Інститут геохімії навколишнього середовища НАН та МНС України

Долін Віктор Володимирович

УДК 550.424.4:550.47:556.114.6

Самоочищення наземних екосистем Українського Полісся
від радіаційного забруднення

21.06.01 – екологічна безпека

Автореферат дисертації

на здобуття наукового ступеня
доктора геологічних наук

Київ-2004

Дисертацією є рукопис

Робота виконана в Інституті геохімії навколишнього середовища НАН та МНС України

Науковий консультант

доктор геолого-мінералогічних наук,
Бондаренко Герман Миколайович
Інститут геохімії навколишнього середовища НАН та МНС України,
завідувач відділу

Офіційні опоненти:

член-кореспондент НАН України,
доктор геолого-мінералогічних наук,
Мельник Юрій Петрович
Інститут геохімії навколишнього середовища НАН та МНС України
головний науковий співробітник

доктор геолого-мінералогічних наук, професор
Загнітко Василь Миколайович
Інститут геохімії, мінералогії та рудоутворення НАН України
завідувач відділу

доктор геолого-мінералогічних наук, професор
Толстой Михайло Іванович
Київський Національний університет імені Тараса Шевченка
провідний науковий співробітник

Провідна установа:
Інститут геологічних наук НАН України

Захист відбудеться „30” червня 2004 р. об 11.00 годині на засіданні спеціалізованої вченої ради СРД 26.192.01 в Інституті геохімії навколишнього середовища НАН та МНС України за адресою: 03680 м. Київ, пр. Палладіна, 34-а.

З дисертацією можна ознайомитися в бібліотеці Інституту геохімії, мінералогії та рудоутворення НАН України за адресою: 03680 м. Київ, пр.Палладіна, 34

Автореферат розісланий „26” травня 2004 р.

Вчений секретар
спеціалізованої вченої ради СРД 26.192.01
кандидат геологічних наук Жебровська К.І.

ЗАГАЛЬНА ХАРАКТЕРИСТИКА РОБОТИ

Актуальність теми. Техногенна діяльність протягом останнього століття, шалений розвиток виробництва, впровадження наукових досягнень без належної оцінки їхнього впливу на довкілля призвели до забруднення екосистем відходами техногенного виробництва, важкими металами, пестицидами, радіоактивними елементами. Наслідком цього втручання стала необхідність захисту людини від небезпечного впливу довкілля, зумовленого самою людиною, що стало основним завданням нового наукового напрямку – екологічної безпеки.

Екологічна безпека навколишнього середовища в Україні набуває в новому тисячолітті надзвичайної ваги насамперед тому, що ряд природно-техногенних систем, особливо паливо-енергетичного комплексу, які мають обмежений період оптимального функціонування, зараз знаходяться на стадії ліквідації або вже ліквідовані з непередбачуваними екологічними наслідками.

Глобальна за своїми масштабами та наслідками Чорнобильська катастрофа стала суворим попередженням людству та показала необхідність виключно відповідального поводження з будь-якими потенційно небезпечними технологіями, що використовують ядерну енергію.

Головною особливістю Чорнобильської аварії є відносно короткий у часі “імпульсний” викид, що виявилося особливо цінним для дослідників, оскільки з викидом утворився часовий маркер, використовуючи який можна оцінити швидкість наступних процесів.

Міграція штучних радіонуклідів у навколишньому середовищі безперервно вивчається протягом останніх шести десятиріч, починаючи від перших ядерних випробувань. При цьому особлива увага приділяється відстеженню шляхів, завдяки яким вони надходять у харчові ланцюги та інкорпоруються в організмі людини. Визначальною ланкою трофічного ланцюга є трансформація радіонуклідів у середовищі ґрунту та надходження до рослинності. Саме процеси масообміну хімічних елементів між живими організмами та навколишнім середовищем визначені В.І. Вернадським як біогеохімічні.

За 17 років, що минули після Чорнобильської катастрофи напрацьовано величезну кількість аналітичних даних щодо вмісту радіонуклідів в об’єктах навколишнього середовища. Проте, недостатній рівень узагальнення аналітичних даних в області радіогеохімії, радіогідрогеоекології, радіобіології тощо, спряженого вивчення радіаційно забруднених екосистем фахівцями різних галузей науки та невизначеність єдиного методологічного підходу до наукових досліджень в області радіоекології загалом, зазвичай призводять до недостатньо обґрунтованих управлінських рішень, пов’язаних з локальним втручанням в навколишнє середовище, що веде до непередбачуваних наслідків. У зв’язку з цим оцінка здатності природного середовища до самоочищення дозволить мінімізувати техногенне навантаження на екосистеми радіаційно забруднених територіях, запобігти надмірного витрачання коштів на реабілітаційні заходи.

Зв’язок роботи з науковими програмами, планами, темами. З перших днів після Чорнобильської катастрофи фахівці відділу ядерної геохімії та космохімії Інституту геохімії і фізики мінералів АН УРСР під керівництвом проф. Е.В.Соботовича брали участь в ліквідації її наслідків. На базі цього відділу в 1991 р. створено Відділення радіогеохімії навколишнього середовища, яке в 1996 р. перетворено в Державний науковий центр, а в 2001 – в Інститут геохімії навколишнього середовища, очолюваний академіком НАН України Е.В.Соботовичем. Головне призначення Інституту – планування, координація та проведення наукових досліджень з фундаментальних та прикладних проблем, спрямованих на встановлення закономірностей поведінки радіонуклідів в навколишньому середовищі, підготовку рекомендацій щодо реабілітації і дезактивації радіаційно забруднених територій. Отже, дисертаційна робота виконувалася відповідно до статутних завдань Інституту за бюджетними темами (№№ держреєстрації 0101U000032 (пріоритетна), 0196U001951, 0202U006774) та госпдоговірними (0199U002629, 0196U013158, 0199U003188, 0198U001329, 0199U000735, 0199U003188, 0201U006266), в більшості яких автор виступав керівником НДР.

Мета і задачі дослідження. Метою роботи є визначення і класифікація процесів самоочищення природного середовища від радіаційного забруднення та засобів оцінки їх швидкості.

Для досягнення мети роботи поставлено наступні завдання:

1. Визначення природних процесів самоочищення та самовідновлення радіаційно забруднених екосистем.

2. Визначення закономірностей формування поля радіоактивного забруднення.

3. Визначення швидкості абіогенної трансформації забруднювачів в конкретних ландшафтно-геохімічних умовах забрудненої території.

4. Визначення інтенсивності біогеохімічної міграції радіонуклідів у початкові ланки трофічного ланцюга у лучних та лісових екосистемах.

5. Визначення швидкості самоочищення поверхневих вод Дніпровського каскаду та трансформації радіонуклідів у річковій воді.

6. Оцінка небезпеки вторинного забруднення Дніпровського каскаду за рахунок донних відкладів.

7. Прогнозування розвитку радіоекологічної ситуації на забруднених територіях та розробка способів їх реабілітації.

Об’єкт дослідження – природні процеси винесення забруднювача за межі ландшафту або його необмінної фіксації, що призводять до його виведення за межі трофічних ланцюгів, зменшення його негативного впливу на довкілля.

Предмет дослідження – елементи забруднених екосистем (ґрунти, поверхневі води, донні відклади, рослинність, молоко корів), радіонукліди Чорнобильського викиду.

Методи дослідження:

аналітичні – визначення форм знаходження елементів, передусім радіонуклідів, в елементах екосистем шляхом хімічного та інструментального аналізу;

статистичні – факторний, кореляційний та регресійний аналіз даних щодо вмісту радіонуклідів, макро- та мікроелементів у складових екосистем;

фізико-математичні та геохімічні – апроксимація та моделювання динаміки забруднення елементів екосистем з точки зору термодинамічних та геохімічних закономірностей;

емпіричні – визначення часової динаміки вмісту забруднювачів в елементах екосистем; наукове узагальнення власних та літературних даних.

Наукова новизна одержаних результатів. Вперше застосовано підхід до проблеми самоочищення ландшафту з позицій радіоекологічної безпеки на основі балансової оцінки міграції забруднювача до трофічного ланцюга. Розроблено методологічні засади оцінки швидкості біогеохімічної міграції радіонуклідів в лучних, лісових екосистемах Українського Полісся та в молоко корів. Визначено класифікаційні ознаки та засоби оцінки швидкості процесів самоочищення природного середовища від радіаційного забруднення. Доведено основні положення концепції формоутворення в геохімії техногенних радіонуклідів, її універсальність для вивчення процесів міграції забруднювача в навколишньому середовищі. Визначено геохімічні критерії біогенної міграції радіонуклідів в наземних екосистемах та їх трансформації у поверхневих водах.

Новизна одержаних результатів виявляється в основних наукових положеннях:

1. Коефіцієнт геохімічного переходу (КГП), що являє собою відношення вмісту забруднювача в біомасі, зібраній з одиниці площі, до щільності забруднення цієї площі, характеризується вираженою ландшафтною диференціацією. Значення КГП для 137Cs зростають відповідно до приросту біомаси в ряду від сухих лук на дерново-підзолистих ґрунтах до перезволожених на лучно-болотних ґрунтах. КГП 90Sr зростає у зворотному ряду, що нівелює фактор продуктивності біомаси, відповідає закономірностям біологічного поглинання стабільного Sr та визначається швидкістю включення нукліда до біологічного колообігу.

2. Біогеохімічна міграція радіонуклідів визначається параметрами їх мобілізації у ґрунті, інтегральною константою швидкості біогеохімічного потоку та ландшафтно-геохімічними умовами. До біогеохімічного потоку в першу ланку трофічного ланцюга лучних екосистем залучається до 100мобільних форм 137Cs та 60 % 90Sr, у вищі ланки – до 6 мобільного 137Cs. У біогеохімічні потоки в лісових екосистемах включається 2–14мобільного 137Cs залежно від едафічних умов.

3. Темпи зниження нормованих дозових навантажень на сільське населення України головним чином визначаються геохімічними процесами самоочищення екосистем. Швидкість цих процесів оцінюється за інтегральним параметром, що являє собою відношення інтегральної константи біогеохімічного потоку до константи радіоактивного розпаду радіонукліда. Швидкість самоочищення лучних екосистем в 3–15 разів перевищує швидкість фізичного розпаду відповідних нуклідів. Самоочищення деревини сосни визначається переважно фізичним розпадом радіонукліда.

4. Процеси абіогенної трансформації 137Cs та 90Sr у річковій воді і донних відкладах відбуваються у відповідності з концепцією формоутворення в геохімії техногенних радіонуклідів та визначаються єдиним геохімічним механізмом водної міграції забруднювача в навколишньому середовищі. Процеси міграції лімітуються найповільнішою стадією утворення та транспорту мобільної форми забруднювача у ґрунтах та донних відкладах.

Практичне значення одержаних результатів. Розроблені критерії виступають засобом для прогнозування розвитку радіоекологічної обстановки на радіаційно забруднених територіях та оцінки ефективності реабілітаційних заходів. Результати роботи свідчать про можливість ведення господарської діяльності на відчужених територіях західного сліду, щільність забруднення яких 137Cs 10-кратно перевищує визначену діючим законодавством. Ефективність застосування глинистих мінералів вітчизняних родовищ для реабілітації радіаційно забруднених територій, окрім матеріального ефекту, включає значну економію дози опромінення, пов’язану з очищенням трофічних ланцюгів від радіонуклідів.

Результати роботи впроваджено Державним спеціалізованим науково-виробничим підприємством “Екоцентр” та Всеукраїнським інститутом цивільного захисту МНС України для побудови карт прогнозу розвитку радіоекологічної ситуації на радіаційно забруднених територіях Київського і Житомирського Полісся, у наукових розробках Поліської філії Українського ордена Знак Пошани науково-дослідного інституту лісового господарства і агромеліорації, монографіях та “Методичному посібнику щодо поводження з тритієвими відходами”.

Особистий внесок здобувача. Здобувачем розроблено теоретичний підхід до проблеми самоочищення природного середовища на базі оцінки швидкості біогеохімічної міграції забруднювача в екосистемі, знайдено біогеохімічні параметри зв’язку між процесами абіогенної трансформації та біогенної міграції радіонуклідів, здійснено класифікацію самоочищувальних процесів. Автором особисто введено коефіцієнт геохімічного переходу забруднювача для системи „ґрунт–рослинність–молоко корів”, який відображає балансові потоки радіонуклідів. В основу розробки покладено власні експериментальні дані. Параметри трансформації і міграції радіонуклідів у поверхневих водних системах, розраховані автором на базі власних експериментальних даних, вносять суттєві корективи до прогнозування розвитку радіоекологічної обстановки Дніпровського каскаду, визначення доцільності та ефективності водоохоронних заходів.

В роботах, написаних у співавторстві, здобувачем розроблено методи експериментальних досліджень трансформації радіонуклідів у поверхневих водних системах, методологію розрахунків біогеохімічних потоків забруднювача у наземних екосистемах, розраховано параметри абіогенної трансформації та міграції радіонуклідів у річковій системі Дніпровського каскаду, виконано статистичний аналіз результатів, проведено наукове узагальнення власних та літературних даних.

Апробація результатів дисертації. Результати дисертаційної роботи оприлюднено на XVI Менделєєвському з’їзді з загальної та прикладної хімії (Санкт-Петербург, 1998), Міжнародній конференції “П’ятнадцять років Чорнобильської катастрофи. Досвід подолання” (Київ, 2001), VII, VIII, IX та Х Міжнародних науково-технічних конференціях “Экология и здоровье человека. Охрана водного и воздушного бассейнов. Утилизация отходов” (Щелкіно, 1999, 2000, 2001, 2002), V Міжнародній конференції “Вода: проблемы и решения” (Дніпропетровськ, 1999), Міжнародній конференції “Радиоактивность при ядерных взрывах и авариях” (Москва, 2000), Міжнародній конференції “Экологическая геология и рациональное недроиспользование” (Санкт-Петербург, 2000), Міжнародній науково-практичній конференції з радіаційних досліджень в республіці Молдова (Кишинів, 2000), Міжнародній науково-практичній конференції “Проблеми природокористування, сталого розвитку та техногенної безпеки” (Дніпропетровськ, 2001), П’ятому Міжнародному симпозіуму та виставці щодо забруднення навколишнього середовища в центральній та східній Європі (Чехія, 2000), 31-му Міжнародному геологічному конгресі (Бразилія, 2000), З’їзді геологічного товариства Америки (Рено, Невада, 2000), Міжнародному конгресі з радіоекології-екотоксикології навколишнього середовища континентів та естуарій (Франція, 2001), Восьмій Міжнародній конференції “Хімія та міграційна поведінка актинідів і продуктів поділу в геосфері” (Австрія, 2001), 11-й та 12-й щорічній геохімічній конференції ім. В.М.Гольдшмідта (США, 2001; Швейцарія, 2002), Другій Міжнародній конференції “Протидія забрудненню” (Угорщина, 2002), Першій міжнародній конференції щодо дослідження та оцінки навколишнього середовища (Румунія, 2003).

Публікації. Матеріали дисертації опубліковано в 82 наукових працях, в т.ч.: 3 монографіях, 24 статтях у наукових журналах, 14 – в збірниках наукових праць, 40 – в матеріалах і тезах конференцій.

Структура та обсяг роботи. Дисертація повним обсягом 392 с. складається зі вступу, семи розділів і висновків. У дисертації міститься 85 таблиць, 55 рисунків. Список використаних джерел містить 439 найменувань.

Автор глибоко вдячний директору Інституту геохімії навколишнього середовища академіку НАН України Е.В. Соботовичу та доктору геол.-мін.наук Г.М. Бондаренку за всебічну підтримку та наукові консультації, співробітникам Інституту А.А. Вальтеру, Л.В. Кононенко, Ю.Я. Сущику, І.Ф. Шраменку, О.В.Пушкарьову, Т.В. Дудар, Д.О. Куліку; М.Г. Костюченку, Т.І. Коромисліченко, К.І. Дренькало, В.І. Власенку, О.В. Морозовій; співробітникам Інституту геохімії та рудоутворення А.І. Самчуку та О.Є. Єгорову; Науково-інженерного центру радіогідрогеоекологічних полігонних досліджень академіку НАН України В.М. Шестопалову, О.Л. Шевченку, В.М. Бублясю; Інституту зоології члену-кореспонденту НАН України Л.І. Францевичу; Інституту клітинної біології академіку НАН України Д.М. Гродзінському; Державного науково-виробничого підприємства “Екоцентр” М.П. Архіпову, Ю.О. Іванову, А.М. Архіпову; Українського науково-дослідного інституту сільськогосподарської радіології В.О. Кашпарову; Поліської філії Українського ордена Знак Пошани науково-дослідного інституту лісового господарства і агромеліорації О.О. Орлову – за плідне співробітництво у співавторстві, неоціненну допомогу в отриманні аналітичних даних, наукові та практичні консультації, поради, зауваження та співпрацю.

ОСНОВНИЙ ЗМІСТ РОБОТИ

У РОЗДІЛІ 1 „ПОНЯТТЯ САМООЧИЩЕННЯ ПРИРОДНОГО СЕРЕДОВИЩА” розглядаються теоретичні основи самоочищення і стійкості геохімічних ландшафтів до техногенного забруднення. Концептуально новий підхід до самоочищення природного середовища від радіаційного забруднення розроблено в Інституті геохімії навколишнього середовища. Автореабілітація (самовідновлення) екосистеми полягає у відновленні її видового складу, ценотичної структури і функціональних властивостей, зруйнованих внаслідок техногенного втручання. Антропогенізований підхід до вивчення автореабілітаційних процесів визначається можливістю ведення господарської діяльності на радіаційно забруднених територіях. З позицій екологічної безпеки дозові навантаження на населення виступають головним критерієм автореабілітації.

Єдиним процесом, що призводить до повного вилучення техногенних радіонуклідів з навколишнього середовища, є радіоактивний розпад. Тому природно порівняти темпи зниження дозових навантажень з темпами розпаду відповідних радіонуклідів. Аналіз динаміки нормованих річних доз опромінення сільського населення України свідчить про наявність інших значущих процесів, які зумовлюють зміни радіоекологічного стану довкілля (рис. 1).

Критичні рівні опромінення, відповідно до Концепції безпечної життєдіяльності населення на забруднених територіях, становлять 5 та 1 мЗв?рік–1. Зниження сумарної (від усіх джерел опромінення), нормованої на 1 кБк?м–2 дози, до цих рівнів можна прогнозувати відповідно через 14 та 25 років після катастрофи (рис. 1а).

Головною складовою автореабілітації є самоочищення (природна деконтамінація). На відміну від прийнятого в геохімії визначення самоочищення, як винесення забруднювача за межі ландшафту, автор розглядає цей процес з позицій екологічної безпеки, як виведення забруднювача за межі трофічних ланцюгів. Міжнародною організацією по стандартизації введено відповідний термін природне вичерпання (natural attenuation) — всі ті природні процеси, включаючи хімічні, фізичні та біологічні, що ведуть до зниження концентрації забруднювача у ґрунті чи ґрунтовій воді. Різниця у підходах полягає в ключовому об’єкті. Якщо природне вичерпання стосується абіогенної компоненти ландшафту, то самоочищення – його біогенної складової. Тобто, з позицій екологічної безпеки, самоочищення включає два основних протилежно направлених процеси: виведення забруднювача за межі ландшафту шляхом радіальної й латеральної міграції та обмеження його надходження у біомасу шляхом пролонгованої фіксації. В останньому випадку забруднювач не виводиться за межі біогеоценозу. Швидкість самоочищення природно-техногенних агроценозів може оцінюватися за динамікою дозових навантажень, зумовлених пероральним надходженням радіонуклідів (рис 1 в, г, табл. 1).

Таблиця 1.

Порівняння темпів зниження дозових навантажень від різних джерел опромінення () з фізичним розпадом радіонуклідів ()

Джерело опромінення | k1, рік—1 | k2, рік—1 | Період зниження дози, роки

до 5 мЗв?рік—1 | до 1 мЗв?рік—1

Сумарне, від всіх джерел | 0,166 | 1,95 | 7,2 | 14 | 24

Зовнішнє -опромінення | 0,151 | 2,17 | 6,5 | 4 | 14,5

Пероральне надходження 134+137Cs | 0,203 | - | 8,8 | 8 | 16,5

Пероральне та інгаляційне надходження 90Sr | 0,081 | 5,38 | 3,4 | 9,5 | 30

Примітка: природно-антропогенне вичерпання радіонуклідів розраховано для нормованої на 1 кБк?м—2 ділянки 0,1 га.

Тож основним критерієм самоочищення виступає ступінь забруднення рослинності біогеоценозу. Іншими словами, самоочищення – це властивість до відтворення кількісного та якісного складу біомаси після техногенного втручання.

Унікальність території Зони відчуження і Зони безумовного (обов’язкового) відселення, де зосереджено більшу частину Чорнобильського викиду, визначається специфікою антропогенної діяльності, штучним вилученням компоненти опромінення внаслідок перорального надходження, що зумовлено забороною споживання місцевих продуктів харчування. Для відчужених територій, вилучених з сільськогосподарського обігу, дозові навантаження більшою мірою визначаються зовнішнім опроміненням. Оцінка швидкості автореабілітаційних процесів для цієї території можлива лише за швидкістю самоочищення. Отже вивчення трансформації і міграції радіонуклідів в екосистемах відчужених територій набуває особливої ваги.

Самоочищення починається з моменту надходження забруднювача в навколишнє середовище. Отже, передусім, швидкість цього процесу визначається техногенними передумовами.

У РОЗДІЛІ 2 „ТЕХНОГЕННІ ПЕРЕДУМОВИ САМООЧИЩЕННЯ РАДІАЦІЙНО ЗАБРУДНЕНИХ НАЗЕМНИХ ЕКОСИСТЕМ” розглядається склад, форми радіоактивних випадінь, щільність забруднення території, антропогенний вплив на екосистеми в процесі ліквідації аварії та її наслідків. За 10 діб з 4 енергоблоку ЧАЕС в навколишнє середовище надійшло близько 2?1018 Бк радіоактивних нуклідів з періодом напіврозпаду від кількох годин до сотень тисяч років, які сформували західний, південний та північний сліди викиду. Ці сліди характеризуються двома основними типами випадінь: паливним та конденсаційним. Радіонукліди 90Sr, 238–241Pu, 241Am були викинуті з реактора переважно у складі паливних частинок. Переважна частина 137Cs в межах 30-кілометрової зони навколо ЧАЕС також представлена паливними випадіннями, а за межами цієї території – конденсаційними.

Внаслідок Чорнобильської катастрофи радіоактивного забруднення зазнало понад 140 тис. км2 території колишнього СРСР та понад 200 тис. км2 за її межами. Аварійними викидами ЧАЕС на території України було радіоактивно забруднено 53454 км2 з 2293 населеними пунктами, у яких проживало 2,6 млн. чол. (в т.ч. майже 700 тис. дітей). Найбільшого забруднення зазнала Зона відчуження (ЗВ), розташована за 100 км на північ від Києва. Територія з щільністю забруднення 137Cs понад 555 кБк?м—2, 90Sr – 111 кБк?м—2, ізотопами Pu – 3,7 кБк?м—2 займає більше 1800 км2. Ця територія характеризується розвинутою гідрографічною мережею, що, враховуючи високі радіаційні поля у межиріччі Дніпра, Прип’яті та їхніх приток, зумовлює ризик поширення радіонуклідів водним шляхом. Загальна площа водозборів, забруднених понад 37 кБк?м–2, становить 119 тис. км2. За оцінкою автора, щорічне надходження лише умовно розчинених форм 137Cs з цієї території до Дніпровського каскаду, а, зрештою, до Чорного моря, може скласти 6?1011 Бк, 90Sr — 7Ч1012 Бк.

Радіаційний чинник досі продовжує залишатися головним у визначенні потенційної небезпеки об’єктів ЗВ для населення, що мешкає на прилеглих до неї територіях, та населення України в цілому. Запаси радіонуклідів на території ЗВ (за виключенням радіонуклідів в об’єкті “Укриття”) станом на 1997 р. становили 1,0?1016 Бк 137Cs, 6,1Ч1015 Бк 90Sr та 3,3?1014 Бк трансуранових елементів. Практично весь 90Sr (97та близько 30137Cs, що надійшли в навколишнє середовище внаслідок Чорнобильської катастрофи, зосереджено на території ЗВ. Близько половини цих нуклідів зосереджено у пунктах захоронення і тимчасової локалізації радіоактивних відходів (ПЗРВ і ПТЛРВ), решта — в екосистемах Зони відчуження.

Під час ліквідації Чорнобильської катастрофи та її наслідків з метою гасіння пожежі, пилопридушення, локалізації забруднення тощо в палаючий реактор та навколишнє середовище було внесено значну кількість токсичних речовин, створено близько 800 пунктів локалізації радіоактивних відходів, побудовано дамби та перемички на лівобережній заплаві р. Прип’ять, здійснено низку заходів щодо поліпшення забруднених сільськогосподарських угідь (рис. 2).

Ці заходи здебільшого призвели до позитивного ефекту, проте, за виключенням поліпшення сільгоспугідь, створили пролонговану небезпеку вторинного забруднення навколишнього середовища не лише радіонуклідами, а й токсикантами органічного і неорганічного походження. Водоохоронні заходи, зокрема, призвели до підвищення рівня ґрунтових вод, підтоплення територій з високими полями радіоактивного забруднення, і, як наслідок, підвищеного винесення розчинених радіонуклідів з лівобережної заплави до річкової системи Дніпра басейну, чому сприяло також припинення функціонування меліоративної системи.

У РОЗДІЛІ 3 „фізико-географічні чинники самоочищення” розглядаються кліматичні та ландшафтно-геохімічні чинники формування радіоактивного забруднення, наводиться характеристика науково-дослідних полігонів.

У розділі 3.1 „Формування поля радіоактивного забруднення” розглянуто часову динаміку випадіння радіоактивних частинок на земну поверхню під дією турбулентних потоків повітря, зумовлених градієнтом температур, та вітрового перенесення. Метеорологічні чинники в період активного викиду з аварійного енергоблоку зумовили формування цезієвих плям та значне трансграничне перенесення активності. З високою вірогідністю залежність активності 137Cs, що випав на територію Європи, від радіуса навколо джерела забруднення та відповідна їй частка забрудненої площі автор описав поліномальними рівняннями 2 і 3 порядку (рис. 3), а зональне забруднення території Європи цим нуклідом підлягає експоненційній залежності (рис. 4).

У розділі 3.2 „Ландшафтно-геохімічні та кліматичні умови Українського Полісся” розглядається формування поля радіоактивного забруднення на етапі первинних випадінь під впливом рельєфу поверхні, рослинного покриву, гідрографічної мережі та способів господарського використання території. Типовою особливістю Українського Полісся є велика мозаїчність природних територіальних комплексів, що ускладнює сільськогосподарське використання регіону. В геологічному відношенні Полісся дуже неоднорідне внаслідок розташування в межах різних геоструктурних областей Східноєвропейської платформи.

В рельєфі Поліської низовини головну роль відіграють річкові долини, водно-льодовикові, моренно-водно-льодовикові і моренні рівнини, частково-моренно-горбистий рельєф і денудаційні форми на корінних (докембрійських і крейдових) відкладах. Ці рівнини характеризуються строкатістю грунтово-рослинного покриву і неоднорідністю ландшафтно-геохімічних умов.

Ґрунти Полісся – дерново-підзолисті різного механічного складу, ступеня оглеєння та опідзолювання, а також болотні – сформувалися переважно на безкарбонатних піщаних і супіщаних відкладах легкого механічного складу, в умовах значного зволоження, під хвойними та мішаними лісами з густим наземним покривом. Трапляються сірі та темно-сірі лісові ґрунти. Характерним елементом природи Полісся є болота. Середня заболоченість території становить 8

В.С. Давидчуком із співавторами територію Зони відчуження віднесено до кислого та кислого глейового класу міграції радіонуклідів. Типізація території проведена за наступними чинниками: змив, інфільтрація, транзит та акумуляція. За поєднанням ландшафтних чинників стоку переважну частину радіаційно забруднених територій Українського Полісся віднесено до території з абсолютним переважанням інфільтрації над поверхневим стоком. Виведення територій з господарського використання, припинення функціонування меліоративних систем спричиняє відновлення притаманних цій території болотних ландшафтів, підвищення рівня ґрунтових вод, що призводить до підсилення ролі інфільтраційної складової стоку у водній міграції радіонуклідів.

Близько половини 137Cs і 90Sr на території ЗВ зосереджено на позазаплавних водозборах, які за сукупністю ландшафтних чинників характеризуються мінімальною схильністю до поверхневого стоку. Заплави р. Прип’ять та її приток, де знаходиться інша половина 137Cs і 90Sr, є потенційно небезпечним джерелом винесення радіонуклідів за межі ЗВ не лише під час екстремально високих повеней (1—5забезпеченості), а й за звичайних (40—50забезпеченості).

Отже, фізико-географічні чинники відіграють визначальну роль у формуванні поля радіоактивного забруднення та латеральних потоків радіонуклідів і винесенні їх за межі відчужених територій (рис. 5).

У розділі 3.3 „Типізація ландшафтно-геохімічних умов і ценозів” викладено основні принципи геохімічної типізації ландшафтів. Основними геохімічними критеріями для оцінки екологічних наслідків міграційного перерозподілу техногенних випадінь в умовах Полісся та планування стратегії реабілітаційних заходів на забруднених територіях слугують: геоструктурні та ландшафтні особливості, тип водного режиму, буферна здатність ґрунтів, геохімічна бар'єрність зони аерації.

За провідний критерій класифікації ландшафтів взято режим ґрунтової вологи. Вода в геохімічних процесах є не лише основним середовищем масоперенесення та безпосередньою фазою-носієм, але також визначає, у комплексі з літо- і біофак торами, формування геохімічних бар`єрів в ґрунтових горизонтах та зоні аерації, а також латеральних геохімічно бар`єрних зон. За водно-фізичними властивостями ґрунтів Українського Полісся і висоті капілярного підйому вологи, в залежності від їх механічного складу, а також за режимом ґрунтової вологи і провідних тенденціях вологомасоперенесення, на досліджуваній території виділено 4 основних групи елементарних геохімічних ландшафтів – ландшафтно-геохімічних фацій: прямого зв'язку ґрунтової вологи з ґрунтовими водами (рівень ґрунтових вод 1,5–2 м); ускладненого зв'язку ґрунтової вологи з ґрунтовими водами (3–5 м); відсутності зв'язку ґрунтової вологи з ґрунтовими водами (глибше 5 м або ґрунтові води екрануються водонепроникними породами); лощинно-балочної мережі із значним ерозійним врізом, що дренує ґрунтові води.

В розділі 3.4 наводиться ландшафтно-геохімічна характеристика експериментальних ділянок.

Експериментальні ділянки полігону “Копачі” Чорнобильської зони відчуження розташовані на тиловій частині заплави і вирівняній другій (боровій) терасі правого берега р. Прип’ять, полігону „Чистогалівка” – в районі Чистогалівської кінцево-моренної височини, яка являє собою область формування місцевих потоків водного винесення радіонуклідів. Ці ділянки представлені дерново-слабопідзолистими та торф’яно-болотними ґрунтами. Щільність забруднення коливається в межах, МБк?м–2: 1,3–2,9 137Cs і 0,7–1,3 90Sr на полігоні „Копачі” та 7,6–11,6 137Cs і 3,7–4,5 90Sr на полігоні „Чистогалівка”.

На території зон безумовного (обов’язкового) та добровільного гарантованого відселення Народицького району Житомирської області закладено 9 науково-дослідних полігонів в різних ландшафтно-геохімічних умовах. Щільність забруднення території цих полігонів коливається в широких межах: 0,8–3,1 МБк?м–2 137Cs та 3–37 кБк?м–2 90Sr.

В зразках ґрунту з усіх досліджених ділянок вивчався фізико-хімічний, мінералогічний склад, вміст радіонуклідів, мікро- та макроелементів, форми їх знаходження та вміст у рослинності. Вивчалася багаторічна динаміка форм знаходження радіонуклідів у ґрунті та вмісту в рослинності, проведено низку натурних експериментів щодо впливу глинистих мінералів на перехід радіонуклідів у рослинність. Загалом отримано понад 2000 аналітичних результатів.

У розділі 4 „Фізико-хімічні Процеси самоочищення” розглядаються властивості елементів та випадінь, що визначають міграційну здатність радіонуклідів, незалежно від фізико-хімічних та геохімічних умов середовища.

Єдиним процесом, що призводить до повного вилучення радіонуклідів з навколишнього середовища, є радіаційний розпад, отже константа швидкості фізичного розпаду 137Cs і 90Sr (л = (7,6 і 7,3)?10–10 с–1) розглядається як основний критерій самоочищення екосистем. Формоутворення та міграція радіонуклідів в умовах педогенезу визначається, зокрема, хімічними властивостями елементів. Швидкість включення радіонуклідів у геохімічні процеси трансформації та міграції визначається фізико-хімічними властивостями випадінь. Експериментальні дослідження щодо вилуговування ґрунтів та неокиснених паливних частинок показали, що динаміка накопичення радіонуклідів за межами твердої фази частинок описується рівнянням кінетики І порядку:

, (1)

де N – кількість радіонукліда, вилуженого з твердої фази частинок за час t, N0 – кількість радіонукліда у складі частинок на момент аварії, kD – константа швидкості розчинення твердофазних частинок. Величини kD становлять (9,3±3,0)?10–10 с–1 для 137Cs та (4,2±1,1)?10–9 с–1 для 90Sr незалежно від типу ґрунту.

Період напіввиведення 137Cs з неокиснених паливних частинок становить близько 25 років, 90Sr – близько 5 років. З урахуванням розпаду можна прогнозувати включення в міграційні процеси близько 30137Cs та 6090Sr, що первинно містилися в частинках цього типу. В найближче десятиріччя слід очікувати максимуму включення радіонуклідів у процеси біогеохімічної міграції (рис. 6).

Процеси розчинення твердої фази опроміненого палива визначають швидкість поширення 137Cs i 90Sr за межі об’єкта “Укриття” (ОУ) в умовах постійного зволоження паливовмісних матеріалів. Понад 2?1017 Бк 90Sr та 1,85?1017 Бк 137Cs, що містилися в ОУ, може залучається до міграційних процесів. На підтвердження цього свідчить висока відповідність динаміки вмісту 90Sr та 137Cs у ґрунтових водах на проммайданчику ОУ.

До фізико-хімічних процесів відноситься також деструкція частинок внаслідок радіолізу, що відбувається в декілька разів повільніше за радіаційний розпад (близько 3?10–10 с–1).

Отже, основними фізико-хімічними критеріями самоочищення виступають константи швидкості радіоактивного розпаду, розчинення частинок випадінь, деструкції їхньої матриці внаслідок радіолізу, константи стійкості сполук хімічних елементів, які визначаються ядерно-фізичними і хімічними властивостями елементів та фізико-хімічними властивостями випадінь (рис. 7).

У 5 розділі „ГЕОХІМІЧНІ процеси САМООЧИЩЕННЯ” розглядаються процеси трансформації, абіогенної та біогенної міграції радіонуклідів у наземних екосистемах, які описуються схемою, наведеною на рис. 8.

Основний блок цієї схеми являє собою низку обмінних та необмінних трансформацій радіонуклідів у ґрунтовому поглинальному комплексі (ГПК). Після надходження твердофазних випадінь на земну поверхню відбувається мобілізація радіонуклідів внаслідок радіолізу, деструкції матриці випадінь залежно від ступеня окиснення частинок та рН середовища, її розчинення та вилуговування радіонуклідів в умовах зволоженого ґрунту. Ці процеси незворотні та ведуть до утворення водорозчинних та обмінних форм радіонуклідів, які об’єднано в блок мобільних форм. Трансформація радіонуклідів між мобільними формами відбувається внаслідок іонного обміну. Мобільні форми радіонуклідів включаються в процеси обмінної та необмінної фіксації у ГПК, вертикальної водної та біогенної міграції.

Процеси абіогенної трансформації радіонуклідів у ґрунті, що ведуть до утворення мобільних форм, описано кінетичною моделлю (Г.М.Бондаренко та Л.В. Кононенко, 1996, 2000, 2002), параметри якої розраховано на основі тривалих спостережень еволюції форм знаходження радіонуклідів. Згідно цієї моделі, частка мобільної форми (М) радіонукліда в ґрунті на час t становить:

, (2)

де л – константа радіоактивного розпаду; - частка паливної компоненти у складі випадінь; kM, kF, kR – відповідно константи швидкості мобілізації, фіксації та ремобілізації радіонукліда. Іншими авторами (В.О Кашпаров, 2002, В.В. Долін, 2001) незалежно розраховано лише величини першої константи (kM), які знаходяться в межах одного порядку.

Швидкість іонного обміну між мобільними формами, розрахована автором з експериментальних даних, значно перевищує швидкість решти трансформацій (kE >>kM, kF, kR), що визначає правомірність об’єднання водорозчинних і обмінних форм у єдиний блок мобільних форм.

Основне положення концепції формоутворення в геохімії техногенних радіонуклідів, висунутої Г.М.Бондаренком, визначає синхронність процесів абіогенної трансформації, вертикальної водної та біогенної міграції забруднювача в екосистемі.

Для вивчення біогенної міграції радіонуклідів автором застосовано коефіцієнт геохімічного переходу (КГП): відношення вмісту радіонукліда в рослинності, зібраній з одиниці площі (?р), до щільності забруднення цієї площі (?г):

. (3)

На відміну від загальновживаних коефіцієнтів накопичення, переходу та біологічного поглинання, значення КГП для лучних екосистем знаходяться в межах n?10–3–nЧ10–5. КГП враховує продуктивність біомаси, придатний для балансових розрахунків біогеохімічних потоків забруднювача в екосистемі та характеризується вираженою ландшафтною диференціацією (табл. 2).

Таблиця 2.

Коефіцієнти геохімічного переходу радіонуклідів у лучних екосистемах Українського Полісся в 1999 р.

Ґрунти | 137Cs | 90Sr

Дерново-слабопідзолисті супіщані та суглинисті | 0,07-0,32

0,21 (40) | 1,0-8,5

2,9 (37)

Дерново-слабо- та середньопідзолисті оглеєні | 0,49-1,39

0,81 (5) | 9,2-34,7

19,7 (5)

Торф’яно-глейові | 0,47-1,81

0,95 (4) | 0,9-1,0

0,95 (4)

Дерново-глейові | 1,53-7,58

3,74 (3) | 0,48-0,71

0,60 (3)

Лучно-болотні | 0,61-13,0

6,41 (4) | 0,02-0,48

0,26 (4)

Примітка: значення КГП: n?10–3, над рискою – граничні значення, під рискою – середнє арифметичне, в дужках – кількість опробуваних ділянок.

КГП 137Cs зростає синхронно з приростом біомаси в ряду від сухих луків на дерново-підзолистих ґрунтах до лучно-болотних перезволожених заплавних ґрунтів. КГП 90Sr, навпаки, із зростанням зволоженості у цьому ряду знижується на порядок, що нівелює значення фактору продуктивності біомаси.

По мірі встановлення ізотопної рівноваги відбувається “розбавлення” нукліду в масі стабільного (природного) аналогу. Внаслідок цього процеси поглинання нуклідів і їхніх стабільних аналогів рослинністю з плином часу повинні поступово урівноважуватися. Стронцій значно активніший у малому біологічному колообігу, ніж цезій, відповідно, процес встановлення ізотопної рівноваги для нього набагато прискорюється.

Вірогідно, що чим більше природного ізотопу у ґрунті, тим більша швидкість розбавлення і, відповідно, нижча швидкість міграції нукліду у трофічні ланцюги. Вміст стронцію і цезію у ґрунтах геохімічно спряжених ландшафтів характеризується закономірним зменшенням у напрямку від елювіальних до акумулятивних різновидів. Відносно елювіальних ландшафтів, вміст цезію у ґрунтах нижчих гіпсометричних рівнів збільшується у 2,5, а стронцію у 8-22 рази. Тобто мікроелементний склад заплавних ґрунтів сприяє зменшенню інтенсивності біологічного поглинання 90Sr.

Багаторічні спостереження динаміки КГП в лучних екосистемах Київського та Житомирського Полісся (більше 50 точок спостереження) свідчать про синхронність потоку радіонуклідів в системі „ґрунт-рослинність” та динаміки їх мобільних форм:

, (4)

де LP – ландшафтний коефіцієнт, що визначає частку мобільних форм радіонукліда в ґрунті (M(t)), здатну до включення до потоку в рослинність, kP – інтегральна константа швидкості біогеохімічного потоку в системі „ґрунт–рослинність”. Значення М(t) розраховано з рівняння (2).

Інтегральна константа біогеохімічного потоку 137Cs зменшується, а ландшафтний коефіцієнт зростає відповідно до збільшення біомаси та зволоженості біогеоценозу. Відповідно в цьому напрямку зростає інтенсивність біогеохімічного потоку нукліда та зменшується здатність ландшафту до самоочищення (табл. 3). Швидкість самоочищення першої ланки трофічного ланцюга у сухих луках на дерново-підзолистих ґрунтах в 14 разів перевищує швидкість фізичного розпаду радіонукліда, а частка мобільних форм, здатних до включення в міграційні процеси становить 25У перезволожених лучно-болотних ґрунтах мобільні форми 137Cs в повному обсязі включаються в процеси біогеохімічної міграції; швидкість самоочищення цих ландшафтів втричі перевищує швидкість його розпаду.

Для 90Sr характерні протилежні тенденції. Швидкість самоочищення ландшафту дещо зменшується в ряду від перезволожених до сухих луків. В цьому ж ряду значно зростає частка мобільних форм радіонукліда, що включаються в міграційні процеси: від 4 до 62

Біогеохімічний потік радіонуклідів у лучних екосистемах, забруднених внаслідок Чорнобильської катастрофи, характеризується максимумом протягом першого (на болотних луках) — третього (на сухих луках) року після катастрофи (рис. 9). В лучних екосистемах на дерново-підзолистих ґрунтах біогеохімічний потік 90Sr значно інтенсивніший (рис. 9 а). Зі зростанням зволоженості на глейових ґрунтах потоки вирівнюються (рис. 9 б), в перезволожених болотних луках значно інтенсивніший потік 137Cs (рис. 9 в).

Аналогічний підхід застосовано для розрахунку швидкості біогеохімічного потоку 137Cs в системі „ґрунт-молоко корів” для випасних луків Народицького району Житомирської області:

, (5)
де Lm – ландшафтний коефіцієнт, що відображає частку мобільних форм у ґрунті (М), здатних до включення в процеси біогеохімічної міграції в системі „ґрунт-молоко корів”, km – інтегральна константа швидкості міграції радіонукліда для цієї системи. Розрахунки проведено на базі даних загальнодозиметричної паспортизації населених пунктів України, що зазнали радіоактивного забруднення внаслідок Чорнобильської аварії за період 1990–1997 рр. (Ліхтарьов та ін., 1995, 1997, 1998) з урахуванням середньозваженого раціону та надоїв корів. Територію Народицького району вибрано з міркувань наявності тривалих власних спостережень щодо радіаційного забруднення лучних екосистем.

Таблиця 3.

Параметри біогеохімічного потоку радіонуклідів у лучних екосистемах

137Cs | Здатність до самоочищення Біогеохімічний потік

kP/л | 13,9 | 8,7 | 3,0

LP | 0,15–0,42

0,25 | 0,16–0,21

0,20 | 1,0

kP | 0,28–0,45

0,32 | 0,12–0,26

0,21 | 0,03–0,125

0,07

Тип ґрунту | Дерново-слабо- та середньопідзолисті | Дерново-глейові та торф’яно-глейові | Лучно-болотні

90Sr | kP | 0,20–0,37

0,29 | 0,26–0,40

0,35 | 0,30–0,40

0,38

LP | 0,55–0,73

0,62 | 0,12–0,22

0,15 | 0,0037–0,08

0,04

kP/л | 12,5 | 15,2 | 16,5

Біогеохімічний потік Здатність до самоочищення

Значення km і kP практично збігаються (табл. 3, 4), відповідно, здатність до самоочищення молока найвища для випасних луків на дерново-підзолистих ґрунтах, а інтенсивність біогеохімічного потік в системі „ґрунт-молоко корів” зростає від сухих луків до перезволожених лучно-болотних випасів. Частка мобільних форм 137Cs, що беруть участь у міграції в цій системі, до 20 разів менша, ніж для системи „ґрунт-рослинність” і становить 1–6Тобто до біогенної міграції у вищі ланки трофічного ланцюга включається 5–10радіонукліда з потоку в рослинність. Вірогідно, біогеохімічний потік 137Cs в системі „ґрунт-молоко” набував максимуму в 1987–1989 рр., залежно від ландшафтно-геохімічних умов (рис. 10).

Біогеохімічні потоки радіонуклідів у лісових екосистемах значною мірою відрізняються від лучних, оскільки біомаса лучної трави щорічно повертається на поверхню ґрунту, створюючи шар трав’яного войлоку, а сосна здатна накопичувати радіонукліди протягом тривалого часу з частковим поверненням радіонуклідів з опадом і створенням лісової підстилки.

Таблиця 4.

Параметри біогеохімічного потоку 137Cs в системі „ґрунт-молоко корів”

Параметри | Дерново-слабо- та середньопідзолисті | Дерново-глейові та торф’яно-глейові | Лучно-болотні

km | 0,32 | 0,15 | 0,07

km/л | 13,9 | 6,5 | 3,0

Lm | 0,012 | 0,022 | 0,058

Lm/LP | 0,048 | 0,11 | 0,058

Здатність до самоочищення Біогеохімічний потік

Починаючи з 1990-1991 рр. забруднення сосни визначається переважно кореневим шляхом надходження радіонуклідів. КГП 137Cs для сосни в межах геохімічно спряжених ландшафтів експоненційно зростає. Динаміка накопичення описується кривою:

, (6)

де kp-t – константа швидкості накопичення 137Cs в сосні (рис. 11).

Забруднення деревини сосни 137Cs і величина kp-t в межах геохімічно спряжених ландшафтів за однакової щільності забруднення ґрунту зростають з приростом біомаси в ряду А1, А5, А2, В3 (табл. 5). Швидкість самоочищення деревини сосни зростає в протилежному ряду та для більшості ландшафтів визначається швидкістю радіоактивного розпаду. Період біологічного напівочищення сосни (Т1/2) становить 15–250 років (табл. 5).

Враховуючи, що біогеохімічні потоки радіонуклідів є відображенням еволюції їх мобільної форми у ґрунті, для потоку в системі „ґрунт–сосна” розраховано КГП відносно мобільної форми (КГП(М)):

, (7)

де ?М – вміст мобільних форм 137Cs у на одиницю площі ґрунту.

Часова динаміка КГП(М) з високою вірогідністю описується експоненційною залежністю (рис. 12):

, (8)

де Lp–t – ландшафтний коефіцієнт, що визначає частку мобільної форми 137Cs, включену в біогеохімічний потік в деревину сосни, kM(p-t) – інтегральна константа швидкості потоку, в межах геохімічно спряжених ландшафтів стала величина, значення якої становить 0,50±0,02. Значення Lp–t зростають відповідно збільшення продуктивності біомаси в ряду А1, А2, А5, В3 (табл. 5). В біогеохімічний потік в деревину сосни включається від 2 до 14мобільного 137Cs.

Отже,