НАЦІОНАЛЬНА АКАДЕМІЯ НАУК УКРАЇНИ

ІНСТИТУТ ФІЗИКИ

на правах рукопису

УДК 621.373.826.038.823

Павлов Ігор Анатолійович

ПРИРОДА ТОНКОЇ СТРУКТУРИ СПЕКТРУ

ВИПРОМІНЮВАННЯ ЕКСИМЕРНОГО XeCl ЛАЗЕРА

01.04.05 – оптика, лазерна фізика

АВТОРЕФЕРАТ

дисертації на здобуття наукового ступеня

кандидата фізико-математичних наук

Київ – 2006

Дисертацією є рукопис

Робота виконана у відділі фотонних процесів Інституту

фізики Національної академії наук України

Науковий керівник: | кандидат фізико-математичних наук, старший науковий співробітник Зубрілін Микола Глібович,

Інститут фізики НАН України,

старший науковий співробітник відділу фотонних процесів

Офіційні опоненти: |

доктор фізико-математичних наук, професор,

Опачко Іван Іванович, Ужгородський національний університет,

завідувач кафедрою електронних систем

кандидат фізико-математичних наук,

Ізмайлов Ігор Олександрович, Інституту фізики напівпровідників НАН України, старший науковий співробітник відділу теоретичної фізики

Провідна організація: | Київський національний університет імені Тараса Шевченка, кафедра експериментальної фізики фізичного факультету, м. Київ.

Захист дисертації відбудеться „21” „вересня” 2006 року о 14 годині 30 хв на засіданні спеціалізованої вченої ради Д 26.159.01 при Інституті фізики НАН України за адресою: пр. Науки, 46, м. Київ-28, МСП 03680.

З дисертацією можна ознайомитись у бібліотеці Інституту фізики НАН України за адресою: пр. Науки, 46, м. Київ.

Автореферат розіслано 11 серпня 2006 року.

Вчений секретар

спеціалізованої вченої ради О. О. Чумак

Загальна характеристика роботи

Дисертація присвячена експериментальному дослідженню природи тонкої структури спектру генерації ексимерного XeCl лазера.

Актуальність теми. Ексимерні лазери на моногалогенідах інертних газів знаходять на даний час широке застосування в найрізноманітніших галузях науки і техніки завдяки наявності у них унікальних експлуатаційних характеристик: високих енергетичних показників і рекордно низьких довжин хвиль випромінювання на основній гармоніці.

З поміж інших лазерів даного класу XeCl лазер вигідно характеризується з однієї сторони достатньо малою довжиною хвилі випромінювання (308 нм), з іншої – менш жорсткими вимогами до накачки порівняно, наприклад, з KrCl, ArF лазерами. Це дозволяє його широко використовувати для багатьох наукових та прикладних задач, таких як: фотолітографія, нанотехнології, модифікація та очистка поверхонь актуальних матеріалів, діагностика атмосфери, фотозбудження та фотоіонізація, та ін. Незважаючи на те, що XeCl лазер відомий досить давно, і активно вивчався протягом останніх кількох десятків років, існує коло процесів, механізм яких достатньою мірою не з’ясовано до теперішнього часу. Зокрема, це стосується особливостей спектрального складу випромінювання цього лазера.

Як відомо, типові ексимерні молекули – це молекули які існують тільки в збудженому стані. Тобто на потенціальній кривій основного стану відсутній мінімум і через це такий стан молекули є розлітним. Внаслідок цього, при переході із зв'язаного стану в розлітний молекули випромінюють суцільний спектр з одним або кількома плавними максимумами. Наявність такого спектру випромінювання дозволяє здійснювати плавну перебудову частоти в межах спектрального діапазону генерації.

Однією з особливостей молекули XeCl є наявність незначного мінімуму на потенціальній кривій основного стану. Це призводить до випромінювання, зумовленого реалізацією як розлітних переходів, так і зв'язано-зв'язаними переходами, що дозволяє використовувати для їх вивчення методи оптичної спектроскопії. Слід зазначити, що наявність спектру, зумовленого зв'язано-зв'язаними переходами є негативним чинником при отриманні якісного генераційного випромінювання, оскільки в цьому випадку виникає нерівномірність розподілу енергії всередині спектрального діапазону генерації. Нерівномірність розподілу енергії в спектрі генерації особливо помітна при низьких тисках активного середовища (<1 атм), коли в спектрі виникає тонка структура, що складається з кількох десятків спектральних ліній, розміщених хаотично по усьому діапазону генерації (307.5 – 308.4 нм) [1]. Тонка структура в спектрі спостерігається також при перебудові частоти генерації із застосуванням селективного резонатора і при високих тисках активного середовища [2].

Відзначені особливості спектру генерації ускладнюють використання XeCl лазера для багатьох прикладних задач, коли потрібна вузька лінія генерації фіксованої довжини хвилі. В зв’язку з цим, актуальним є питання встановлення природи тонкої структури спектру, а також знаходження можливості керування нею або можливості її усунення.

До теперішнього часу в літературі зустрічаються неоднозначні висновки щодо причин утворення тонкої структури в спектрі генерації XeCl лазера. Відомо, що така структура може бути обумовлена кількома факторами: власною обертальною структурою молекули [1], селективним поглинанням розряду в області, яка відповідає генерації та, при певних умовах, інтерференційною картиною обумовленою елементами резонатора [3]. Одним із можливих способів впливу на тонку структуру спектру може бути і зміна ізотопічного складу робочої суміші.

Потрібно також відмітити, що однією з причин неоднозначного трактування природи тонкої структури генераційного спектру XeCl лазера є і те, що до теперішнього часу не здійснена розшифровка обертального спектру молекули XeCl. Останнє пов'язане з великою щільністю обертальних частот та накладанням обертальних гілок різних електронно-коливальних переходів.

Зв’язок роботи з науковими програмами, планами, темами.

Дисертаційна робота виконувалась в рамках наукових тем інституту фізики НАН України 1.4.1 В/71 № Держреєстрації 0101U00357 “Дослідження газових лазерів високого тиску з керованими параметрами вихідного випромінювання та дослідження взаємодії потужного імпульсного лазерного випромінювання з речовиною в різних агрегатних станах” (2001-2003), 1.4.1 В/111 № Держреєстрації 0104U003216 “Дослідження методів керування параметрами спонтанного та вимушеного випромінювання складних газових сумішей з метою розробки потужних імпульсних лазерних та спонтанних джерел світла для задач медицини, новітніх біотехнологій, екології та прецизійної обробки матеріалів” (2004-2006) та цільової теми НАН України ВЦ98/41 № Держреєстрації 0102U007060 "Дослідження властивостей речовини при її взаємодії з потужним та високомонохроматичним лазерним світлом, розробка фізичних основ прецизійних лазерних технологій та нових методів лазерної метрології" (2002 - 2006).

Мета і завдання досліджень: встановлення природи тонкої структури спектру генерації XeCl лазера та впливу на тонку структуру різних чинників, зокрема, ізотопічного складу робочої молекули.

Основними задачами дисертаційної роботи були наступні:

- Створити експериментальну установку для вимірювання часових та спектральних характеристик електророзрядного XeCl лазера.

- Оптимізувати параметри електророзрядного ексимерного лазера на суміші He:Xe:CF2Cl2.

- З'ясувати відносний вплив селективних елементів резонатора на тонку структуру спектру генерації XeCl лазера.

- Провести розрахунок тонкої структури спектрів випромінювання молекули XeCl різного ізотопічного складу, та порівняти їх із експериментальними спектрами спонтанного та вимушеного випромінювання.

- Розробити методику прецизійних вимірювань довжин хвиль та виміряти частоти ліній тонкої структури в спектрі генерації та кантів електронно-коливальних смуг в спектрі спонтанного випромінювання молекули XeCl різного ізотопічного складу.

- Використовуючи отримані частоти кантів електронно-коливальних смуг спектрів спонтанного випромінювання визначити основні коливальні константи молекули.

Об'єкт дослідження: спектри спонтанного та стимульованого випромінювання молекули XeCl різного ізотопічного складу.

Предмет дослідження: зміни в тонкій структурі спектрів генерації XeCl лазера при зміні ізотопічного складу робочої молекули.

Наукова новизна роботи полягає в наступному:

- Вивчено природу тонкої структури в спектрах генерації молекули XeCl. Показано, що лінії тонкої структури утворюються в місцях підвищеної щільності обертальних частот різних електронно-коливальних переходів.

- З’ясовано вплив елементів резонатора на тонку структуру спектру генерації XeCl лазера. Вперше показано, що у випадку "щільного" резонатора тонка структура в спектрі генерації зумовлена проявом електронно-коливально-обертального спектру молекули та лініями поглинання розряду. Інтерференційна картина в спектрі генерації при цьому не проявляється.

- Вперше досліджено вплив ізотопічного складу робочої суміші на тонку структуру спектру генерації XeCl лазера. Показано, що змінюючи ізотопічний склад робочої суміші можна досягти більш повного, а в деяких випадках неперервного заповнення спектральними лініями діапазону генерації.

- Виміряні частоти ліній тонкої структури в спектрах генерації молекул 124Xe35Cl, 129Xe35Cl, 136Xe35Cl та молекули XeCl природного ізотопічного складу з високою точністю (±0,009 A).

- Отримано фундаментальні коливальні константи молекули XeCl, шляхом їх підгонки методом найменших квадратів до експериментальних спектроскопічних даних кількох моноізотопних молекул одночасно.

Практичне значення отриманих результатів.

1. Отримані дані по оптимізації параметрів XeCl лазера на суміші He:Xe:CCl2F2 перспективні для розробки та створення XeCl лазера на основі малотоксичної, хімічноінертної суміші.

2. Створені атласи спектрів генерації XeCl лазера різного ізотопічного складу можуть бути використані для прогнозування спектрального складу випромінювання XeCl лазера для різних прикладних задач.

3. Розроблено методику прецизійних вимірювань довжин хвиль випромінювання, яка базується на поєднанні традиційної реєстрації спектру випромінювання на фотоплівку, що забезпечує максимальну роздільну здатність приймача випромінювання, із високоточною обробкою інформації на базі сучасних персональних ЕОМ.

Особистий внесок здобувача.

Особистий внесок здобувача полягає в частковій постановці задач дослідження, розробці та створенні експериментальної техніки, отриманні та обробці результатів досліджень, розробці та написанні програм комп’ютерних моделей, обговоренні та написанні статей, що лягли в основу дисертаційної роботи.

Апробація роботи.

Основні результати роботи доповідалися та обговорювалися на таких наукових конференціях:

- 6th Young Sci. Conf. in Problems of Optics and High Technology Material Science (SPO 2005), Kiev,(2005), October 23-26. (2 доповіді).

- Всеукраїнський з'їзд “Фізика в Україні”. Україна, Одеса, 3 – 6 жовтня 2005 року.

- V міжнародна школа-конференція "Актуальні проблеми фізики напівпровідників". Дрогобич, Україна. 27-30 червня 2005 року.

- XV International Symposium on Gas Flow and Chemical Lasers & High Power Laser Conference. GCL/HPL 2004 Prague, Czech Republic. 30 August – 3 September 2004.

- 4th Young Sci. Conf. in Problems of Optics and High Technology Material Science (SPO 2003), Kiev, (2003), October 23-26.

А також на семінарах відділу фотоактивності ІФ НАНУ, семінарах відділу фотонних процесів ІФ НАНУ та на загальноінститутському семінарі ІФ НАНУ.

Публікації.

За темою дисертації опубліковано 10 наукових праць. З них 4 статті у фахових журналах та 6 тез доповідей на конференціях.

Структура дисертації. Дисертаційна робота складається зі вступу, аналітичного огляду з теми дослідження (розділ 1), опису техніки експерименту, яка була використана при виконанні роботи (розділ 2), трьох оригінальних розділів, висновків, списку цитованої літератури із 112 найменувань. Загальний обсяг дисертації становить 130 сторінок, і містить 58 рисунків і 19 таблиць.

ОСНОВНИЙ ЗМІСТ РОБОТИ

У вступі обгрунтовано актуальність теми дисертаційної роботи та її зв’язок з науковими програмами і темами досліджень, які виконуються у відділі фотонних процесів ІФ НАН України, сформульовано мету і задачі досліджень, наукову новизну і практичне значення отриманих результатів, наведено дані про апробацію роботи, публікації та особистий внесок дисертанта. У першому розділі представлено аналітичний огляд літератури з теми дослідження. Розглянуто механізми утворення основного та найнижчих збуджених електронних станів ексимерних молекул моногалогенідів інертних газів. Представлено енергетичну структуру та спектри випромінювання молекули XeCl. На відміну від типових молекул, ексимерні молекули характеризуються розлітним або слабо-зв’язаним основним станом. У випадку XeCl енергія дисоціації основного стану становить лише 280 см-1, а величина коливального кванту складає 26 см-1. Внаслідок цього в електронно-коливально-обертальному спектрі випромінювання відбувається накладання обертальних гілок різних електронно-коливальних переходів. Це є причиною того, що обертальна структура у спектрі до теперішнього часу не розшифрована. При низьких тисках активного середовища (<1 атм) в спектрі генерації спостерігається тонка структура, представлена на рис. 1 [1]. Така ж структура спостерігається і за великих тисків активного середовища при перебудові частоти генерації лазера із використанням селективного резонатора [2], що не дозволяє здійснити настройку на конкретну вузьку частоту генерації. Причини утворення тонкої структури в спектрі до теперішнього часу в літературі трактуються неоднозначно, зокрема в зв’язку з неможливістю розшифровки обертальної структури спектру.

Рис. 1. Фрагмент 0-2 переходу спектру генерації XeCl лазера

при загальному тиску суміші

0,6 атм [1].

У другому розділі описано експериментальну техніку, яка використана при виконанні роботи: електричні схеми накачки та конструкції лазерів, схеми вакуумування та приготування робочих сумішей, приведені характеристики спектральної апаратури та систем реєстрації сигналів.

У третьому розділі викладені принципи оптимізації параметрів електророзрядного XeCl лазера на суміші He:Xe:CF2Cl2. Ці результати було використано в подальшому при спектральних дослідженнях молекули XeCl. Слід зазначити, що типовим активним середовищем XeCl лазера є суміш He:Xe:HCl. HCl є сильнотоксичною та хімічно агресивною сполукою. Це висуває високі вимоги до техніки безпеки та до матеріалів розрядної камери. Тому, актуальним є пошук нових галогеноносіїв: менш токсичних та менш хімічноактивних. Одним з таких є фреон-12 (CF2Cl2). В роботі досліджувались залежності енергії випромінювання лазера від парціальних тисків Xe та фреону-12 при різних загальних тисках суміші з одночасною реєстрацією часових характеристик напруги, струму та імпульсу генерації. Максимальна енергія генерації спостерігалась при загальному тиску робочої суміші 2,5 атм. На рис. 2 представлено графіки залежності енергії генерації від парціальних тисків Xe та CF2Cl2 при загальному тиску робочої суміші 2,5 атм.

Рис. 2. Залежність енергії випромінювання XeClлазера від парціального тиску СF2Cl2 (а) та від парціального тиску Xe (б) при загальному тиску робочої суміші 2,5 атм.

Таким чином, максимальна енергія імпульсу випромінювання спостерігалась для суміші Не (1780 торр):Xe (120 торр): CF2Cl2 (2 торр), що відповідає співвідношенню 900 : 60 : 1, і дорівнювала 15 мДж.

Дослідженню XeCl лазера на суміші He:Xe:HCl присвячено велику кількість публікацій. З літературних даних, для схеми збудження аналогічної до нашої, енергія генерації, приведена до об’єму нашої розрядної камери, складає приблизно 20-60 мДж.

Проведені експериментальні дослідження показали, що у випадках, коли не висуваються жорсткі вимоги до ресурсу робочої суміші, фреон-12 може розглядатися як конкурентоспроможний галогеноносій для електророзрядного XeCl лазера на основі малотоксичної, хімічно інертної суміші. Така суміш була використана нами для досліджень, які викладені в наступних розділах. Це спектральні дослідження моноізотопних молекул nXe35Cl, де n – масове число ізотопу Xe (124, 129 або 136). Донором ізотопу 35Cl вибрана сполука CF235Cl2.

Четвертий розділ присвячено вивченню природи тонкої структури і впливу на неї елементів резонатора та ізотопічного складу робочої молекули. Відомо, що при типових умовах генерації, коли оптимальним є резонатор який складається із заднього "глухого" дзеркала (коефіцієнт відбивання становить ~99%) та вікна камери з протилежного боку (R~8%), в спектрі генерації проявляється інтерференційна структура. При цьому відстані між інтерференційними максимумами є приблизно такими ж, як і відстані між лініями тонкої структури в спектрі випромінювання XeCl [3]. Зважаючи на це, нами було проведено ряд експериментів, спрямованих на розділення впливу на спектр генерації інтерференції в селективних елементах резонатора та власної енергетичної структури молекули XeCl.

Якщо розглядати дзеркало резонатора як інтерферометр Фабрі-Перо із різними коефіцієнтами відбиваючих граней (напилена та не напилена поверхні дзеркала), то спектр відбивання такого інтерферометра описується виразом

(1)

де r1 та r2 – коефіцієнти відбивання поверхонь, а – різниця ходу:

, (2)

де н – частота випромінювання, d – відстань між відбиваючими поверхнями, n – показник заломлення середовища (в даному випадку кварц марки КУ-1). На рис. 3 представлено залежність R() для різних значень r2 при r1=0,04 (не напилена поверхня). Позначимо через ДR=Rmax-Rmin різницю між мінімальним та максимальним значеннями коефіцієнта відбивання для окремо взятого дзеркала. Максимальне значення коефіцієнта відбивання досягається при =-1, мінімальне – при =1. Залежність значення ДR від r1 та r2 у цьому випадку опишеться виразом:

(3)

На рис. 4 зображено залежність значення ДR від r2 при сталому значенні r1 , яке дорівнює 0,04. Із рис. видно, що при використанні дзеркал із високим коефіцієнтом відбивання напиленої грані значення ДR невеликі. Так при r2=0,97 значення ДR становить 0,024, а при r2=0,99 – ДR = 0,008. Найбільше значення ДR становить 0,3 при r2=0,35.

Рис. 3 Залежність коефіцієнта відбивання дзеркала від частоти з урахуванням другої відбиваючої поверхні.

Рис. 4 Залежність R від r2 при r1=0,04.

Отже, при використанні дзеркал із великими коефіцієнтами відбивання напиленої грані можна значною мірою усунути селектуючий вплив резонатора на спектр генерації. При вивченні впливу елементів резонатора на спектр генерації ми спочатку зменшили до мінімуму кількість елементів, які можуть впливати на спектр, а потім спостерігали зміни в спектрі, поступово повертаючись до типових умов генерації. При використанні вихідного дзеркала з низьким коефіцієнтом відбивання в спектрі спостерігається інтерференційна структура. При використанні "щільного" резонатора, коли коефіцієнти відбивання обох дзеркал резонатора становили ~99%, інтерференційна картина в спектрі генерації не спостерігалась. На рис. 5 представлено спектри генерації XeCl лазера, отримані із використанням "щільного" резонатора при тисках активного середовища 0,3 атм та 3 атм. Інтерференційна картина в спектрах відсутня, що видно з рис. 3 а), а тонка структура в спектрі на рис. 3 б) могла бути обумовлена власним енергетичним спектром молекули, тобто проявом її обертальної енергетичної структури.

Рис. 5 Спектри генерації XeCl лазера при тисках активного середовища

3 атм. (а) та 0,3 атм (б)

Для перевірки такого твердження ми проводили порівняння спектрів генерації та люмінесценції молекули XeCl при низькому тиску активного середовища. На рис. 6 представлено фрагмент 0-3 переходу цих спектрів, отриманих при тиску активного середовища 0,3 атм, з якого видно, що лінії тонкої структури в обох спектрах співпадають, а отже мають однакову природу.

Рис. 6 Тонка структура в спектрі вимушеного а) та спонтанного б) випромінювання молекули XeCl.

Для розгляду механізмів утворення тонкої структури в спектрі генерації нами було створено комп’ютерну модель спектру люмінесценції молекули XeCl. За основу взято математичні моделі описані в [6, 7]. Лазерна генерація відбувається при переході молекули XeCl із збудженого B стану в основний X стан. Обидва В та Х стани молекули XeCl мають конфігурацію та належать до різних типів зв’язку за Гундом. За відсутності обертання обидва стани двічі вироджені, оскільки проекція орбітального моменту на вісь молекули дорівнює нулю, а спін не взаємодіє з електричним полем молекули. При наявності обертання таке виродження знімається. Для Х стану, що відповідає типу зв’язку б, обертальна енергія може бути записана у вигляді [4]:

(4)

де – обертальна константа, та – перший та другий дисторсійні члени,

(5)

(6)

де – константа, що визначає величину спінового розщеплення. відповідає випадку складання спіна і обертального квантового числа в повний момент . У випадку .

В стан відповідає типу зв’язку с за Гундом. Його обертальна енергія записується у вигляді:

(7)

(8)

де – константа спінового розщеплення.

Для врахування відцентрової дисторсії в цьому випадку використано лише один дисторсійний член, оскільки В стан має значно глибшу яму на потенціальній кривій і характеризується меншим ангармонізмом порівняно з Х станом.

Відповідно до правил відбору для > переходів у електронно-обертальному спектрі реалізуються R- та P- обертальні гілки ( відповідно). Для зміни спіна виконується правило S=0. Відповідно до цього правила відбуваються e>e та f>f переходи. В результаті для кожного електронно-коливального переходу маємо чотири обертальні гілки: Pe, Re, Pf та Rf.

Положення частот усіх обертальних гілок для шести електронно-коливальних переходів (?'=0 > х''=0..5) представлено на рис. .

Рис. 7. Положення частот

чотирьох обертальних гілок для шести коливальних переходів. Збоку цифрами вказано номери коливальних переходів.

Через малу величину коливального кванту основного стану відбувається накладання обертальних гілок різних електронно-коливальних переходів. Крім того, частоти, які накладаються, мають майже однакові інтенсивності, оскільки внаслідок сильного ангармонізму основного стану імовірність переходів збільшується із збільшенням обертального квантового числа.

На рис. 8 представлено розрахований спектр люмінесценції (а) та експериментально отриманий спектр генерації (б) молекули 136Xe35Cl (зверху показано номери електронно-коливальних переходів).

Рис. 8. Розрахований спектр люмінесценції а) та експериментально отриманий спектр генерації б) молекули 136Xe35Cl.

Із використанням створеної комп’ютерної моделі розглянуто механізм утворення тонкої структури в спектрі. На рис. 9 зображено фрагмент 0-3 переходу спектру люмінесценції та фрагмент кількох гілок діаграми Фортра для цього ж спектрального діапазону молекули 136Xe35Cl. Частоти обертальних гілок позначено точками. Цифрами 0-2 та 0-3 показано початки гілок відповідних переходів. Зверху стрілкою показано частоти гілок для переходів 0-4 та 0-5, які накладаються на перехід 0-3.

Рис. 9. Фрагмент спектру люмінесценції та діаграм Фортра для 0-3 електронно-коливального переходу молекули 136Xe35Cl.

Лінії тонкої структури утворюються в місцях підвищеної щільності обертальних частот різних електронно-коливальних переходів. Поблизу нульової лінії кожного з електронно-коливальних переходів відстань між обертальними частотами значно менша за півширину спектральної лінії. Тому, поблизу коливальних кантів при відсутності накладання обертальних частот з інших електронно-коливальних переходів, спостерігається майже суцільний спектр. В результаті, тонка структура в спектрі на початку кожного з кантів, а також форма самого канту зумовлена виключно накладанням обертальних частот з вищих переходів. Поточний кант при цьому дає вклад тільки у вигляді суцільного фону.

В рамках даної комп’ютерної моделі розглянуто вплив ізотопічного складу молекули на тонку структуру спектру випромінювання. При зміні ізотопу відбувається незначний зсув частот коливальних кантів та незначна зміна обертальних констант молекули. При цьому внаслідок великої щільності обертальних частот відбувається зміна їх взаємної конфігурації, що призводить до значних змін в тонкій структурі спектру. На рис. 10 представлено фрагмент 0-3 переходу розрахованих спектрів люмінесценції молекул 136Xe35Cl (спектр позначено суцільною лінією, а частоти зафарбованими кружками) та 124Xe35Cl (спектр позначено пунктирною лінією, а частоти порожніми кружками), а також показано зміну конфігурації обертальних частот при зміні ізотопу та 124Xe35Cl.

Рис. 10. Фрагмент спектру 0-3 переходу та обертальні частоти для молекул 136Xe35Cl та 124Xe35Cl.

Слід зауважити, що при розрахунках використовувалися взяті з літератури обертальні константи, які були визначені опосередкованими методами, а тому положення ліній тонкої структури в експериментальних та розрахованих спектрах не співпадають, і такий розгляд є якісним. Однак, загалом, така поведінка спектру при зміні ізотопу відповідає дійсній. На рис. 11 зображено фрагмент 0-3 переходу експериментально отриманих спектрів генерації молекул 136Xe35Cl, 124Xe35Cl та молекули XeCl природного ізотопічного складу. Отже, використовуючи для роботи лазера ізотопічно збагачені суміші можна досягти більш щільного заповнення спектральними лініями діапазону генерації.

Рис. 11. Фрагмент 0-3 переходу спектрів генерації молекул 136Xe35Cl (-   ), 124Xe35Cl (____) та молекули XeCl (____) природного ізотопічного складу.

Порівнюючи розраховані та експериментально отримані спектри було оцінено величину розширення внаслідок зіткнень лінії окремого електронно-коливально-обертального переходу від тиску активного середовища. Це є можливим завдяки тому, що кількість ліній тонкої структури, які ми спостерігаємо на певній фіксованій ділянці довжин хвиль, залежить головним чином від ширини спектрального контура, яким описується окремий обертальний перехід, тобто від тиску, і мало залежить від інших чинників, зокрема, від ізотопічного складу суміші. На це побічно вказує той факт, що кількість ліній тонкої структури на рис. 5 для різних ізотопів приблизно однакова. Отримана нами залежність величини розширення лінії від тиску в діапазоні 0,5 атм – 3 атм лінійна, і описується виразом

(p)=0,23+0,48·p, (9)

де - ширина окремої електронно-коливально-обертальної лінії генерації на піввисоті в см-1, р – загальний тиск робочої суміші в атмосферах. Слід зауважити, що питання залежності ширини лінії генерації при зіткненнях молекули від тиску для молекули XeCl у літературі висвітлене мало. Прямі дані про залежність ширини лінії випромінювання молекули XeCl від тиску робочої суміші до теперішнього часу відсутні, а та величина, яка зустрічається в розрахунках, взята з робіт по розрахунку молекули XeF. Вона становить 0,1 – 0,17 см-1/атм, що майже втричі менше отриманої нами величини.

У п’ятому розділі описано розроблену методику прецизійного вимірювання довжин хвиль в спектрах випромінювання молекули XeCl, виміряно частоти ліній тонкої структури в спектрах генерації та частоти кантів електронно-коливальних переходів у спектрах спонтанного випромінювання молекули XeCl різного ізотопічного складу, з аналізу отриманих даних визначено коливальні константи молекули.

Описана методика базується на реєстрації спектрів випромінювання на фотоплівку з наступним скануванням та обробкою за допомогою прикладних програм ЕОМ. На рис. 12 представлено величину відхилення від літературних даних виміряних нами довжин хвиль ліній заліза лампи з порожнистим катодом у діапазоні 303 – 310 нм. Середньоквадратичне відхилення становить 0,0025 A.

Рис. 12 Відхилення довжин хвиль ліній заліза виміряних нами від літературних даних.

Використовуючи описану методику, було виміряно довжини хвиль ліній тонкої структури в спектрах генерації та частоти кантів електронно-коливальних переходів в спектрах спонтанного випромінювання молекул 136Xe35Cl, 129Xe35Cl, 124Xe35Cl та молекули XeCl природного ізотопічного складу. На рис. 13 – 16 представлено спектри генерації молекул 136Xe35Cl, 129Xe35Cl, 124Xe35Cl та молекули XeCl природного ізотопічного складу. Довжини хвиль ліній тонкої структури відтворюються з точністю 0,009 A.

Рис. 13. Спектр генерації молекули 124Xe35Cl.

Рис. 14. Спектр генерації молекули 129Xe35Cl.

Рис. 15. Спектр генерації молекули 136Xe35Cl.

Рис.16. Спектр генерації молекули XeCl природного ізотопічного складу.

Спектр спонтанного випромінювання молекули 136Xe35Cl був детально проаналізований в [6]. В цій роботі автори отримали коливальні константи основного електронного (Х) та найнижчих збуджених (B, D) станів. В роботі [8] шляхом аналізу спектру електронного парамагнітного резонансу було отримано коливальні константи основного стану молекули 132Xe35Cl. В результаті накладання обертальних гілок різних електронно-коливальних переходів "замиваються" канти смуг коливальних переходів, а тому важко визначити істинне положення канту. Це впливає на точність вимірювання положень кантів, а отже, на точність визначення коливальних констант молекули. В зв’язку з цим нами було визначено коливальні константи інших ізотопів для порівняння їх з літературними даними та можливого уточнення.

Точність відтворення частот кантів електронно-коливальних переходів становить 0,2 см-1. В окремих випадках для зменшення можливої похибки вимірювання положення канту ми проводили порівняння експериментального спектру з розрахованим із застосуванням методики, описаної у попередньому розділі. Для усіх переходів ми не враховували ту обставину, що положення канту знаходиться на деякій відстані від нульової лінії. Розрахунок представлений у попередньому розділі, показує, що для 0-0 переходу положення канта знаходиться на відстані приблизно 0,3 см -1 від нульової лінії. Для переходів на більш високі коливальні рівні основного стану ця відстань зменшується внаслідок зменшення обертальної сталої основного стану із збільшенням коливального квантового числа. Що стосується переходів із більш високих коливальних рівнів збудженого стану (1-0, 2-0), то ця відстань суттєво не збільшиться, оскільки в нижній частині потенціальної кривої збудженого стану крива близька до гармонічної і обертальна константа мало залежить від коливального квантового числа. В дисертаційній роботі представлено частоти кантів електронно-коливальних смуг молекул 124Xe35Cl, 129Xe35Cl та 136Xe35Cl.

Коливальні константи молекули визначались окремо для кожної моноізотопної молекули, а також одночасно для усіх моноізотопних молекул шляхом підгонки до отриманих частот кантів електронно-коливальних смуг виразу:

(9),

де – виміряні частоти кантів електронно-коливальних смуг для k-го ізотопу ксенону, Te – електронна енергія, v' и v" – коливальні числа для верхнього (В) та нижнього (Х) електронного стану відповідно, и – коливальні константи для верхнього та нижнього електронного стану відповідно, k – масове число ізотопу Xe (124, 129 або 136), – корінь квадратний із відношення зведених мас молекул 136Xe35Cl та kXe35Cl. Для молекули 136Xe35Cl дорівнює одиниці.

При одночасній підгонці виразу (9) до виміряних частот кантів усіх моноізотопних молекул було отримано найменше середньоквадратичне відхилення виміряних частот від обчислених за допомогою визначених констант. При цьому результат підгонки стає менш чутливим до похибки вимірювань.

В таблиці 1 представлено отримані нами коливальні константи молекули XeCl перераховані для ізотопу 136Xe35Cl (колонка а), а також константи відомі в літературі (б, в) для цього ж ізотопу.

Таблиця 1.

Коливальні константи молекули 136Xe35Cl отримані нами (а),

та взяті з літератури (б [5], в [6]).

константа | а | б | в

32405,8 | 32405,0 | 32405,8

| 195,3 | 194,6 | 194,75

-0,86 | -0,54 | -0,627

26,5 | 26,2 | 26,22

0,18 | 0,28 | 0,321

-0,056 | -0,059 | -0,0853

ОСНОВНІ РЕЗУЛЬТАТИ І ВИСНОВКИ

Найбільш важливими результатами та висновками, одержаними в дисертаційній роботі, є:

1. Встановлено природу тонкої структури в спектрі генерації XeCl лазера. Показано, що лінії тонкої структури утворюються в місціх підвищеної щільності обертальних частот різних електронно-коливальних переходів.

2. Оптимізовано параметри електророзрядного XeCl лазера на суміші He:Xe:CF2Cl2. З’ясовано, що у випадках, коли не висуваються жорсткі вимоги до ресурсу робочої суміші фреон-12 може розглядатися як конкурентоспроможний галогеноносій для електророзрядного XeCl лазера.

3. З’ясовано вплив елементів резонатора на тонку структуру спектру генерації XeCl лазера. Вперше показано, що у випадку "щільного" резонатора тонка структура в спектрі генерації обумовлена проявом електронно-коливально-обертального спектру молекули та лініями поглинання розряду. Інтерференційна картина в спектрі генерації при цьому не проявляється.

4. Вперше досліджено вплив ізотопічного складу робочої суміші на тонку структуру спектру генерації XeCl лазера. Показано, що змінюючи ізотопічний склад робочої суміші можна досягти більш повного, а в деяких випадках неперервного заповнення спектральними лініями діапазону генерації.

5. Виміряні частоти ліній тонкої структури в спектрах генерації молекул 124Xe35Cl, 129Xe35Cl, 136Xe35Cl та молекули XeCl природного ізотопічного складу з високою точністю (±0,009 A).

6. Отримано фундаментальні коливальні константи молекули XeCl, шляхом їх підгонки методом найменших квадратів до експериментальних спектроскопічних даних кількох моноізотопних молекул одночасно.

Список цитованої літератури.

1. Горбань И. С., Зубрилин М. Г., Кучеров А. С., Черноморец М. П. Спектральный состав излучения XeCl-лазера с накачкой электронным пучком // УФЖ. – 1984. – т.29, вып.4. – с. 596 – 598.

2. Ефимовский С. В., Жигалкин А. К., Кареев Ю. И., Курбасов С. В. Плавная перестройка частоты генерации длинноимпульсного XeCl лазера в диапазоне 307,00—308,93 нм // Квантовая электроника. – 1992. – т. 19, №6. – с. 525-526.

3. Бураков В. С., Бохонов А. Ф., Титарчук В. А. О структуре спектра электроразрядного XeCl лазера // ЖПС – 1984. – т. XLI, №6. – с. 1029-1032.

4. Herzber G. Molecular spectra and molecular structure. I. Diatomic molecules. – New York, 1939. – 405 p.

5. Герцберг Г., Хьюбер К.-П. Константы двухатомных молекул. Часть 2 // Москва, "Мир". 1984, 366 с.

6. Sur A., Hui A. K., Tellinghuisen j. The B>X and D>X systems of 136Xe35Cl // J. Mol. Spectroscopi.-1979.-v. 74, №3. – p. 465-479.

7. Адамович В. А., Баранов В. Ю., Дерюгин А. А. и др. Спектральные характеристики эксимера XeCl в диапазоне 300-311 нм // Квантовая электроника. – 1987. – т. 14, №1. – с. 80-86.

8. Adrian Frank J., and Bowers Vernon A. ESR spectrum of XeCl in argon at 4.2 °K // J. Chem. Phys. – 1976. – v. 65, No 10. – p. 4316 – 4318.

Основні результати дисертації опубліковано в роботах:

1. N. G. Zubrilin, S. M. Baschenko, S. I. Osipov, I. A. Pavlov, M. P. Chernomorets. Spontaneous and stimulated emission spectra for 124Xe35Cl molecules // Semiconductor Physics, Quantum Electronics & Optoelectronics. – 2005. – V. 8, N 2. – P. 66 – 69.

2. М. Г. Зубріліг, Г. Г. Калюжна, І. А. Павлов, А. І. Щедрін. Порівняльні характеристики ексимерного XeCl-лазера на сумішах He/Xe/HCl та He/Xe/CF2Cl2 // УФЖ. – 2005. – т. 50, №5. – с. 442 – 447.

3. М. Г. Зубрілін, С. І. Осипов, І. А. Павлов, О. А. Парнюк. Вимірювання довжин хвиль в області випромінювання молекули XeCl // Журнал фізичних досліджень. – 2005. – т. 9, №1. – с. 33 – 37.

4. I.V. Blonskyy, A. V. Gnatovskyy, N. G. Zubrilin, I. A. Pavlov, M. P. Chernomorets. On the nature of the faine structure in emission spectra of XeCl laser // Semiconductor Physics, Quantum Electronics & Optoelectronics. – 2004. – V. 7, N 3. – P. 301 – 303.

АНОТАЦІЯ

Павлов І. А. Природа тонкої структури спектру випромінювання ексимерного XeCl лазера. – Рукопис.

Дисертація на здобуття наукового ступеня кандидата фізико-математичних наук за спеціальністю 01.04.05 – оптика, лазерна фізика. – Інститут фізики НАН України.

В дисертаційній роботі проведені дослідження природи тонкої структури в спектрі генерації XeCl лазера. Показано, що лінії тонкої структури утворюються в місцях підвищеної щільності обертальних частот різних електронно-коливальних переходів. Оптимізовано параметри електророзрядного XeCl лазера на суміші He:Xe:CF2Cl2. З’ясовано, що у випадках, коли не висуваються жорсткі вимоги до ресурсу робочої суміші фреон-12 може розглядатися як конкурентоспроможний галогеноносій для електророзрядного XeCl лазера. Вивчено вплив елементів резонатора на тонку структуру спектру генерації XeCl лазера. Вперше показано, що у випадку резонатора утвореного дзеркалами з високими коефіцієнтами відбивання (~99%) тонка структура в спектрі генерації обумовлена проявом електронно-коливально-обертального спектру молекули та лініями поглинання розряду. Інтерференційна картина в спектрі генерації при цьому не проявляється. Вперше досліджено вплив ізотопічного складу робочої суміші на тонку структуру спектру генерації XeCl лазера. Показано, що змінюючи ізотопічний склад робочої суміші можна досягти більш повного, а в деяких випадках неперервного заповнення спектральними лініями діапазону генерації. Виміряні частоти ліній тонкої структури в спектрах генерації молекул 124Xe35Cl, 129Xe35Cl, 136Xe35Cl та молекули XeCl природного ізотопічного складу. Отримано фундаментальні коливальні константи молекули XeCl, шляхом їх підгонки методом найменших квадратів до експериментальних спектроскопічних даних кількох моноізотопних молекул одночасно.

Ключові слова: ексимерні лазери, ексимерні молекули, спектри випромінювання, XeCl лазер, обертальна структура спектру.

АННОТАЦИЯ

Павлов И. А. Природа тонкой структуры спектра излучения эксимерного XeCl лазера. – Рукопись.

Дисертация на соискание научной степени кандидата физико-математических наук по специальности 01.04.05 – оптика, лазерная физика. – Институт физики НАН Украины.

В дисертации проведены исследования природы тонкой структуры в спектре генерации XeCl лазера.

Оптимизированы параметры электроразрядного XeCl лазера на смеси He:Xe:CF2Cl2. Максимальная энергия импульса генерации 15 мДж наблюдалась для смеси с соотношением компонент 900 : 60 : 1 при общем давлении 2,5 атм. Установлено, что в том случае, когда не выдвигаются жесткие требования к ресурсу рабочей смеси, фреон-12 может использоваться в качестве конкурентоспособного галогеноносителя для электроразрядного XeCl лазера.

Исследовано влияние элементов резонатора на тонкую структуру спектра генерации XeCl лазера. Экспериментально показано, что в случае использования резонатора с большими значениями коэфициентов отражения обоих зеркал тонкая структура в спектре генерации обусловлена проявлением вращательной структуры електронно-колебательных переходов молекулы и линиями поглощения разряда. Интерференционная структура в спектре при этом не проявляется. Сравнении спектров генерации и люминесценции молекулы XeCl полученных при низком давлении рабочей смеси (0,3 атм) показывает, что линии тонкой структуры в обоих спектрах совпадают, что указывает на их одинаковую природу.

С использованием компьютерной модели рассмотрено образование тонкой структуры в спектре люминесценции молекулы XeCl. Линии тонкой структуры образуются в местах повышеной плотности вращательных частот разных електронно-колебательных переходов. При изменении изотопического состава молекулы происходит изменение взаимной конфигурации вращательных частот разных электронно-колебательных переходов, что приводит к изменениям тонкой структуры спектра и появлению новых линий генерации. Последнее показано экспериментально. Таким образом, изменением изотопического состава рабочей смеси можна достичь более полного, а в некоторых случаях непрерывного заполнения спектральными линиями диапазона генерации.

Измерены частоты линий тонкой структуры в спектрах генерации молекул 124Xe35Cl, 129Xe35Cl, 136Xe35Cl и молекулы XeCl естественного изотопического состава. Частоты линий тонкой структуры для одной и той же моноизотопной молекулы воспроизводятся с точностью 0,009 A.

Измерены частоты кантов електронно-колебательных полос в спектрах люминесценции молекул 124Xe35Cl, 129Xe35Cl и 136Xe35Cl. Получены фундаментальные колебательные константы молекулы XeCl путем их подгонки методом наименьших квадратов к экспериментально полученным частотам кантов нескольких моноизотопных молекул одновременно.

Ключевые слова: эксимерные лазеры, эксимерные молекулы, XeCl лазер, спектры излучения, вращательная структура спектра.

SUMMARY

Pavlov I. A. The nature of the fine structure of XeCl excimer lasing spectrum. – Manuscript.

Thesis for Candidate’s Degree in Physics and Mathematics by speciality 01.04.05 – optics, laser physics. – Institute of physics National Academy of Science of Ukraine, Kyiv, 2006.

The thesis concerns the nature of the fine structure in XeCl lasing. It is shown that the fine structure lines appear in the ranges of high density of rotational frequencies of various electron-vibrational transitions. The parameters of electric-discharge XeCl laser based on He:Xe:CF2Cl2 mixture were optimized. It is shown that the Freon-12 can be used as a possible halogen-carrier for an electro-discharged XeCl laser if requirements for the life time of the work mixture are not too strict.

The influence of the resonator elements on the fine structure spectrum is studied. It is shown for the first time that in the case of resonator with highly reflective mirrors (~99%), the fine structure of a lasing spectrum depends on both the vibration-rotation spectrum of the molecule and the parameters of the discharge absorption lines. It is just the case when the fringed pattern in the lasing spectrum does not occur.

The