, поэтому в теоретических рельефах не отображены локальные особенности поверхности. При решении обратной задачи в исследовании образцов GaAs и SiO2 методом интегральных кривых ПВО определено высотные параметры поверхности и плотность поверхностного слоя. В результате для образцов GaAs получено среднее уменьшение плотности на 3,66%, а для образцов SiO2 –на 3,17%, что хорошо согласуется с данными других исследований. Получено параметры пленок Cu, Ni, Ge на кварцевых подложках на основании экспериментальных интегральных кривых, а именно шероховатость, толщину и плотность. Учитывая шероховатости границ раздела, получено количественное согласование рассчитанных и экспериментальных кривых. В результате проведенных исследований разработаны методики определения параметров поверхности методами ПВО рентгеновских лучей, которые позволяют проводить диагностику поверхностей, для которых среднеарифметическая высота неровностей 0,26нм<Ra<4,39нм, а пространственный период: 0,4мкм<Tm<11,9мкм.

Ключевые слова: полное внешнее отражение рентгеновских лучей, двух- и трехкристальная рентгеновская рефлектометрия, интегральные и дифференциальные кривые, профиль и рельеф поверхности, обратная задача, фракталы.