Морський Гідрофізичний Інститут

НАЦІОНАЛЬНОЇ АКАДЕМІЇ НАУК УКРАЇНИ

СТОКОЗОВ Микола Олексійович

УДК 539.16:551.46 (262.5)

ДОВГОЖИВУЧІ РАДІОНУКЛІДИ 137Cs і 90Sr У ЧОРНОМУ

МОРІ ПІСЛЯ АВАРІЇ НА ЧОРНОБИЛЬСЬКІЙ АЕС І ЇХНЄ ВИКОРИСТАННЯ

В ЯКОСТІ ТРАСЕРІВ ПРОЦЕСІВ водообміну

11.00.08 - океанологія

Автореферат

дисертації на здобуття наукового ступеня

кандидата географічних наук

Севастополь - 2004

Дисертацією є рукопис.

Робота виконана в Інституті біології південних морів

Національної Академії наук України.

Науковий керівник:

доктор біологічних наук, старший науковий співробітник

Єгоров Віктор Миколайович,

Інститут біології південних морів НАН України,

завідувач відділу радіаційної й хімічної біології.

Офіційні опоненти:

Доктор географічних наук, професор

Брянцев Валентин Олексійович,

Південний науково-дослідний інститут рибного господарства й океанографії департаменту рибного господарства Міністерства аграрної політики України,

завідувач відділу промислової океанографії.

Кандидат фізико-математичних наук, старший науковий співробітник

Ільїн Юрій Павлович,

Морське відділення Українського науково-дослідного

гідрометеорологічного інституту Міністерства екології

і природних ресурсів України, директор.

Провідна установа: Відділення морської геології та осадочного рудоутворення Національного науково-природничого музею НАН України, м. Київ.

Захист відбудеться 12.05.2004 р. о 14 годині на засіданні

спеціалізованої вченої ради Д. 50.158.01

Морського гідрофізичного інституту НАН України.

за адресою: 99011, м. Севастополь, вул. Капітанська 2.

З дисертацією можна ознайомитись у бібліотеці

Морського гідрофізичного інституту НАН України

за адресою: 99011, м. Севастополь, вул. Капітанська 2,

Морський гідрофізичний інститут НАН України.

Автореферат розісланий 9.04. 2004 р.

Вчений секретар

спеціалізованої вченої ради

Д. 50.158.01 доктор географічних наук Совга О. Є.

ЗАГАЛЬНА ХАРАКТЕРИСТИКА РОБОТИ

Актуальність теми. За сучасними оцінками Чорне море є однією з найбільш забруднених акваторій Світового океану. Унікальність цього напівізольованого від Світового океану моря полягає в значному обсязі річкового стоку в нього, 70 % якого надходить з індустріальних площ Європи, приносячи із собою значну кількість різних забруднюючих речовин. Вивчення міграції й часу перебування забруднюючих речовин у Чорному морі дозволяє оцінювати здатність моря до самоочищення і є актуальною науковою проблемою. Незважаючи на скорочення надходження забруднюючих речовин, що відзначається в останні роки у зв'язку з економічною кризою в країнах колишнього СРСР і Східної Європи, поставлена проблема не втрачає своєї актуальності для України як причорноморської держави.

Особливості водяного балансу сформували двошарову щільнісну структуру вод Чорного моря з поділяючим ці шари могутнім пікноклином і, як наслідок, уповільненим водообміном і обміном різними розчиненими речовинами між поверхневим шаром моря й глибинними водами. Це, у свою чергу, сприяло формуванню в основній товщі вод Чорного моря сірководневої зони.

Після аварії на Чорнобильській АЕС представилася можливість вивчити закономірності міграції довгоживучих радіонуклідів 137Cs і 90Sr у басейні Чорного моря, динаміку їхнього вмісту й одержати оцінки балансу цих радіонуклідів. З іншого боку, після аварії на Чорнобильській АЕС представилося можливим застосування нетрадиційних методів досліджень процесів водообміну з використанням консервативних у морському середовищі 134,137Cs і 90Sr у якості трасерів для оцінки переносу трансформованих річкових вод на шельфі північно-західної частини й інтенсивності вертикального водообміну в глибоководній частині моря. Ці підходи дозволяють визначити роль Дунаю й Дніпра в забрудненні різних районів північно-західної частини, оцінити швидкість забруднення глибинних водяних мас і здатність до самоочищення поверхневих вод моря за рахунок впливу всіх процесів водообміну.

Зв'язок роботи з науковими програмами, планами, темами. Робота виконувалася автором як виконавцем, відповідальним за один із розділів тем і проектів у рамках держбюджетних тем НАН України: "Вивчення закономірностей радіоекологічних і молісмологічних процесів перерозподілу й дії радіоактивних і хімічних факторів в екосистемах сірководневої та кисневої зон української акваторії Чорного моря для наукового обґрунтування ефективної охорони й використання морського середовища з метою стійкого розвитку економіки України" № 0196U022104 (1996-1998 рр.) і "Дослідження й кількісна оцінка екологічної ємності чорноморських акваторій України у відношенні забруднень ядерної й неядерної природи" № 0199U001390 (1999-2002 рр.), а також міжнародних програм Європейського Союзу "Вплив Дунаю на Чорне море" ("EROS-2000" № 1C 20- СТ96-0065 і "EROS-21" № EV5VCT 94-0501) (1995-1998 рр.) і Міжнародного Агентства з Атомної Енергії "Застосування радіотрасерних методів для вивчення процесів і забруднень у Чорному морі" 7400 RB (1994-1996 р.) і "Оцінка стану морського середовища Чорного моря" RER/2/003 (1996-2001 р.).

Мета й задачі дослідження. Мета дисертаційної роботи полягала в дослідженні закономірностей міграції довгоживучих радіонуклідів 137Cs і 90Sr у басейні Чорного моря, які надійшли внаслідок аварії на Чорнобильській АЕС, визначення часових параметрів процесів переносу, у проведенні балансових і прогнозних оцінок і в застосуванні 134,137Cs і 90Sr у якості трасерів для вивчення транспорту річкових вод на шельфі північно-західної частини моря та вертикального водообміну в глибоководній частині моря в період 1986-2000 рр.

Відповідно до поставленої мети в роботі розв'язувалися такі задачі:

·

·

·

·

·

·

·

·

В якості об'єкта дослідження було обрано Чорне море, яке має унікальні океанографічні особливості і піддається інтенсивному антропогенному забрудненню. Предметом дослідження були довгоживучі радіонукліди 137Cs і 90Sr у басейні Чорного моря, які надійшли в результаті аварії на Чорнобильській АЕС. Для досягнення поставленої мети використовувалися сучасні хімічні й радіометричні методи вимірювання 134,137Cs і 90Sr у навколишньому середовищі й методи математичного моделювання.

Основним джерелом даних для цієї роботи були результати вимірювань 134,137Cs і 90Sr у Чорному морі, гирловій зоні Дунаю й у нижній частині Дніпра після аварії на ЧАЕС, отримані відділом РХБ ІнБПМ НАН України в 1986-2000 рр. при особистій участі автора. Дані були зібрані в 26 наукових рейсах, у тому числі і міжнародних, і численних сухопутних експедиціях. Зібрана база даних містила більш 900 вимірювань 137Cs і 90Sr у воді і більш 400 вимірювань у донних відкладеннях. Використовувалися також літературні дані.

Наукова новизна.

·

·

·

Практичне значення отриманих результатів. Отримані результати можуть бути використані для прогнозу міграції й часу перебування забруднюючих речовин у Чорному морі, а також для оцінок ролі Дунаю й Дніпра в забрудненні різних районів північно-західної частини Чорного моря.

Особистий внесок здобувача. У наукових працях, опублікованих у співавторстві, особистим внеском здобувача є: оцінки запасів 137Cs і 90Sr і їх динаміки у воді й донних відкладеннях Чорного моря після аварії на ЧАЕС; оцінки надходження й виносу цих радіонуклідів у басейні; розробка моделі змішання вод на північно-західному шельфі, аналіз її застосовності й отриманих результатів; оцінки швидкості й параметрів вертикального водообміну; завантаження великомасштабної моделі міграції радіонуклідів у Чорному морі, її верифікація, аналіз і інтерпретація отриманих результатів. Крім того, автор брав безпосередню участь у розробці стратегії пробовідбору, відборі, обробці проб і їхніх гамма-спектрометричних вимірюваннях. Внесок співавторів: Єгоров В. М. і Полікарпов Г. Г. - постановка наукових задач; аналіз і інтерпретація отриманих результатів на паритетних засадах із здобувачем; Єгоров В. М. - розробка великомасштабної моделі, аналіз і інтерпретація отриманих результатів разом із здобувачем; Кулебакіна Л. Г. і Мирзоєва Н. Ю. - аналіз умісту 137Cs і 90Sr у гідробіонтах, воді севастопольських бухт і районі ЧАЕС (разом із Тимощуком В. І.); Гулін С. Б. – хронологічні оцінки надходження 137Cs у донні відкладення. Інші співавтори внесли в опубліковані роботи консультативний або технічний внесок.

Апробація результатів дисертації. Наукові результати роботи доповідалися здобувачем і обговорювалися на 6-и міжнародних нарадах, симпозіумах і семінарах:

·

·

·

·

·

·

Крім того, результати досліджень доповідалися й обговорювалися на 12-и національних і міжнародних конференціях, симпозіумах і семінарах.

Публікації. По темі дисертації опубліковано 13 робіт, у тому числі в міжнародних виданнях - 10. З них: 1 - у науковому збірнику, 8 - у статтях, 4 - у працях конференцій. 9 публікацій автора відповідають вимогам ВАК України до наукових видань, у яких публікуються результати дисертаційних робіт і в них досить повно відображені результати роботи.

Обсяг і структура дисертації. Загальний обсяг дисертаційної роботи складає 193 сторінки й містить у собі вступ, 6 розділів, загальні висновки, список використаних джерел і додаток А. Таблиці й малюнки, що цілком займають площу сторінки, додаток і список використаних джерел складають 68 сторінок. Усього таблиць - 17, малюнків (враховуючи а, б..) - 63. Список використаних джерел містить 156 найменувань.

ОСНОВНИЙ ЗМІСТ РОБОТИ

У ВСТУПІ приведене обґрунтування актуальності проведення дослідження, його зв'язок із науковими програмами; сформульовані мета й задачі роботи, наукова новизна, особистий внесок здобувача й апробація результатів.

У РОЗДІЛІ 1 проведений аналіз сучасного стану проблеми, вивченню якої присвячена дисертаційна робота, та об'єкта дослідження. Проаналізовано гідрологічну структуру вод Чорного моря, його водяний баланс, особливості вертикального водообміну в основній акваторії й динаміки вод північно-західної частини.

Показані особливості геохімічної поведінці 137Cs і 90Sr у водяному середовищі й роль седиментаційного фактора в міграції цих радіонуклідів, у тому числі й у Чорному морі. Обґрунтована можливість використання 137Cs і 90Sr як трасерів процесів водообміну. Проаналізовано досвід застосування радіонуклідів (переважно 134,137Cs і 90Sr) як трасерів процесів водообміну в океанах і морях по наступних напрямках: процеси великомасштабного водообміну в океанах і морях, у тому числі в уявленнях боксового моделювання; процеси вертикального переносу в характерних шарах Світового Океану (верхньому квазіоднорідному, термо й галоклині, придонному), а також закономірності й механізми турбулентної дифузії в океані; закономірності формування, динаміки й проблеми прогнозування полів радіоактивності в океані. Проведено аналіз забруднення Чорного моря довгоживучими радіонуклідами 137Cs і 90Sr у Чорному морі до аварії на Чорнобильській АЕС.

РОЗДІЛ 2, який присвячений методичним аспектам роботи, містить опис устаткування для відбору проб води, завислої речовини, донних відкладень і вимірювання параметрів термохаліної структури. Устаткування, що використовувалося для відбору проб води, завислої речовини й донних відкладень виключало можливість додаткового забруднення проб радіонуклідами.

У розділі міститься опис сорбційної методики вимірювання ізотопів цезію в морських і річкових водах, методики вимірювання 90Sr у річковій, морській воді й донних відкладеннях, методики одночасного визначення 137Cs і 90Sr у річковій, морській воді, а також методики радіометричних вимірів. Хімічні методики визначення 137Cs і 90Sr в об'єктах навколишнього середовища й устаткування для радіометричних вимірів відповідали загальноприйнятим у світовій практиці.

Розроблена обчислювальна схема для визначення концентрації й погрішностей визначення 137Cs у воді сорбційним методом дозволила коректно оцінювати ступінь забруднення водного середовища цим радіонуклідом.

Дані по інтеркалібрації методів визначень, що були отримані як за результатами вимірів еталонних проб, так і за результатами польових паралельних вимірювань між ІнБПМ і іншими дослідницькими інститутами, [5] свідчили про те, що обрана методична база дозволяла з достатнім ступенем адекватності оцінювати забруднення досліджених акваторій довгоживучими радіонуклідами 137Cs і 90Sr.

РОЗДІЛ 3 містить аналіз забруднення Чорного моря 134,137Cs і 90Sr внаслідок аварії на Чорнобильській АЕС і основних закономірностей міграції й балансу цих радіонуклідів [2 - 6, 8-9, 11, 13].

Показано, що внаслідок первинних випадань продуктів аварії на ЧАЕС запас 137Cs у шарі 0-50 м Чорного моря був перевищений у 6-10 разів, у порівнянні з доаварійним. Надходження 137Cs на акваторію у 1986 р. оцінювалося в 1.7-2.4 ПБк (~2 % від надходження 137Cs у навколишнє середовище з аварійного реактора), що означало збільшення його запасів у всьому обсязі моря не менш, ніж у 2 рази, у порівнянні з доаварійним рівнем. Концентрації 90Sr незначно відрізнялися від доаварійних. Надходження 90Sr з атмосферними випаданнями оцінювалося в 0.1-0.3 ПБк. Випадання на акваторію відрізнялися крайньою нерівномірністю. Найбільш забрудненими виявилися північна частина Чорного моря, прибережні райони Криму й Кавказу, за винятком північно-західної частини, що було зв'язано як із напрямком руху повітряних мас, так і з впливом орографії місцевості на інтенсивність випадань. Процес горизонтального перерозподілу 137Cs у поверхневому шарі моря відбувався в досить великому масштабі часу - 3-5 років.

Як показали результати спостережень і математичного моделювання (РОЗДІЛ 6), істотне розходження в поведінці 137Cs і 90Sr у Чорному морі після аварії на ЧАЕС полягало в тім, що зниження концентрації 137Cs у шарах 0-50 м із періодом зниження концентрації в 2 рази кожні 5-6 років (Рис. 1), і 50-100 м, в умовах украй незначного надходження з річковим стоком, відбувалося внаслідок трьох процесів: вертикального водообміну, виносу через протоку Босфор і радіоактивного розпаду, а для 90Sr ці процеси компенсувалися його надходженням із стоком Дніпра й Дунаю.

Процес вертикального перерозподілу 137Cs проходив переважно в шарі 0-200 м, тобто швидкість проникнення 137Cs нижче головного пікноклину Чорного моря була порівнянна із швидкістю його радіоактивного розпаду. У випадку залпового надходження 137Cs у зазначеній вище кількості на поверхню Чорного моря, час повернення поля концентрації у діяльному шарі до первісного стану оцінюється в 15-20 років.

Запас 90Sr у всьому обсязі Чорного моря за станом на 1998-2000 рр. був оцінений у 1770+/-790 ТБк. Для шару 0-200 м усього Чорного моря запас 137Cs був оцінений у 1170+/-180 ТБк для цього ж періоду.

За період 1986-1995 рр. надходження 90Sr із водами Дніпра (90.2 ТБк) перевищувало таке з водами Дунаю (24.5 ТБк) у 3.7 раза при різницях його концентрації в 10-30 разів, що було обумовлено активним надходженням 90Sr із району аварії на ЧАЕС. У відношенні 137Cs спостерігалася зворотна картина - його надходження з водами Дунаю (24.0 ТБк) перевищувало таке з водами Дніпра (2.0 ТБк) за період 1986-1994 рр. у 12 разів. Це було обумовлено як різницею в обсягах стоку, так і, у першу чергу, наявністю каскаду Дніпровських водоймищ, що акумулювали 60 % 90Sr і 98-99 % 137Cs. Потоки надходження 137Cs із стоком Дунаю й Дніпра описувалися експонентними залежностями з періодом зменшення потоку в 2 рази кожні 6.9 і 2 р., відповідно. Для 90Sr ці періоди складали 15.4 і 7 років. Розходження в приведених періодах відображали ступінь локалізації джерела 90Sr, розходження в геохімічній поведінці 137Cs і 90Sr у річкових системах, різницю у величині водозбірного басейну й ступень регулювання стоку Дунаю й Дніпра. Надходження 90Sr із річковим стоком північно-західної частини було значимим чинником його балансу у Чорному морі, на відміну від 137Cs, надходження якого знаходилося в межах точності оцінки його запасів [6, 13].

Оцінено, що винос 137Cs і 90Sr із Чорного моря через протоку Босфор за період 1986-1995 рр. склав 225 і 94 ТБк, відповідно. Періоди зменшення цих потоків у 2 рази склали 11.5 і 4.8 року для 90Sr і 137Cs, відповідно. За період 1986-1995 рр. сумарний винос 90Sr склав 80 % від надходження цього радіонукліда у Чорне море із стоком Дніпра й Дунаю. У відношенні 137Cs спостерігалася зворотна картина - його винос через Босфор у 9 разів перевищував надходження із стоком Дніпра й Дунаю. Крім того, щорічний винос 137Cs і 90Sr із Чорного моря через протоку Босфор складав ~2 % від умісту цих радіонуклідів у шарі 0-50 м. Таким чином, Чорне море не було кінцевим депо перебування радіонуклідів, що надійшли й надходять у нього після чорнобильської аварії [6, 9, 11].

Була визначена закономірність зміни інтегрального вмісту 137Cs у донних відкладеннях Чорного моря, яка полягала в тім, що максимальні запаси цього радіонукліда, знайдені в областях біля Дунаю й Дніпра, на порядок перевищували запаси на спаді глибин північно-західної частини й на два порядки - запаси в глибоководних відкладеннях. Запас 137Cs у донних відкладеннях усього моря був оцінений у 0.5-0.8 ПБк, що в 2-4 рази перевищувало запас у доаварійний період. Роль седиментаційного фактора в міграції 137Cs у Чорному морі могла бути значимою тільки в локальних областях біля річок. Середній седиментаційний потік 137Cs у глибоководній частині Чорного моря за весь період після початку випробувань ядерної зброї був визначений у 9+/-3 Бк м-2 рік-1 [2, 6, 8]. Для шару 0-50 м оцінка часу седиментаційного виносу склала 270+/-90 років або приблизно 0.5 % у рік. Для 90Sr час седиментаційного виносу буде істотно вище.

У РОЗДІЛІ 4 представлені результати використання 90Sr і солоності в якості трасерів для одержання кількісних оцінок умісту вод Дунаю й Дніпра в північно-західній частині Чорного моря [7].

Унаслідок незначного надходження 90Sr на акваторію Чорного моря з первинними випаданнями, з 1987 р. на основній акваторії моря в поверхневому шарі спостерігалися близькі до доаварійного рівня концентрації - 20-25 Бк м-3. У той же час, починаючи з 1987 року, почалося активне надходження 90Sr із водами Дніпра з району ЧАЕС у Чорне море, що виявлялося в наступні роки в підвищених, у порівнянні з основною акваторією, концентраціях цього радіонукліда на шельфі північно-західної частини. Концентрації 90Sr у річці Дунай у зазначений період були в 10-30 разів нижче, ніж у Дніпрі.

Шельфова водна маса північно-західної частини Чорного моря є результатом змішання трьох основних водних мас: центральної частини моря, Дунаю й Дніпра. Стік інших рік і опади край незначні. Крім концентрації 90Sr, ці водні маси відрізняються по солоності. Для кількісної ідентифікації цих трьох водних мас в одиничному обсязі шельфової води була використана модель змішання трьох водних мас, кожна з яких характеризувалася концентрацією 90Sr і солоністю.

Була проведена оцінка динамічних властивостей моделі й вірогідності знаходження невідомих у залежності від величин параметрів і їхніх погрішностей. У якості погрішностей параметрів приймалася їх природна мінливість для кожного року. В цілому аналіз показав придатність моделі для цілей дослідження, у той же час був визначений діапазон її застосовності.

Результати чисельних експериментів за період 1987-1992 рр. для весняно-літнього часу року були осереднені для характерних районів північно-західної частини. Ці результати показали, що води Дніпра вірогідно ідентифікувалися на півночі північно-західної частини в районі Одеси й Тендрівської коси в кількості 12+/-5 %. Розповсюдження вод Дніпра за межами цього району просліджувалося у двох основних напрямках. У південно-східному напрямку уздовж Тендрівської коси до Каркінітської затоки відсотковий вміст цих вод знижувався до 10+/-5 % і далі до 6+/-4 %. У південному напрямку в центрі північно-західної частини дніпровські води ідентифікувалися в кількості 8+/-4 %.

У районі дельти Дунаю дунайські води ідентифікувалися в кількості в середньому 29+/-3 %. У південному напрямку біля узбережжя Румунії води Дунаю просліджувалися в кількості 4-5+/-2-3 %. У північно-східному напрямку чітко просліджувався транспорт цих вод у кількості від 12+/-3 % до 5+/-3 %. У районі Дніпро-Бугського лиману дунайські води знаходилися в кількості 9+/-4 %. У центр північно-західної частини, аж до Каркінітської затоки, дунайські води надходили в кількості в середньому 9+/-4 %. Південніше 45о п. ш., на приблизно рівній відстані від узбережжя Криму й Румунії, дунайські води ідентифікувалися в досить великій кількості - 13+/-3 %. У липні-серпні 1995 р. були отримані дані про розповсюдження вод Дунаю й Дніпра, які виявилися достатніми для узагальнень у межах одного року (Рис. 2).

Синоптична ситуація в період спостережень істотно відрізнялася від середньої багаторічної. Повторюваність північних, північно-західних і північно-східних вітрів складала 80 %, що визначило поле солоності, близьке до того, що спостерігається в осінньо-зимовий період і транспорт вод Дунаю й Дніпра просліджувався в південному й південно-західному напрямку.

У цілому, отримані результати довели, що циркуляція вод північно-західної частини Чорного моря у весняно - літній час року має антициклонічний, або близький до такого, характер, що не суперечило наявним літературним даним. У той же час, висока повторюваність вітрів північної чверті в літню пору забезпечує транспорт незначних кількостей вод Дніпра до дельти Дунаю, а вод Дунаю - в істотній кількості уздовж узбережжя Румунії до Болгарії. Середнє багаторічне поле солоності в серпні та його середнє квадратичне відхилення доводять, що транспорт трансформованих річкових вод, як у південно-західному, так і в східному напрямку приблизно рівно ймовірний і поле солоності, що спостерігається, може істотно відрізнятися від середнього багаторічного. Найбільш важливим і новим, на наш погляд, результатом виявилося одержання чисельних оцінок транспорту дунайських і дніпровських вод у різні райони північно-західної частини з крапки зору переносу забруднюючих і евтрофуючих речовин, що надходять із річковим стоком. Ці оцінки дозволяють окремо оцінювати роль Дунаю й Дніпра в забрудненні різних районів північно-західної частини Чорного моря.

У РОЗДІЛІ 5 представлені результати визначень швидкості вертикального водообміну між поверхневим шаром моря й постійним пікноклином, а також параметрів дифузії у постійному пікноклині на основі багаторічних даних про динаміку вертикального розподілу 137Cs і відношення 134Cs/137Cs у Чорному морі після аварії на ЧАЕС [6, 9, 12].

Крім 137Cs, безпосередньо після аварії на ЧАЕС, на поверхню Чорного моря надійшов також і 134Cs, що має період напіврозпаду 2.1 р. Величина відношення 134Сs/137Cs у викиді аварійного реактора й у випаданнях на акваторію (R1) складала 0.52-0.54. Так як відношення 134Сs/137Cs у Чорному морі до аварії на ЧАЕС було рівне нулю, то величина цього відношення (Rзаг.) у пробі води свідчила про частину глобального (137Csглоб.) й чорнобильського (137Csчор.) джерел забруднення 137Cs у загальному забрудненні (137Csзаг.):

137Csчор.= (137Csзаг.. Rзаг.) / R1 (1)

137Csглоб.= 137Csзаг.. ( 1 – Rзаг. / R1) (2)

Таким чином, вимірювання концентрації 134Cs і 137Cs у пробах води з різних глибин моря дозволило визначити відсотковий вміст поверхневих вод моря (С%) на різних глибинах у постійному пікноклині:

С% = (Rзаг. / R1) . 100 (3)

Вертикальні розподіли відношення 134Cs/137Cs у центральній частині західного глибоководного басейну Чорного моря в період 1986-1992 рр. аналізувалися як функція солоності. З отриманих даних випливало, що протягом літа-осені 1986 р. 134Cs і 137Cs розповсюдилися в літньо-осінньому квазі однорідному шарі й сезонному термоклині. Протягом зими 1986-1987 рр. 134Cs і 137Cs відносно рівномірно розподілилися в зимовому квазіоднорідному шарі й у верхній частині постійного пікноклину. Почався процес вертикальної міграції 134Cs і 137Cs, що продовжувався в наступні роки. Для визначення швидкості водообміну між нижньою частиною постійного пікноклину й поверхневим шаром моря дані були осереднені в діапазоні солоності 20.8-21.3 o/oo (100-150 м) для центральної частини моря (західного циклонічного круговороту) і в діапазоні солоності 20.7-21.5 o/oo (160-250 м) для зони Основної Чорноморської Течії (ОЧТ). Осереднені дані свідчили, що в період 1987-1992 рр. відбувалося збільшення величини відношення 134Cs/137Cs у нижній частині постійного пікноклину, причому швидкість цього процесу в зоні ОЧТ істотно перевищувала таку в центральних частинах моря. У центральних частинах моря рівень 50 % вмісту вод зимового квазіоднорідного шару на зазначених вище глибинах досягався протягом 3-5 років (Рис. 3). Отже, період повного відновлення вод складе 15-25 років. Для зони ОЧТ відсоток поверхневої води в нижній частині постійного пікноклину зростав від 0 у 1987 р. до 36 % 1989 р. і до 73 % у 1990 р., тим самим швидкість процесу змішання істотно перевищувала таку у центральної частини моря.

Аналіз вертикальних розподілів 137Cs (Рис. 4) і 90Sr у шарі 0-200 м глибоководної частини моря в період 1986-2000 рр. показав наступне.

Усі генералізовані для кожного року профілі складалися з трьох частин: верхнього квазіоднорідного шару з відносно високими концентраціями 137Cs і 90Sr, градієнтного шару та шару з відносно низькими концентраціями 137Cs і 90Sr. Вертикальні розподіли 137Cs і 90Sr - С(z) найбільше оптимально апроксимувалися експонентною функцією виду:

C(z) = C0 + a / (1 + exp (- (z-z0/b))), де а, b, C0, z0 – параметри. (4)

Диференцування функції (4) дозволило коректно для кожного року визначити глибину залягання градієнтного шару у вертикальних розподілах 137Cs і 90Sr і виявити наступні закономірності. Як у випадку залпового надходження на поверхню Чорного моря, так і у випадку хронічного надходження з річковим стоком консервативної у морському середовищі субстанції (такої як 137Cs і 90Sr), її розподіл до верхнього кордону постійного пікноклину до квазіоднорідного стану відбувається протягом приблизно 3-х років. Положення градієнтного шару в профілях 137Cs і 90Sr було зв'язано з верхньою високостратифікованою частиною постійного пікноклину між глибинами літнього й зимового максимального вертикального градієнта солоності. Швидкість занурення градієнтного шару складала 10-12 м рік-1 і 30-35 м рік-1 для центральної частини моря й зони ОЧТ, відповідно. Для випадку залпового надходження через 3-4 роки спостерігалася стабілізація положення градієнтного шару у верхній частині постійного пікноклину. Наступний процес розподілу до нижньої частини пікноклину відбувався приблизно протягом 8 років з одночасним наближенням форми профілю й інтегрального вмісту до первісного стану.

На підставі отриманих оцінок швидкості занурення градієнтного шару у вертикальних розподілах 137Cs для періоду 1989-1992 рр. був зроблений розрахунок коефіцієнтів вертикальної турбулентної дифузії у верхній частині постійного пікноклину для центральної частини моря (Рис. 5) й зони ОЧТ по співвідношенню, що визначає потік субстанції в одномірному уявленні. Потік визначався як добуток отриманих оцінок швидкості на концентрацію 137Cs на верхньому кордоні градієнтного шару. Отримані оцінки задовільно узгоджувалися з наявними літературними даними, особливо для центральної частини моря. Таким чином, 137Cs був прийнятним трасером для оцінки параметрів дифузії у постійному пікноклині Чорного моря.

У РОЗДІЛІ 6 представлені результати дослідження вертикального водообміну, а також розподілу й часу перебування 137Cs у Чорному морі за допомогою великомасштабної балансової боксової математичної моделі [1, 10].

Модель умовно підрозділяла море на 8 шарів перемінної товщини, що відображували боксову структуру моделі. Дев'ятий бокс відображував масив донних відкладень. У поверхневий шар надходили стік рік, опади, алохтоні суспензії й еолові випадання. З його поверхні здійснювалося випарування. Води поверхневого шару також надходили у Мармурове море, обмінювалися з водами Азовського моря та суміжним шаром. Води кожного шару обмінювалися із суміжними шарами з інтенсивністю, яка могла розраховуватися чи задаватися чисельно. Води нижнєбосфорської течії могли надходити в усі шари, крім першого. Придонний шар міг обмінюватися радіонуклідами з донними відкладеннями в результаті сорбційних процесів і ремобілізації. Між шарами також міг здійснюватися обмін теригенним і біогенним седиментаційним матеріалом і зв'язаними з ним радіонуклідами. Модель була замкнута по водяному й сольовому балансу, а також по радіоактивній речовині. У рівнянні водяного балансу була реалізована умова незмінності за розглянутий період часу обсягу й запасу солей Чорного моря. Було зроблене емпіричне завантаження моделі за результатами спостережень і літературними даними.

Для стаціонарного випадку балансові рівняння моделі були вирішені стосовно параметрів вертикального водообміну з водним балансом, який відповідає 30-50 % забезпеченості стоку Дунаю й Дніпра. Отримані значення параметрів вертикального водообміну підтримували початкову (яка спостерігається) солоність шарів на тривалих інтервалах розрахункового часу. Рівняння моделі були також вирішені для водяних балансів з 10 і 95 % забезпеченістю стоку Дунаю й Дніпра. Результати цих розрахунків показали підвищення (зниження) інтенсивності вертикального водообміну при скороченні (збільшенні) стоку рік. Основні зміни солоності при змінах у стоці рік припадали на верхні шари. Співвідношення величин потоків між виділеними шарами до площі відповідних горизонтальних перетинів дало оцінку вертикальної складової швидкості течії у діапазоні 2 - 8.10-3 см сек-1. Оцінка коефіцієнта вертикального турбулентного обміну в шарі постійного чорноморського пікноклину, відповідно до уявлень боксового моделювання, складала 0.1-0.2 см2 сек-1. Отримані результати добре узгоджувалися з літературними даними й свідчили про адекватність розробленої моделі об'єкту.

Перевірка застосовності моделі для цілей прогнозування була виконана зіставленням результатів чисельних експериментів і результатів спостережень розподілу 137Cs у Чорному морі в 1986-1998 рр. Результати чисельних експериментів показали, що потік 137Cs, депонований у донних відкладеннях у результаті седиментаційних процесів, навіть при максимальних оцінках інтенсивності седиментації та концентраційній здатності седиментів, не перевищував 8-15 % від швидкості радіоактивного розпаду цього радіонукліда, а надходження 137Cs у воду в результаті ремобілізаційних процесів було дуже малим. У той же час, модель досить чутливо реагувала на варіації седиментаційного потоку й коефіцієнтів накопичення, що свідчило про її застосовність для вивчення міграції неконсервативних у морському середовищі забруднюючих речовин.

Зіставлення результатів моделювання з осередненими вертикальними розподілами 137Cs у період 1986-1998 рр. у шарі 0-200 м показало, що модель із достатнім ступенем адекватності відображала динаміку вертикального переносу 137Cs у Чорному морі, а також основні особливості вертикальної міграції цього радіонукліда.

Результати чисельних експериментів на більш тривалому інтервалі часу показали, що після аварії на ЧАЕС кількість 137Cs у всьому обсязі Чорного моря знижувалося експонентно з періодом зменшення вмісту в 2 рази кожні 17 років. Залежність зміни кількості 137Cs у шарі 0-200 м від часу також мала експонентний вид із періодом зменшення вмісту в 2 рази кожні 12.7 р., що приводило до досягнення доаварійного рівня через 25-30 років. Експонентне згладжування натурних даних по вмісту 137Cs у шарі 0-200 м визначило цей період у 9.4 р. Залежність зміни вмісту 137Cs у шарі 0-50 м від часу мала двохекспонентний характер із періодами зменшення вмісту в 2 рази кожні 2.3 й 12.5 р. Апроксимація результатів моделювання для шару 0-50 м однією експонентою, а також експонентне згладжування натурних даних показало добру відповідність отриманих періодів (6.1 і 5.3 р.) (Рис. 1). Таким чином, модель адекватно відображала динаміку вмісту 137Cs у Чорному морі на великих проміжках часу. Відмінність результатів моделювання від натурних даних була обумовлена переважно погрішністю визначення початкового стану.

Дослідження на моделі довели, що вплив гідрофізичних, біогеохімічних процесів і радіоактивний розпад знижують час перебування 137Cs у шарах 0-50, 0-200 м і у всьому Чорному морі до 30, 65 і 85 років, відповідно, у порівнянні з "часом життя" атомів 137Cs, що складає 150 років.

ВИСНОВКИ

·

·

·

·

·

·

·