IМЕНІ ЮРІЯ ФЕДЬКОВИЧА

КРОЙТОР

ОЛЬГА ПЕТРІВНА

УДК 539.548.732

СТРУКТУРНІ ХАРАКТЕРИСТИКИ БАГАТОШАРОВОЇ СИСТЕМИ

InxGa1-xAs1-yNy/GaAs ЗА ДАНИМИ ДВОКРИСТАЛЬНОЇ

Х-ПРОМЕНЕВОЇ ДИФРАКТОМЕТРІЇ

Спеціальність 01.04.07 - фізика твердого тіла

Автореферат

дисертацiї на здобуття наукового ступеня

кандидата фiзико-математичних наук

Чернiвцi – 2003

Дисертацією є рукопис.

Робота виконана на кафедрі фізики твердого тіла Чернівецького

національного університету імені Юрія Федьковича.

Міністерство освіти і науки України

Науковий керівник: доктор фізико-математичних наук, професор

Фодчук Ігор Михайлович,

Чернівецький національний університет

імені Юрія Федьковича,

професор кафедри фізики твердого тіла

Офiцiйнi опоненти: доктор фізико-математичних наук, професор

Прокопенко Ігор Васильович,

Інститут фізики напівпровідників НАН України,

м. Київ, заступник директора

доктор фізико-математичних наук, професор

Ковалюк Захар Дмитрович,

завідувач Чернівецьким відділенням Інституту

матеріалознавства НАН України

Провідна організація: Iнститут металофізики НАН України, м. Київ.

Захист відбудеться “ 30 “ жовтня 2003р. о 1700 годині на засіданні спеціалізованої вченої ради Д 76.051.01 при Чернівецькому національному університеті імені Юрія Федьковича за адресою: 58012, м. Чернівці, вул. Коцюбинського, 2.

З дисертацією можна ознайомитися в науковій бібліотеці Чернівецького національного університету імені Юрія Федьковича (вул. Лесі Українки, 23).

Автореферат розісланий “ 30 “ вересня 2003р.

Вчений секретар

спецiалiзованої вченої ради Курганецький М.В.

ЗАГАЛЬНА ХАРАКТЕРИСТИКА РОБОТИ

Актуальність теми досліджень. Дисертація присвячена дослідженню структурної досконалості нанорозмірних систем, які містять квантові ями типу , за допомогою двокристальної Х-променевої дифрактометрії.

За останні роки зріс інтерес до багатошарових гетероструктур, оскільки вони є основою для виробництва лазерів, сонячних елементів і т.д. Особливо перспективними є багатошарові нанорозмірні структури А3В5, що містять квантові ями (КЯ) типу . Довгохвильові лазерні діоди на основі цих сполук характеризуються надійним високотемпературним функціонуванням при використанні в оптоволоконних передавальних системах.

Введення атомів In у GaAs збільшує постійну ґратки і зменшує ширину забороненої зони Eg, тоді як впровадження атомів N у GaAs зменшує і постійну ґратки і заборонену зону. Шляхом легування взаємодіючих In і N у GaAs, можна змоделювати області заборонених зон і постійні ґраток, які потрібні для одержання кращих фотогальванічних властивостей. Квантову яму можна виростити з ґраткою, сумісною з ґраткою GaAs і з Eg у діапазоні 0,91,4 еВ. Проте, поки що залишаються значні труднощі в отриманні систем потрібної якості. Відомо, що структурна досконалість даних матеріалів сильно залежить від багатьох чинників, а саме, концентрації основних складових, температури підкладки, умов росту та інших технологічних факторів. Якість систем на основі досить швидко погіршується зі збільшенням вмісту N, оскільки, швидко збільшується локальна деформація та кластеризація у деформованих шарах. Отже, тільки при повному врахуванні всіх можливих технологічних факторів можна створити надійні технології одержання багатошарової структури на основі з високою кристалічною якістю.

Для багатьох епітаксійних структур границя розділу між шарами грає роль активної області при різних явищах. А це в свою чергу свідчить про те, що процеси, які відбуваються на гетерограниці визначають фізичні властивості епітаксійних структур. Пояснення механізмів взаємодифузії компонент на інтерфейсі шарів нанорозмірних багатошарових систем та отримання високої їх якості складає, на даний час, досить важливу і актуальну проблему. Вияснення такого роду процесів дає змогу встановити закономірності зміни фізичних властивостей зі зміною складу системи.

Високороздільна Х-променева дифракція є важливим неруйнуючим високоефективним інструментом дослідження складу сполук та релаксації напруг на границях розділу ультратонких епітаксійних шарів. Проте, для багатошарових систем інтерференція Х-променів, розсіяних різними шарами, як правило, проявляється у складних дифракційних кривих, які не можна однозначно проаналізувати традиційними підходами. Тому для визначення градієнтів деформацій, зміни хімічного складу та параметрів атомної шорсткості поверхні на границях розділу необхідно здійснювати комплексні комп'ютерні моделювання процесів розсіяння Х-променів із врахуванням прямих і обернених розв'язків такого роду задач. В цілому, це дає змогу конкретизувати уявлення про взаємозв'язок структурних і електрофізичних властивостей нанорозмірних структур.

Зв'язок роботи з науковими програмами, планами, темами. Дослідження, результати яких представлені в дисертації, виконані у відповідності до програми наукової тематики кафедри фізики твердого тіла Чернівецького національного університету "Дво- та багатохвильова рентгенівська дифрактометрія надтонких шарів та наноструктур" №14-88 від 12.12.2000р. (номер держреєстрації 0101U008206) та в рамках проекту Державного Фонду фундаментальних досліджень Міністерства України у справах науки і технологій "Розробка рентгенодифракційних методів та дослідження структури реальних кристалів" (проект ДФФД України 2.4/551).

У межах цієї тематики автором за допомогою методів Х-променевої двокристальної дифрактометрії та чисельного моделювання процесів розсіяння Х-променів у багатошарових епітаксійних структурах досліджено вплив взаємодифузії на структурну досконалість нанорозмірних систем, що містять квантові ями типу .

Мета дисертаційної роботи полягає у встановленні особливостей розсіяння Х-променів у багатошарових нанорозмірних системах, що містять квантові ями типу , визначенні концентрації азоту у квантових ямах і буферних шарах та параметрів невідповідності ґраток і їх впливу на фізичні характеристики за допомогою високороздільної Х-променевої двокристальної дифрактометрії.

Для досягнення поставленої мети розв'язувались наступні задачі:

1. Виявлення особливостей розсіяння Х-променів у багатошарових нанорозмірних системах, що містять квантові ями .

2. Визначення концентрацій азоту у квантових ямах і буферних шарах, параметрів невідповідності ґраток та їх впливу на структурні характеристики нанорозмірних систем. Визначення ступеню кристалічної досконалості та його впливу на електрофізичні властивості квантових ям .

3. Встановлення особливостей процесів взаємодифузії компонент Ga і In, що відбулися під час вирощування багатошарових структур та після їх відпалу. Оцінка параметрів можливого розмиття квантових ям.

4. Дослідження процесів релаксації напруг та механізмів взаємодифузії на границях розділу квантової ями типу за допомогою Х-променевої двокристальної дифрактометрії.

5. Розробка алгоритмів та створення на їх основі програмного забезпечення для розрахунку кривих дифракційного відбивання та визначення структурних параметрів багатошарових структур типу .

6. Розробка нових підходів до Х-променевої діагностики нанорозмірних систем.

Об'єкт досліджень – багатошарові структури на підкладках GaAs (001) з квантовими ямами типу та буферними шарами , вирощеними методом молекулярно-променевої епітаксії (МПЕ).

Предмет досліджень – механізми взаємодифузії у багатошарових гетероструктурах до і після відпалу, характер релаксації напруг, параметри невідповідності ґраток, критична величина деформації; ступінь структурної досконалості багатошарових систем, що містять одну або дві квантові ями типу , вирощених методом МПЕ.

Методи дослідження – двокристальна Х-променева дифрактометрія, методи чисельного розв'язку рівнянь Такагі-Топена, фотолюмінесценція.

Наукова новизна одержаних результатів:

За допомогою методів Х-променевої дифрактометрії та чисельного моделювання процесів розсіяння Х-променів проведені комплексні дослідження механізмів взаємодифузії та динаміки структурних змін у нанорозмірних багатошарових системах, що містять одну або дві квантові ями типу .

Вперше:

1.

2.

3.

4.

Практичне значення одержаних результатів. Отримані результати дозволяють оптимізувати технологічні процеси росту складних багатошарових гетеросистем для створення на їх основі приладів із заданими властивостями.

Алгоритми моделювання процесів розсіяння Х-променів на багатошарових системах та створене на їх основі програмне забезпечення дають можливість розробити нові методи структурної діагностики багатошарових систем.

Використаний метод Х-променевої двокристальної дифрактометрії при дослідженні багатошарових гетероструктур з квантовими ямами можна використовувати як метод лабораторного експрес-аналізу основних структурних характеристик квантових ям.

Матеріал дисертації важливий для поглиблення таких спецкурсів як фізика твердого тіла, Х-променевий структурний аналіз, моделювання фізичних процесів.

Публікації та особистий внесок здобувача. За матеріалами дисертаційної роботи опубліковано 12 наукових праць, з яких 5 – статті у фахових виданнях і 7 – тези міжнародних конференцій. Список публікацій наведений у кінці автореферату.

У роботах [1-5] автором проведені експериментальні дослідження та виконано за допомогою чисельного розрахунку рівнянь Такагі-Топена-Рікаті моделювання процесів розсіяння Х-променів у багатошарових структурах , які містять одну або дві квантові ями. Створено програмне забезпечення для розрахунку кривих дифракційного відбивання, визначення структурних параметрів багатошарових структур [2-6]. У роботах [7-9] проведено експериментальні та теоретичні розрахунки релаксації напруг, присутніх у багатошарових структурах. Крім цього, у роботі [2] проведено числовий розрахунок кривих дифракційного відбивання для нанорозмірної системи.

Здобувач брала участь у постановці задач і обговоренні результатів усіх опублікованих у співавторстві робіт.

Апробація результатів дисертаційної роботи. Основні результати досліджень, що лягли в основу дисертації, доповідались і обговорювались на таких конференціях і семінарах:

· Міжнародній конференції, присвяченій методам рентгенографічної діагностики недосконалостей в кристалах, які використовуються в науці і техніці (Чернівці, 1999);

· 3d International school-conference on PPMSS (Chernivtsi, 1999);

· VII, VIII, ІX Міжнародних конференцій "Фізика і технологія тонких плівок" (Івано-Франківськ, 1999, 2001, 2003);

· III Міжнародній конференції по використанню Х-променевого, синхротронного випромінювання, нейтронів і електронів (Москва, Росія, 2001).

Результати роботи також доповідались і обговорювались на наукових семінарах кафедри фізики твердого тіла Чернівецького національного університету.

Структура і об'єм дисертації. Дисертація складається зі вступу, чотирьох розділів, основних результатів, списку цитованої літератури. Робота викладена на 134 сторінках, включає 30 рисунків, 3 таблиці і список літератури, що містить 144 джерела.

ОСНОВНИЙ ЗМІСТ РОБОТИ

У вступі обґрунтовується актуальність дисертаційної роботи та її зв'язок з науковими програмами і темами досліджень, сформульовані мета і основні задачі роботи, її наукова новизна і практичне значення одержаних результатів, наведені дані про публікації та апробацію роботи.

Перший розділ є оглядом літературних джерел, присвячених отриманню та дослідженню багатошарових надґраток з квантовими ямами. Проведено порівняльний аналіз можливостей основних методів дослідження та вирощування нанорозмірних епітаксійних структур. Відзначено, що для дослідження багатошарових структур найбільш перспективними є методи Х-променевої дифракції, зокрема неруйнуючий експресний метод Х-променевої двокристальної дифрактометрії.

На даний час вже накопичено значний об'єм інформації про структурні та електрофізичні властивості даних структур. Встановлено, що кристалічна досконалість шарів досить швидко погіршується із збільшенням вмісту азоту, а отже отримання матеріалів для практичного використання в оптоелектроніці із заданими фізичними властивостями поки що утруднено. У літературних джерелах не має задовільного пояснення відзначених процесів у нанорозмірних структурах . Особливу увагу в даному розділі звернено на можливі процеси міжшарової взаємодифузії та на механізми релаксації напруг, які можна досить ефективно і надійно діагностувати за особливостями розподілу інтенсивності Х-променів на кривих гойдання від багатошарових структур.

Проаналізовано вплив умов росту, а саме, температури підкладки на фотолюмінесцентні властивості гетероструктур та відпалу на властивості структури. На основі проведеного огляду сформульовані мета та задачі досліджень.

У другому розділі описані методики, які використовувались у роботі: двокристальна Х-променева дифрактометрія, алгоритми чисельного розв'язку рівнянь, які описують процеси розсіяння Х-променів багатошаровими структурами.

Вимірювання кривих гойдання (КГ) виконані на двокристальному Х-променевому дифрактометрі фірми "Bede" з мідною трубкою (=0,15405 нм). Колімований монохроматичний Х-променевий пучок формувався за допомогою симетричного монохроматора GaAs (001) для відбивання (004). Відбитий пучок детектувався сцинтиляційним лічильником з вузькою щілиною скануванням в області симетричного відбивання (004).

Представлено основні співвідношення, що описують розсіяння Х-променів багатошаровими структурами. На відміну від одношарових структур, інтерференція Х-променів, розсіяних різними шарами, проявляється у складних дифракційних кривих, які не можна однозначно проаналізувати традиційними підходами. Тому, для визначення градієнтів деформацій, зміни хімічного складу та параметрів атомної шорсткості поверхні на границях розділу проведено комплексні комп'ютерні моделювання процесів розсіяння Х-променів з врахуванням прямих і обернених розв'язків поставлених задач.

Для моделювання процесів Х-променевої дифракції використано основні положення кінематичної і динамічної теорій дифракції. Криві дифракційного відбивання (КГ) для багатошарових структур розраховувались на основі рекурентних співвідношень Такагі-Топена-Рікатті [1*]. Основною складністю в чисельному розв'язанні цих рівнянь є неоднозначність розв'язку для різних деформацій та значень кутових відхилень від точного кута дифракції Х-променів. Для розв'язку оберненої задачі – визначення профілю деформації на границях розділу структури за відомою кривою гойдання – використано метод мінімізації невід'ємної нев'язки між експериментальною і теоретичною КГ. Для оцінки оптичної якості зразків проведені виміри спектрів фотолюмінесценції (ФЛ) з використанням He-Ne лазера.

Багатошарова структура представлялась як система однорідних окремих шарів, кожен з яких характеризується товщиною, складом, параметром кристалічної ґратки, показником заломлення. Як приклад, розглянуто можливі варіанти розмиття в багатошаровій системі квантової ями типу (врізка на рис.1).

Оскільки, взаємодифузія – термічний процес, який сприяє переміщенню атомів поблизу границі розділу гетероструктури, то вона може змінити і зонну структуру, і властивості КЯ [2*]. При взаємодифузії елементів ІІІ-групи в процесі вирощування КЯ, атоми In дифундують в бар'єрний шар GaAs, а атоми Ga – у КЯ. Утворюється тонка і градуйована границя розділу (рис.2.). Це дало можливість наглядно представити процеси міжшарової взаємодифузії і описати характер розмиття квантової ями та релаксацію напруг на границях розділу системи .

У третьому розділі наведені результати досліджень для багатошарової структури з КЯ типу (рис.3) та структури з буферними шарами і КЯ типу (рис.4). Досліджена серія зразків, які відрізняються товщиною КЯ і процентним вмістом азоту у. Відповідно до технологічних умов х0,37. Характерні експериментальні КГ від даних систем представлені на рис.3 і рис.4. Товщина шару значно менша критичної товщини утворення дислокацій невідповідності. Припускається, що більшість атомів N займають переважно підґратку As. Наявність азоту в КЯ зменшує на КГ кутову розорієнтацію квантової ями КЯ і відповідно параметри неузгодженості ґраток. За значенням кутової різниці між максимумами інтенсивності від КЯ та підкладки КЯ на КГ можна розрахувати вміст N у .

Незважаючи на значну невідповідність ґраток між тонкою КЯ і товстим бар'єрним матеріалом GaAs, КЯ – псевдоморфна і однорідна. Невідповідність спричиняє тетрагональну деформацію ґратки і виявляється як деформація, перпендикулярна до границі гетеропереходу. Оскільки напрям росту Оz відбувається вздовж <001>, то на границі розділу виникають біаксіальні деформації стиску паралельно вісі Оx вздовж напрямку <100> і осі Оy вздовж <010>. Площинні деформації поперек ями змінюються при зміні складу після взаємодифузії.

З аналізу експериментальних та розрахованих кривих гойдання, отриманих до і після відпалу, слідує, що значне перемішування InGa на границі розділу відбувається вже у щойно вирощених КЯ . Максимум інтенсивності відбивання від щойно вирощених КЯ на КГ зміщений від головного максимуму (від підкладки GaAs) на 445510 кут.с. (рис.3). Для відпалених систем спостерігається, в основному, зменшення КЯ на 40-50 кут.с. Порівняльний аналіз експериментальних і розрахункових КГ на рис.3 без врахування і з врахуванням розмиття КЯ дає можливість оцінити вміст азоту в КЯ з точністю ~0,05%.

Різні технологічні умови одержання структур з КЯ типу , наприклад, відмінність у температурах підкладок у процесі МПЕ, внаслідок деякого локального розупорядкування у перехідних областях між сусідніми поверхнями, можуть зумовлювати різні мікроструктурні флуктуації в плівках . Релаксація пружних напруг між шарами приводить до появи квантових точок і дислокацій, тобто границя розділу стає більш шорсткою. Тому, тонкі шари , як правило, мають розмиту форму границь розділу з GaAs, даючи середню міжфазну шорсткість у межах 5-20A [3*].

Найкраща відповідність між експериментальними даними і моделюванням у випадку щойно вирощеного зразка (рис.3), досягається при розмитті КЯ на глибину 1,2 нм при загальному зменшенні In на 8,5% (варіант 2 на рис.2). Атоми Ga поблизу поверхні розділу дифундують в КЯ, а атоми In – у бар'єр. Концентрація атомів In і Ga в центральній області КЯ не змінюється, а довжина дифузії зростає від 0 до 1,2 нм. Дифузія атомів In у бар'єрний шар зменшує невідповідність ґраток у гетеропереході, тобто викликає релаксацію деформації у сусідніх шарах з КЯ. Для щойно вирощеного шару з КЯ деформація невідповідності складає 1,3 % в центрі КЯ. Взаємодифузія основних компонент зменшує деформацію стиску до 0,98% на границі розділу з КЯ. У бар'єрній області деформації стиску зростають, оскільки концентрація атомів In зростає біля поверхні. Значення деформацій стиску сягають 0,25% при довжині дифузії Ld=0,565 нм. Для відпалених зразків спостерігається деяке зменшення напруг невідповідності КЯ з підкладкою в порівнянні з невідпаленими зразками (рис.3). Причиною цього може бути зменшення напруг на границях розділу між шарами внаслідок зв'язування атомів In атомами N.

Досліджено серію багатошарових систем з деформаційно-компенсаційними бар'єрними шарами і КЯ типу (врізка на рис.4). Зразки відрізняються температурними умовами утворення КЯ. Товщина КЯ у більшості зразків складає 6,8 нм (12 атомних шарів). На експериментальних КГ спостерігається система максимумів інтенсивності, викликана відбиваннями від підкладки GaAs, від буферних шарів (права частина КГ від головного максимуму), а також від КЯ (ліва частина КГ). Крім того, на піках від буферних шарів спостерігається тонка осциляційна структура, яка свідчить про високий ступінь когерентності шарів. При порівняльному аналізі експериментальних і розрахованих КГ для даного типу багатошарових систем використано вищенаведені варіанти можливого розмиття КЯ.

Розглянуто різні кількісні варіанти концентрації азоту в КЯ і буферних шарах, а також їх вплив на формування розподілу інтенсивності КГ. При цьому, враховані такі можливі ситуації:

1) КЯ не розмита, вміст In і N змінюється, причому процентний вміст N однаковий в КЯ і буферних шарах.

Зміна х на 0,01 в межах від 0,35 до 0,38 приводить до збільшення кутової неузгодженості на кривих гойдання між КЯ і підкладкою GaAs приблизно на 200 кут.с. і зменшенню на 40 кут.с. відстані між максимумами інтенсивності від підкладки та від буферного шару. Зі збільшенням процентного вмісту N з'являються нові осциляції на КГ як зліва, так і справа від основного максимуму інтенсивності. При цьому, якщо в лівих частинах розрахованої і експериментальної КГ положення піків від КЯ знаходяться в задовільній відповідності, то в правих частинах – від буферних шарів – істотно відрізняються. Це дозволяє вважати, що у КЯ і буферних шарах неоднакова концентрація азоту.

2) КЯ не розмита, х=0,350,38, процентний вміст N неоднаковий в КЯ і буферних шарах.

Збільшення вмісту N у КЯ на 1% приводить до збільшення КЯ на 510-520 кут.с. Для двох буферних піків БШ зменшується при х=0,37 на 125-135 кут.с і 100-110 кут.с, а при х=0,38 на 115-120 кут.с і 110 кут.с, відповідно. Збільшення вмісту In (x) на 1% приводить до збільшення КЯ на 190-200 кут.с. Максимуми інтенсивності від буферних шарів зміщуються у сторону головного піка на 35-40 кут.с. У цілому, має місце однонаправлений зсув піків відносно головного максимуму: при збільшенні N – зліва направо, і справа наліво при збільшенні In. Зрозуміло, що у цьому випадку дуже важко знайти відповідність між розрахованими і експериментальними кривими.

3) КЯ розмита, розглянуті два варіанти розмиття (рис.2), х=0,37 (In), процентний вміст N однаковий в КЯ і буферних шарах.

Розмитість, тобто взаємодифузія InGa на границях КЯ, покращує кількісну відповідність між деякими максимумами інтенсивності на розрахованих і експериментальних КГ, проте, як і в попередніх випадках, невідповідність є помітною.

4) Щойно вирощена КЯ розмита. Розглянуті різні варіанти розмиття КЯ (рис.2), х=0,37, вміст N неоднаковий у КЯ і буферних шарах.

Збільшення N у КЯ на 1% приводить до зменшення КЯ на 510-520 кут.с. і збільшення БШ для буферних шарів на 100-110 кут.с. Ступінь розмиття КЯ може керувати величиною зсуву максимуму інтенсивності від КЯ. Наприклад, для системи на рис.4: для КЯ без розмиття КЯ=–5345 кут.с.; для 1-го варіанту розмиття КЯ=-5265 кут.с.; для 2-го – КЯ=–5055 кут.с. Інші максимуми інтенсивності на КГ не змінюють свого розташування.

Отже, величина зміни місцеположення максимумів інтенсивності у лівій і правій частинах КГ залежить від параметрів х, у і ступеня розмитості КЯ. Це дозволило досить точно підігнати розрахункові КГ до експериментальних.

Інтенсивність фотолюмінесценції для структури з буферними шарами (рис.4в) вища, ніж для структури з бар'єром GaAs (рис.3в), що свідчить про кращу якість матеріалу. ФЛ максимуми від щойно вирощеної квантової ями InGaAsN/GaAs слабкі, напевне, через дефекти, пов'язані з пошкодженнями, які вносяться іонами N у InGaAsN шар. Для покращення якості матеріалу зразки відпалювались при різних температурах з різним часом відпалу.

На рис.4в максимум інтенсивності ФЛ зростає з ростом температури відпалу до 650С (тривалість відпалу 10 с), а потім спадає. При збільшенні швидкості температурного відпалу максимуми ФЛ зміщуються у "блакитну" область для всіх КЯ. Це пояснюється тим, що під час відпалу відбуваються принаймні два типи структурних змін. Азот, зв'язаний з атомом індію, може релаксувати у напрямку атомів Ga, зменшуючи деформацію і збільшуючи ймовірність виникнення In-N зв'язку в NGa3In кластері у порівнянні з кластером Ga4N. Це пояснює зсув фотолюмінесцентного піка в "блакитну" область спектра [3*]. Під час росту атоми N розміщені, в основному, у вузлах ґратки і оточені чотирма атомами галію. При відпалі локальна деформація ослаблюється утворенням In-N зв'язків.

Крім формування пар In-N, також має місце другий тип структурних змін – виникнення нових зв'язків Ga-N. Після відпалу більша кількість атомів азоту може бути розташована в NGa3In кластерах. Формування цього кластера, що містить зв'язок Ga-N, також зменшує напруги невідповідності в системі.

У четвертому розділі наведені результати досліджень особливостей розсіяння Х-променів у нанорозмірних системах (рис.5) і багатошаровій системі з двома квантовими ямами – (рис.6).

Після короткочасного (10 с) відпалу системи місцеположення максимуму відбивання від підкладки (рис.5) майже не змінилося. Проведені моделювання КГ з врахуванням розмиття шару та міжшарової релаксації напруг показують, що в даній системі відбулася також міжшарова взаємодифузія InGa.

Збільшення товщини шару на 1-2 нм значно модифікує КГ – чіткіше проявляється тонка структура максимуму та мінімуму від шару, з'являються нові інтерференційні осциляції інтенсивності. У той самий час місцеположення максимуму не змінюється, а мінімум рухається до максимуму (при =1 нм на 700-800 кут.с.). При збільшені вмісту N на 1% кутова розорієнтація шар-підкладка зменшується на 500 кут.с. Релаксація напруг на 1% змінює місцеположення максимуму відбивання від шару в середньому на 28-30 кут.с., тобто відбувається зменшення деформацій невідповідності на 4,510-4.

Багатошарова система з двома квантовими ямами типу схематично зображена на врізці рис.6. Чітко виражена осциляційна структура інтенсивності на експериментальних КГ в лівій частині від КЯ і правій від буферних шарів свідчить про високий ступінь когерентності і досконалості даної багатошарової системи. На відміну від попереднього випадку (рис.4) на експериментальних КГ спостерігається система осциляцій інтенсивності, зумовлена інтерференційною взаємодією послідовно заломлених Х-променів, відбитих квантовими ямами.

Як і в попередньому випадку, порівняльний аналіз експериментальних і розрахункових КГ проводився для системи з і без розмиття КЯ, з врахуванням різних ймовірних кількісних варіантів вмісту азоту в буферних шарах і КЯ, ступеню міжшарової релаксації напруг. Це дало можливість оцінити вміст азоту в буферних шарах і у КЯ і для такої складної багатошарової системи. Найкраще кількісне і якісне узгодження розрахункових і експериментальних КГ має місце при y=2,4% в обох КЯ і 1% в буферних шарах.

ЗАГАЛЬНІ РЕЗУЛЬТАТИ ТА ВИСНОВКИ

Досліджено багатошарові структури з КЯ типу з і без буферних шарів, які відрізняються температурними умовами утворення КЯ. Товщина КЯ у більшості зразків складає 6,8 нм (12 атомних шарів).

Отримані теоретичні і експериментальні результати поглиблюють розуміння особливостей динамічного розсіяння Х-променів на одномірно-періодичних структурах і дозволяють вивчити особливості інтерференційних хвильових полів, що формуються в таких середовищах в умовах брегівської дифракції. З аналізу одержаних результатів слідують наступні висновки:

1. Встановлено, що процеси взаємодифузії компонент In та Ga зумовлюють розмиття границі розділу квантової ями типу . Методами високороздільної Х-променевої топографії, двокристальної спектрометрії, дифрактометрії, а також чисельного моделювання Х-променевих кривих гойдання досліджено різні гетерофазні наноструктури, що містять квантові ями типу . Визначено розміри квантових ям, параметри кристалічних ґраток, процентний вміст компонент, ступінь аморфізації шарів, а також характер розмиття границі розділу між ними, встановлено кореляцію між ступенем досконалості кристалічної структури квантових ям у зразках і формою спектрів фотолюмінісценції.

2. Для випадку щойно вирощеного зразка, краща відповідність між експериментальними кривими гойдання і розрахованими досягається при розмитті КЯ на глибину 1,2 нм при загальному зменшенні In на 8,5%. Показано, що значне перемішування InGa на границі розділу відбувається навіть у щойно вирощених КЯ і . У процесі вирощування КЯ відбувається взаємодифузія атомів In в бар'єрний шар GaAs і атомів Ga – у КЯ, в результаті чого утворюється тонка і градуйована границя розділу. Встановлено кількісні критерії, що визначають взаємозв'язок структурних особливостей будови нанорозмірних систем із характером просторового розподілу інтенсивності кривих дифракційного розсіяння Х-променів.

3. Дифузія атомів In у бар'єрний шар GaAs зменшує невідповідність ґраток на границі розділу гетерошарів, тобто зумовлює релаксацію деформації у сусідніх шарах з КЯ. Для щойно вирощеного шару з КЯ деформація невідповідності складає 1,3 % в центрі КЯ. Взаємодифузія компонент In-Ga на інтерфейсі шарів зменшує деформацію стиску до 0,98% на границі розділу з КЯ. У бар'єрній області напруги стиску зростають до 0,25% при довжині дифузії In Ld=0,565 нм.

4. Визначено вміст азоту і індію та структурні параметри системи . Вміст індію в окремих атомних площинах КЯ змінюється від 12% до 37%, вміст азоту в межах 0,14%. Наявність азоту в квантових ямах і буферних шарах з утворенням Ga-N зв'язків значно зменшує кутову розорієнтацію КЯ з підкладкою GaAs, що є наслідком зменшення деформацій невідповідності. Відповідно параметри неузгодженості ґраток КЯ і герметизуючих шарів зменшуються. В цілому, багатошарові структури з деформаційно-компенсаційними бар'єрними шарами GaAsN є більш досконалими. Про це свідчить тонка осциляційна структура інтенсивності максимумів відбивання Х-променів на кривих гойдання.

5. Короткочасний відпал зумовлює зменшення деформацій на границях розділу між шарами і значний приріст інтенсивності фотолюмінесценції, оскільки відбувається впорядкування структури. Релаксація напруг між шарами може приводити до появи квантових точок і дислокацій, а границя розділу при цьому стає шорсткою. Ступінь розмиття границь розділу квантової ями типу значно впливає на інтенсивність фотолюмінесценції та величину зміщення основного максимуму в "блакитну" область спектру.

6. Чисельне моделювання процесів розсіяння Х-променів у випадку багатошарових систем проводилось з використанням не тільки кінематичної, але і динамічної теорії розсіяння Х-променів. Повнішого опису розсіяння на такого роду гетероструктурах можна досягти не лише з урахуванням інструментальних факторів, а й з включенням у теоретичну модель ефектів дифузного розсіяння на квантових точках у перехідних шарах, а також на атомних шорсткостях міжшарових границь.

7. Розроблені нові алгоритми комп'ютерного моделювання процесів розсіяння Х-променів на надґраткових системах відкривають нові можливості Х-променевих досліджень для отримання селективної інформації про параметри розупорядковання надтонких шарів наноструктур.

Список цитованої літератури

1*. Takagi S.A. Dynamical theory of difraction for a distorted crystal // J. Phys. Soc. Japan. - 1969. - 26, No.5. - P.1239-1253.

2*.Chan M.C.Y., Surya C., Wai P.K.A. The effects of interdiffusion on the subbands in quantum well for 1,3 and 1,55 m operation wavelengths // Journal of Applied Physics. - 2001. - 90, No.1. - P.197-201.

3*. Xu S.J., Wang H., Li Q., Xie M.H., Wang X.C., Fan W.J., Feng S.L. X-ray diffraction and optical characterization of inter diffusion in self-assembled InAs/GaAs quantum-dot superlattices // Physics Letters. - 2000. - 77, No.14. - P.2130-2132.

Основні результати роботи викладені в наступних публікаціях:

1.

2.

3.

4.

5.

6.

7.

8.

9.

10.

11.

12.

Кройтор О.П. Структурні характеристики багатошарової системи за даними двокристальної Х-дифрактометрії. - Рукопис.

Дисертація на здобуття наукового ступеня кандидата фізико-математичних наук за спеціальністю 01.04.07 - фізика твердого тіла. - Чернівецький національний університет імені Юрія Федьковича, Чернівці, 2003.

Дисертація присвячена експериментальному та теоретичному дослідженню методами Х-променевої дифрактометрії впливу умов росту, складу сполук та процесів міжшарової взаємодифузії на структурні характеристики багатошарових нанорозмірних систем, що містять квантові ями . Встановлені основні структурні параметри багатошарової системи . Показано, що присутність азоту значно зменшує параметри невідповідності ґраток квантової ями і підкладки. На границях розділу гетерошарів відбуваються процеси взаємодифузії, а саме, атоми In дифундують в бар'єрний шар, а атоми Ga – в квантові ями. Концентрація індію в окремих шарах КЯ змінюється в межах 12-37%, азоту 0,1-4%. Показано, що ступінь розмиття границь розділу квантової ями типу значно впливає на інтенсивність фотолюмінесценції та величину зміщення основного максимуму в "блакитну" область спектру. Короткочасний (10 с) температурний відпал значно покращує фотолюмінесцентні характеристики даної системи. Багатошарові структури з деформаційно-компенсаційними бар'єрними шарами GaAsN є більш досконалими.

Ключові слова: багатошарові структури, надґратка, деформація невідповідності, Х-променева двокристальна дифрактометрія, міжшарова взаємодифузія, міжшарова шорсткість.

Кройтор О.П. Структурные характеристики многослойной системы по данным двухкристальной Х-лучевой дифрактометрии. - Рукопись.

Диссертация на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук по специальности 01.04.07 – физика твердого тела. – Черновицкий национальный университет имени Юрия Федьковича, Черновцы, 2003.

Диссертация посвящена исследованию методами Х-лучевой дифрактометрии влияния условий роста, состава соединений и процессов междуслойной взаимодиффузии на структурные характеристики многослойных наноразмерных структур, которые содержат квантовые ямы . Многослойные полупроводниковые соединения А3В5 перспективны для развития следующего поколения солнечных элементов с ожидаемым большим КПД 40%. Наиболее подходящей для реализации таких приборов, на данное время, является четырехкомпонентная система . Добавление атомов In в GaAs увеличивает период решетки и уменьшает ширину запрещенной зоны, тогда как внедрение атомов азота в GaAs уменьшает и то и другое. Путем легирования In и N в GaAs можно смоделировать необходимые области запрещенных зон и периоды решеток для получения желаемых фотогальванических свойств. Пока остаются трудности получения соединений нужного качества, поскольку структурное совершенство данных материалов ухудшается с увеличением содержания N вследствие быстрого возрастания локальных деформаций и кластеризации в слоях.

Х-лучевая двухкристальная дифрактометрия – эффективный метод исследования процессов взаимодиффузии и релаксации напряжений в ультратонких эпитаксиальных слоях многослойных структур. При использовании методов Х-лучевой двухкристальной дифрактометрии и численного моделирования процессов рассеяния Х-лучей на основании соотношений Такаги-Топена в таких структурах, определены структурные параметры многослойных систем, а именно, степень междуслойной взаимодиффузии до и после отжига, содержание азота в квантовой яме и изменение его концентрации в зависимости от условий выращивания. Содержание индия в отдельных шарах КЯ изменяется от 12% до 37%, концентрация азота – 0,1-4%. Содержание азота определялось с помощью моделирования экспериментальных кривых качания. Количество азота в КЯ и буферных слоях зависит от многих технологических факторов, например, температуры подложки. При этом хаотическое распределение примесей In и N в многослойных системах приводит к увеличению или уменьшению степени локального разупорядочения и деформации, и соответственно, к разным микроструктурным флуктуациям. В результате этих процессов изменяется подвижность и длина диффузии носителей заряда. Наличие азота в квантовых ямах и буферных слоях значительно уменьшает параметры несоответствия решеток подложки и квантовой ямы. Это свидетельствует о том, что системы с квантовыми ямами типа имеют удовлетворительное структурное совершенство. Проведенные исследования показали, что кратковременный (10 с) отжиг улучшает фотолюминесцентные характеристики данной системы, поскольку во время отжига на границах раздела происходит уменьшение напряжений между слоями многослойной структуры. Во время роста атомы N расположены, в основном, в узлах решетки и окружены четырьмя атомами галлия. При отжиге локальная деформация ослабляется формированием In-N связей. Кроме этого явления при отжиге формируются новые связи Ga-N. После отжига большинство атомов азота расположены в NGa3In кластерах. Формирование такого кластера уменьшает деформации и увеличивает частоту формирования в нем Ga-N связи.

Показано, что в процессе диффузии происходит сильное перемешивание атомов In-Ga на границе раздела слоев: происходит взаимодиффузия атомов In в барьерный GaAs слой и атомов Ga – в КЯ. Формируется тонкая и градуированная граница раздела. Средняя межфазная шероховатость находится в пределах 5-20 A. Определено, что процессы взаимодиффузии атомов In-Ga характерны для только что выращенной квантовой ямы, следовательно эти процессы происходят во время роста квантовой ямы. Диффузия атомов In в барьерный слой уменьшает несоответствие решеток на границе раздела, вызывая тем самым релаксацию деформации в слоях, соседних с КЯ. Деформация несоответствия составляет 1,3 % в центре КЯ. Деформация сжатия на границе раздела с КЯ равна 0,98%. В барьерной области напряжения сжатия увеличиваются до 0,25% при длине диффузии Ld=0,565 нм.

Разработаны новые алгоритмы компьютерного моделирования процессов рассеяния Х-лучей на сверхрешеточных системах открывают принципиально новые возможности Х-лучевых исследований для получения спектрально-селективной информации о структуре упорядоченных систем и параметрах несоответствия сверхтонких слоев наноразмерных структур.

Ключевые слова: многослойные структуры, сверхрешетка, деформация