НАЦІОНАЛЬНА АКАДЕМІЯ НАУК УКРАЇНИ

ФІЗИКО-ТЕХНІЧНИЙ ІНСТИТУТ НИЗЬКИХ

ТЕМПЕРАТУР ім. Б.І. ВЄРКІНА

Терехов Андрій Валерійович

УДК 538.9; 538.945; 538.955

ОСОБЛИВОСТІ ТЕРМОДИНАМІЧНИХ,  ЕЛЕКТРИЧНИХ І

МАГНІТНИХ ВЛАСТИВОСТЕЙ ПОТРІЙНИХ СПОЛУК ІЗ

СТРУКТУРОЮ ThMn12

01.04.07 - фізика твердого тіла

АВТОРЕФЕРАТ

дисертації на здобуття наукового ступеня

кандидата фізико-математичних наук

Харків – 2007

Дисертація є рукопис.

Робота виконана в Фізико-технічному інституті низьких температур

ім. Б.І.Вєркіна НАН України, м. Харків

Науковий керівник: доктор фізико-математичних наук , професор

Дмитрієв Віталій Михайлович

(ФТІНТ ім. Б.І.Вєркіна НАН України,

відділ надпровідності, зав. відділу).

Офіційні опоненти: доктор фізико-математичних наук, професор

Нацик Василь Дмитрович

(ФТІНТ ім. Б.І. Вєркіна НАН України,

відділ фізики реальних кристалів,

головний науковий співробітник);

доктор фізико-математичних наук, професор

Свистунов Володимир Михайлович

(Національний Технічний Університет

“Харківський Політехнічний Інститут”,

завідувач кафедри технічної кріофізики).

Захист відбудеться “16” жовтня 2005 р. о 15 годині на засіданні спеціалізованої Вченої ради Д 64.175.03 при Фізико-технічному інституті низьких температур ім. Б. І. Вєркіна НАН України (61103, м. Харків, пр. Леніна, 47).

З дисертацією можна ознайомитись у бібліотеці ФТІНТ ім. Б. І. Вєркіна НАН України, 61103, м. Харків, пр. Леніна, 47.

Автореферат розіслано “28” серпня 2005 року.

Вчений секретар спеціалізованої вченої ради Д 64.175.03

доктор фізико-математичних наук, професор Є.С. Сиркін

ЗАГАЛЬНА ХАРАКТЕРИСТИКА РОБОТИ

Актуальність теми. Незаперечним є той факт, що велика кількість цікавих фізичних властивостей виявлена в системах, до складу яких входять 3d, 4f, 5f  елементи. Не є виключенням й сполуки (R, An)M4Al8 (де R – рідкісноземельний 4f  елемент, а також Y та Sc; An – актинідний 5f  елемент; M – перехідний 3d  елемент) із кристалічною структурою типу ThMn12. У них виявлені: різноманітні типи магнітного упорядкування, які часто супроводжуються формуванням складних магнітних структур; спін-скляний стан; спін_переорієнтаційні переходи та проміжна валентність. Нещодавно комплексні дослідження теплоємності та електроопору LuFe4Al8 дозволили виявити два зовсім нових явища для RM4Al8 систем: надпровідність і від'ємний магнітоопір (ВМО) в слабких магнітних полях (одиниці та десятки ерстед). Одразу ж виникає питання щодо існування даних явищ в інших RM4Al8 сполуках. Одержанню відповіді на це питання, а також вивченню надпровідності та від'ємного магнітоопору, якщо такі присутні в ряді RM4Al8 систем, і дослідженню впливу на ці явища заміни одних R і M - елементів на інші присвячені 3-й і 4-й розділи дисертаційної роботи. Оскільки досліджувані явища були виявлені в сполуці з немагнітним R  елементом (LuFe4Al8), для спрощення інтерпретації експериментальних результатів у літературному огляді та експериментальних розділах даної роботи розглядаються RM4Al8 сполуки з немагнітними або слабкомагнітними рідкісними землями. Разом з тим, великий інтерес представляє дослідження впливу на фізичні властивості та, зокрема, явище ВМО і надпровідність потрійних сполук із структурою ThMn12, заміни немагнітного рідкісноземельного елемента на магнітний рідкісноземельній елемент або актинід. В якості такого елементу нами обрано уран, що сам по собі має велику різноманітність цікавих фізичних явищ. Дослідженню поведінки термодинамічних, електричних і магніторезистивних характеристик ряду уранових сполук в інтервалі температур 4.2 – 300 К присвячується 5-й розділ даної роботи.

Зв'язок роботи з науковими програмами, планами, темами. Дисертаційна робота виконана у відділі надпровідності ФТІНТ ім. Б.І. Вєркіна НАН України під керівництвом зав.відділу, доктора фіз.-мат. наук, професора Дмитрієва В.М. у рамках тематичних планів інституту по відомчих тематиках, які були затверджені Президією НАН України: Ф 27-1 "Нерівноважні та нестаціонарні явища в надпровідниках" (№ держ. реєстрації 0196U002946), Ф 27-2 "Фазові перетворення та надпровідність рідкісноземельних сполучень типу RFe4Al8 (R – рідкісна земля)" (№ держ. реєстрації 0100U006268) та Ф27 _ 3 “Надпровідність та фазові переходи в чистих металах і потрійних сполуках типу ThMn12” (№ держ. реєстрації 0104U003039). Робота також проводилася в рамках проекту №2M/75-2000 МОН України "Електронна структура регулярних сполучень рідкісних земель і урану з металами типу sp" (№ держ. реєстрації 0101U000574). Автор був співвиконавцем зазначених робіт.

Мета дисертаційної роботи полягала: у комплексному вивченні термодинамічних, електричних і магніторезистивних характеристик складних потрійних сполук із структурою типу ThMn12 у інтервалі температур 4.2 – К, діапазоні частот 0 – 108 Гц та магнітних полях 0 – 7·103 Е з метою виявлення в них нових ефектів.

Об'єктом досліджень є нові фізичні явища в (R,U)M4Al8 сполуках при низьких температурах і слабких магнітних полях.

Предметом дослідження є від'ємний магнітоопір, надпровідність і важкоферміонна поведінка в (R,U)M4Al8 сполуках.

У даній роботі були проведені комплексні дослідження теплових (теплоємність), електричних (питомий та поверхневий електроопір, повний імпеданс) і магніторезистивних властивостей ряду (R,4Al8 сполук. Вимір теплоємності (R,4Al8 сполук здійснювався методом адіабатичної калориметрії. Повний імпеданс і питомий електроопір (R,4Al8 сполук вивчалися за допомогою чотирьохконтактного методу. Вимір поверхневого електроопору (R,4Al8 здійснювався резонаторним методом на частотах порядка декількох десятків МГц. Магнітне поле створювалося за допомогою соленоїда.

Наукова новизна отриманих результатів визначається наступними положеннями, що мають пріоритетний характер:

1. Вперше в ряді (R,4Al8 сполук проведені детальні комплексні дослідження теплових (теплоємність), електричних (питомий і поверхневий електроопір, повний імпеданс) і магніторезистивних властивостей; виявлені явища надпровідності та від'ємного магнітоопору (ВМО) в слабких магнітних полях (одиниці та десятки ерстед); запропоновано й обґрунтовано механізм виникнення ВМО; показано, як на ВМО впливає заміна одних R і M - елементів на інші, а також заміна R - елементів на U;

2. Вперше виявлена та досліджена анізотропія електропровідності в монокристалах YFe4Al8, ScFe4Al8 та UFe4Al8;

3. Вперше виявлена нефермірідинна важкоферміонна поведінка в полікристалах YCr4Al8, CeCr4Al8 та YMn4Al8;

4. Вперше виявлені аномалії теплоємності та електроопору в UCu4Al8, UFe4Al8, UCu5Al, U3Ni3Sn4 при температурах, близьких до температур переходів (43 К),  (37 К), (23 К) і температури структурного переходу при Т ? 60 К у чистому - урані.

Отримані в дисертації результати, висновки та положення достовірні й обґрунтовані, оскільки вони базуються на добре апробованих методах експериментальної фізики твердого

тіла, добре узгоджуються з існуючими фізичними уявленнями про досліджувані процеси та

знайшли підтвердження в роботах інших авторів.

Наукова й практична цінність результатів дисертаційної роботи полягає в тому, що в ній вперше проведені комплексні дослідження термодинамічних, електричних і магніторезистивних характеристик складних потрійних сполук із структурою типу ThMn12; виявлено новий клас магнітних сполук з від'ємним магнітоопором (ВМО) та надпровідністю; встановлено характер залежності величини ВМО від атомного радіусу R і M - елементів; запропоновані найбільш ймовірні механізми появи ВМО; досліджено, як впливає на надпровідність заміна одних R і M _ елементів на інші.

Присутність у досліджуваних матеріалах ізотропного від’ємного магнітоопору, дозволяє надалі використовувати їх у мікроелектроніці й, у тому числі, в якості

сенсорів магнітного поля.

Особистий внесок здобувача. Всі наукові статті Терехова А.В., які містять основні результати дисертаційної роботи, опубліковані в співавторстві, але особистий внесок автора в ці роботи є визначальним і полягає в наступному:

· у роботах [1, 2, 3] – автор брав активну участь у підготовці та проведенні експериментів, обробці первинних експериментальних даних, інтерпретації отриманих результатів. Авторові вдалося: виявити існування нового класу магнітних надпровідників – потрійні сполуки RM4Al8 із кристалічною структурою типу ThMn12, виявити та вивчити явище від'ємного магнітоопору (ВМО) в ряді полікристалічних і монокристалічних сполук з цим же типом структури та в ході дискусій з В.М. Дмитрієвим запропонувати механізми, що пояснюють це явище. Він також вивчив вплив на ВМО та надпровідність заміни одних R і M  елементів на інші та дослідив анізотропію електропровідності в монокристалах YFe4Al8 і ScFe4Al8;

· у роботі [4] – автор брав участь у підготовці, проведенні експериментів та інтерпретації отриманих експериментальних даних. Систематизація й обробка отриманих даних виконана особисто автором. Їм було виявлено явище від'ємного магнітоопору в монокристаличній сполуці UFe4Al8, досліджено анізотропію електропровідності в області існування від'ємного магнітоопору та в ході дискусій з В.М. Дмитрієвим запропоновано механізми, що пояснюють це явище;

· у роботі [5] – автор брав участь у постановці та проведенні експериментів, а також аналізі отриманих експериментальних даних. Їм були виявлені помітні зміни розмірів зразків - урану й UCu5Al при їх багаторазовому термоциклюванні від кімнатної до низьких температур (77 та 4.2 К). Автором виявлені аномалії теплоємності та електроопору в UCu4Al8, UFe4Al8, UCu5Al, U3Ni3Sn4 при температурах, близьких до температур переходів (43 К), (37 К), (23 К) і температури структурного переходу при Т ? 60 К у чистому - урані.

Автором проведені пошук та аналіз літературних даних по досліджуваній тематиці, на підставі яких у дискусіях з В.М. Дмитрієвим були запропоновані найбільш адекватні механізми для пояснення виявлених явищ у об'єктах, які досліджувались. Результати досліджень і зміст публікацій [1-5], підготовка доповідей і тез [7-13] обговорювалися з науковим керівником. Узагальнення результатів досліджень дисертаційної роботи виконано дисертантом самостійно. Таким чином, внесок дисертанта у виконану роботу є визначальним. Результати роботи виносяться на захист вперше.

Апробація результатів дисертації проходила на наступних всеукраїнських і міжнародних конференціях:

§ Всеукраїнська конференція студентів і молодих науковців з теоретичної та експериментальної фізики ЕВРИКА-2003 (Львів, Україна, 21-23 травня 2003);

§ Відкрита всеукраїнська конференція молодих вчених та науковців “Сучасні питання матеріалознавства” (Харків, Україна, 9-13 вересня 2003);

§ 6-а міжнародна конференція “Фізичні явища у твердих тілах” (Харків, Україна, 28-29 жовтня 2003);

§ Всеукраїнська конференція студентів і молодих науковців з теоретичної та експериментальної фізики ЕВРИКА-2004 (Львів, Україна, 19-21 травня 2004);

§ Конференція молодих вчених “Фізика низьких температур” (Харків, Україна, 25-27 травня 2004);

§ 12-а Чешська та Словацька конференція з магнетизму CSMAG'04 (Кошице, 12-15 липня 2004);

§ Конференція молодих вчених і аспірантів ІЕФ-2005 (Ужгород, Україна, 18- 20 травня 2005);

§ Конференція молодих вчених “Фізика низьких температур” (Харків, Україна, 24-26 травня 2005).

Публікації За темою дисертації опубліковано 13 наукових праць, у тому числі 4 журнальні статті [1, 2, 4, 5], 1 стаття в Віснику Львівського Університету [3] та 8 тез доповідей в збірниках праць вітчизняних і міжнародних конференцій [6-13].

Структура та обсяг дисертації. Дисертація викладена російською мовою та складається зі вступу, п’яти розділів з 37 рисунками та 2 таблицями, висновків і списку використаних джерел. Повний обсяг складає 121 сторінку, з них основний текст займає 109 стор., а список використаних джерел міститься на 12 стор. (119 найменувань).

ОСНОВНИЙ ЗМІСТ РОБОТИ

У вступі подано загальну характеристику роботи, обґрунтовано актуальність проблеми, сформульовані мета й основні задачі досліджень, висвітлено наукову новизну здобутих результатів. Крім цього охарактеризовано особистий внесок здобувача, а також наведено дані про апробацію та публікацію матеріалів досліджень і структуру дисертації. У вступі відзначено зв’язок роботи з науковими програмами та темами.

Перший розділ “Фізичні властивості потрійних сполук із кристалічною структурою типу ThMn12”, що носить оглядовий характер, присвячено аналізу існуючих публікацій по дослідженню кристалічних, магнітних, теплових та електричних властивостей потрійних (R,U)M4Al8 сполук (рис. 1). Цей аналіз показує, що дані матеріали мають в наявності ряд цікавих для фізики твердого тіла явищ, наприклад: різні типи магнітного впорядкування, які часто супроводжуються появою складних магнітних структур; стан спінового скла; проміжна валентність, а також нові явища, які спостерігалися в LuFe4Al8: надпровідність і від'ємний магнітоопір в малих магнітних полях (одиниці та десятки ерстед).

Рис.1. Кристалічна структура типу ThMn12 .

Другий розділ “Методи одержання та дослідження (R, U)M4Al8 сполук” присвячено опису використаних методів одержання й експериментального дослідження теплових, електричних і магніторезистивних характеристик потрійних сполук із структурою типу ThMn12.

Полікристали (R,U)M4Al8 сполук були виготовлені методом електродугової плавки в атмосфері чистого аргону. Одержані після плавки злитки розміщували в кварцевій ампулі та відпалювали в середовищі аргону при 600 – 800 С протягом 8 тижнів.

Монокристали були вирощені методом Чохральского – витягуванням з стехіометричного розплаву вихідних металів.

В даній роботі проводилися дослідження теплоємності, повного імпедансу, поверхневого та питомого електроопорів, а також магнітоопору полікристалічних і монокристалічних зразків.

Теплоємність досліджувалась за допомогою метода адіабатичної калориметрії в інтервалі температур 4.2 ?  К.

Дослідження електроопору зразків (повний імпеданс, поверхневий і питомий електроопори) здійснювались в інтервалі температур 4.2 – К, діапазоні частот 0 – 108 Гц та інтервалі магнітних полів 0 – •103 Е. У випадку монокристалів також досліджувалась анізотропія електро- та магнітоопору для двох конфігурацій: j  a, H || a і  j || a, H  a (а – вісь росту кристалів).

Повний імпеданс і питомий електроопір досліджувались за допомогою чотирьохконтактного методу. Вимірювання поверхневого електроопору здійснювалось резонаторним методом.

Магнітне поле створювалося за допомогою соленоїда. Величина магнітного поля розраховувалася за значенням струму від джерела живлення. Калібрування соленоїда було проведено за допомогою датчика Холу.

Третій розділ має назву “ Резистивність і теплоємність сполук RM4Al8, UCu4Al8 і RAg6In6”. Він містить результати вимірів теплових (теплоємність) та електричних властивостей (поверхневий електроопір) ряду полікристалів RM4Al8 (R= Sc, Ce, Y; M= Fe, Cr, Mn), RAg6In6 (R = La, Pr) та UCu4Al8.

Отримані температурні залежності поверхневого електроопору полікристалів RM4Al8 (R= Sc, Ce, Y; M= Fe, Cr, Mn) (рис.2) характеризуються наявністю в інтервалі температур 4.2 – К ряду аномалій.

Перша аномалія полягає в помітній зміні нахилу залежності /(300) нижче температури . Слід відзначити, що у разі сполук з Fe температура відповідає температурі антиферомагнітного переходу () в підгратці заліза (100 – К) [1-4]. Згідно з літературними даними помітно залежить від невеликих відхилень від заданої стехіометрії 1:4:8. Так, , а отже й зменшуються зі зростанням концентрації атомів Fe. Порівняння сполук, що були нами досліджені, з сполук із строгою стехіометрією [1, 3] показує, що в нашому випадку має місце невеликий надлишок атомів Fe, які згідно з [1, 3] можуть займати невластиві для них кристалографічні позиції (8j), рис.1.

Не менш цікава поведінка електроопору була виявлена в полікристалах ScFe4Al8, YCr4Al8, а також PrAg6In6 при більш низьких температурах. В цих сполуках при температурі , яка для сполук з ВМО (ScFe4Al8 та YCr4Al8) нижче температури , спостерігалось помітне відхилення електроопору від регулярної залежності (спад). Вмикання слабкого магнітного поля (Н  Е) призводить до збільшення величини електроопору (позитивний магнітоопір) нижче . Така поведінка електроопору характерна для зразків, які мають надпровідну фазу. Це підтверджують і результати вимірів теплоємності YCr4Al8. Ці дослідження виявили існування при температурі на температурній залежності теплоємності яскраво вираженої   подібної особливості, яка була класифікована як фазовий перехід другого роду та може бути пов'язана з переходом частки зразка в надпровідний стан (рис.3).

Рис. 2. Температурні залежності поверхневого електроопору /(300) полікристалів ScFe4Al8 (а), CeFe4Al8 (б), YCr4Al8 (в), CeCr4Al8 (г), YMn4Al8 (д) і LuFe4Al8 (е), які були виміряні на частоті 10 МГц без магнітного поля (?) та в магнітному полі H 50 Е (?).

Рис. 3. Температурна залежність теплоємності

полікристалу     YCr4Al8        в      температурній

області     існування     надпровідного     стану.

?, 0, ? – різні серії вимірювань.

Дослідження теплоємності YCr4Al8, YMn4Al8 і СeCr4Al8 нижче 5 К висвітлює нефермірідинну важкоферміонну поведінку, що проявляє себе в нелінійному зростанні електронного внеску в теплоємність.

Четвертий розділ має назву “Надпровідність і від'ємний магнітоопір RM4Al8 і PrAg6In6 сполук. Анізотропія електропровідності монокристалів YFe4Al8 і ScFe4Al8”. В ньому наведено результати детальних досліджень електроопору полікристалів RM4Al8 і PrAg6In6 в інтервалах температур, де існують мінімум електроопору, аномальне зростання омічних втрат, максимум, від'ємний магнітоопір і надпровідність. З метою підтвердження особливостей, які спостерігались, і з’ясування їх природи були також проведені дослідження електроопору монокристалів YFe4Al8 і ScFe4Al8 в інтервалі температур 4.2 – К.

З отриманих експериментальних даних випливає, що особливості, які спостерігаються при зниженні температури на температурних залежностях електроопору монокристалів YFe4Al8 і ScFe4Al8: зміна нахилу (T)/(300) і (T) нижче температури (близька до температури антиферомагнітного переходу в підгратці Fe [1, 3, 4]), аномалія електроопору у вигляді максимуму, від'ємний магнітоопір, а також помітне зниження омічних втрат і позитивний магнітоопір нижче (рис. 4), є подібними до особливостей, виявлених раніше в ряді полікристалічних сполук із кристалічною структурою типу ThMn12.

Вперше виявлена нами надпровідність в ряді RM4Al8 та PrAg6In6 сполук знайшла своє підтвердження в роботах інших авторів [5, 6], які досліджували монокристал YFe4Al8 і полікристал PrAg6In6 на наявність надпровідних фаз за допомогою методу мікроконтактної спектроскопії.

Окрема увага приділяється вивченню впливу на надпровідність RM4Al8 сполук заміни одних R і M  елементів на інші. Аналіз експериментальних даних показує, що заміна немагнітного R  елемента (Y, Sc, Lu) на магнітний R елемент (Сe) призводить до зникнення надпровідності. Надпровідність не спостерігається й при заміні немагнітного R  елемента на магнітний актинід, наприклад уран (UFe4Al8 і UCu4Al8). Разом з тим, при заміні M  елементів надпровідність спостерігалася як у сполуках з M(ScFe4Al8, YFe4Al8, LuFe4Al8), у яких підгратка заліза впорядковується антиферомагнітно, так і в сполуці з M(YCr4Al8) у якої магнітне впорядкування відсутнє.

Таким чином, можна зробити висновок про те, що надпровідна фаза в RM4Al8 і PrAg6In6 є результатом складних взаємодій різних підграток. Особливістю надпровідного стану є його співіснування в RFe4Al8 (Lu, Y, Sc) сполуках з антиферомагнітним упорядкуванням, і те, що це явище має місце в нестехіометричних зразках. Останнє твердження засноване на тому, що в зразках, зі строгою стехіометрією , ніяких особливостей транспортних властивостей, які відповідають за надпровідний стан не спостерігається.

В даному розділі також наведені експериментальні дані по виявленню та дослідженню анізотропії електропровідності монокристалів YFe4Al8 і ScFe4Al8 при вимірюваннях на постійному та змінному струмах, при відсутності магнітного поля та в полі Н Е в інтервалі температур 4.2 – К і діапазоні частот 0 – 8 Гц. В той же час показано, що характеристичні температури , , , і , а також величини зниження електроопору в магнітному полі і є ізотропними.

Рис. 4. Температурні залежності питомого (а,б) та поверхневого(T) електроопорів на частоті 45 МГц (в,г), які були виміряні уздовж (||) і впоперек () напрямку роста монокристалів YFe4Al8 і ScFe4Al8 без магнітного поля (?) та в полі Н  Е (?).

Детальні дослідження електроопору полікристалів RM4Al8, а також монокристалів YFe4Al8 і ScFe4Al8 в інтервалах температур, де існує максимум електроопору, показують, що дана особливість починається з мінімуму електроопору при , за яким слідує зростання омічних втрат по логарифмічному закону (рис.5). При подальшому зниженні температури залежності (T)/(300) і (T) досягають своїх максимальних значень при температурі , після чого спадають за ступінним законом (показник ступені лежить у межах 1.5 – ) і виходять на регулярну залежність при температурі . Слід відзначити, що при включенні слабкого магнітного поля (Н 50 Е) в RM4Al8 сполуках при температурі виникає зниження електроопору (до 20 %), яке зникає при .

Рис. . Температурні  залежності 

{(T)/(300)}2 ~ (Т)/(300)  

полікристалів    ScFe4Al8  (а)   і 

YCr4Al8 (б)  на частоті  МГц 

без магнітного поля (?) та в полі

H 50 Е (?).

В даній роботі, крім резистивних, також велика увага приділялася проведенню магніторезистивних досліджень RM4Al8 сполук в області існування ВМО. Була виявлена незвичайна (східчаста) магнітопольова залежність в LuFe4Al8. Вивчення впливу на від'ємний магнітоопір в RM4Al8 сполуках заміни одних R і M  елементів на інші показало, що ВМО зменшується по величині із зростанням атомного радіуса R  елемента. У той же час, заміна одного перехідного М  елемента на інший практично не позначається на величині від'ємного магнітоопору.

Мінімум електроопору, його логарифмічне зростання та ступінний спад, які мають місце в RM4Al8 сполуках, дозволяють припустити наявність в цих сполуках ефекту Кондо та спін-скляного стану, які раніше спостерігались в системах з магнітними домішками [7-9]. Існування ефекту Кондо та спін-скляного стану в RM4Al8 сполуках, на наш погляд, обумовлене присутністю в даних сполуках деякої кількості атомів перехідного елемента у невластивих для них кристалографічних позиціях (8j) (рис.1) у той час, як більша частина цих атомів займає 8f  позиції [1, 2, 10, 11]. Згідно з даними Месбауеровських досліджень [3], розташовані на 8j  позиціях атоми перехідного елементу можуть перебувати в парамагнітному стані, та відігравати роль магнітних домішок, як це має місце в кондо-системах.

Наявність спінового скла (СС) підтверджують результати робіт із дослідження магнітної сприйнятливості () монокристалів YFe4Al8 і ScFe4Al8 [10, 11], у яких на (Т) були виявлені аномалії у вигляді різко виражених максимумів приблизно в тім же інтервалі температур, що й у випадку електроопору. Сильна залежність даних особливостей від режимів охолодження монокристалів дозволила авторам висловити припущення про існування в даній області температур переходу в стан спінового скла.

Зовсім інша ситуація має місце в сполуках з Mn. Як відомо, в системі RM4Al8 магнітне впорядкування в підгратці Mn відсутнє [12, 13]. При цьому магнітний стан атомів Mn визначається міжатомною Mn  Mn відстанню, взаємодією з найближчими атомами й температурою [12]. Згідно з даними [12, 13], критичним є відстань ? .7 A. При <  атоми Mn не мають локального магнітного моменту. У сполуці YMn4Al8 при строгій стехіометрії атоми Mn займають тільки 8f позиції з відстанню = .55 A < [12]. У такому випадку локалізовані магнітні моменти атомів Mn відсутні. При невеликому перерозподілі атомів марганцю й алюмінію атоми Mn з'являються й на 8j  позиціях. Відстань між j  позиціями Mn становить величину = .77 A > [14] і атоми Mn в 8j  позиціях мають локальний магнітний момент. Тепер вони можуть відігравати роль

магнітних домішок і зі зниженням температури викликати ефект Кондо. У роботі [15] було показано, що в області низьких температур в RMn4Al8 сполуках можлива й поява стану спінового скла, який може бути відповідальним за придушення ефекту Кондо й зниження електроопору зі зниженням температури, яке спостерігалося нами в YMn4Al8.

Таким чином, ми стикаємось із ситуацією, коли різні механізми внутрішніх взаємодій у системах RM4Al8 із залізом і марганцем призводять до одного й того ж кінцевого результату – виникнення ефектів Кондо й спінового скла.

Закон, по якому знижується (Т) після точки максимуму, залежить від багатьох причин і може бути різним. Так, це може бути фермі-рідинне зниження за законом ~ [7], або той же закон, який реалізується в результаті утворення стану спінового скла [16]. Закон ~  виникає в результаті s  d розсіювання за рахунок фононів [17]. Згідно [18], для спін-скляних систем також може спостерігатися залежність . Можливим являється також спільний вплив механізмів, що призводить до залежності , де n приймає значення від 1.5 до 3. У наших вимірах для всіх зразків спостерігалось логарифмічне зростання електроопору, яке змінювалось ступінним спадом зі ступенем, що лежить у межах 1.5 – 3.

Дослідження показали, що для монокристалів YFe4Al8 і ScFe4Al8 у всій області температур . Така залежність припускає рівність відносних величин ВМО ( і ) при вимірах на змінному та постійному струмах. Однак з експеріментальних даних випливає дещо інше, а саме те, що ці відношення однакові для монокристалу YFe4Al8, але відрізняються в 2.2 рази у випадку ScFe4Al8 (зниження електроопору в магнітному полі більше при вимірах на змінному струмі). Таку поведінку можна пояснити, якщо припустити, що в ScFe4Al8 поверхневий шар, відповідальний за виміри на змінному струмі, містить більший відсоток атомів Fe, що займають 8j  позиції (на елементарну комірку), ніж об'єм того ж зразка. У той же час, монокристал YFe4Al8 у такій інтерпретації, ймовірно, буде мати більше однорідний розподіл Fe по 8j  позиціях в об'ємі зразка. Приймаючи до уваги все вищесказане, східчаста магнітопольова залежність полікристала LuFe4Al8 може бути пов'язана з нерівномірним розподілом атомів Fe по 8j  позиціях у зразку. У результаті, для пригнічення розсіювання

електронів з переворотом спіна (ефект Кондо) в різних ділянках зразка потрібна різна енергія магнітного поля.

Оскільки сполуки RM4Al8 (з M Fe) мають складну магнітну структуру, не виключається можливість існування в них при деякій температурі нижче такого просторового розподілу магнітних моментів, що в зразку існують області з відмінною від нуля спонтанною намагніченістю, а отже, з'являється й магнітодоменна структура. Поява доменів може призводити до додаткового розсіювання електронів провідності на доменних границях або усередині доменних стінок, тобто до зростання електроопору [19]. При цьому включення слабкого магнітного поля, порядка одиниць і десятків ерстед, спричиняє зниження электроопору (від'ємний магнітоопір) [19].

Відзначимо, що, незважаючи на те, що механізм виникнення ВМО, пов'язаний з магнітними доменами, проявляє себе вже в досить малих магнітних полях, він не може розглядатися для слабомагнітних сполук з M Cr і Mn. У даних сполуках явище ВМО також спостерігається, однак існування магнітних доменів є неможливим.

П'ятий розділ "Електроопір і теплоємність урану та деяких його сполук. Виявлення аномалій" присвячено детальному аналізу аномалій на температурних залежностях електро-, магнітоопору та теплоємності уранових сполук із структурою типу ThMn12 (UCu4Al8 та UFe4Al8), що були виявлені в результаті вимірів у широкому інтервалі температур 4.2 – К.

Вимірювання теплоємності та поверхневого електроопору виявляють існування в UCu4Al8 та UFe4Al8 аномалій при температурах, близьких до температур переходів (43 К), (37 К), (23 К) і структурного переходу при Т ? 60 К в чистому - урані [20]. Додаткові дослідження температурних залежностей поверхневого електроопору уранових сполук зі структурою, відмінною від ThMn12 (UCu5Al та U3Ni3Sn4) також виявляють наявність у них особливостей поблизу температур 23, 37, 43 і 60 К. Висунуто припущення про те, що ці особливості пов'язані з ураном, що входить до складу сполук UCu4Al8, UFe4Al8, UCu5Al та U3Ni3Sn4. Крім вищезгаданого, нами вперше виявлено, що при багаторазовому термоциклюванні від кімнатної до низьких температур (77 та 4.2 К) помітно змінюються розміри зразків - урану й UCu5Al.

В монокристалі UFe4Al8 в інтервалі температур 100 – К температурна залежність електроопору виявляє ще одну особливість у вигляді піку. Включення слабкого магнітного поля 1 – 400 Е, призводить до помітного зменшення величини електроопору в області

існування аномалії (від'ємний магнітоопір – ВМО). Аномалія електроопору в UFe4Al8, як і у випадку RM4Al8 сполук, починається з логарифмічного зростання омічних втрат нижче температури =160 K. При подальшому зниженні температури залежність (T) досягає свого максимального значення при = 135 К, після чого спадає за ступіним законом і при температурі =100 К виходить на регулярну залежність. Від'ємний магнітоопір присутній у всій температурній області існування аномалії, а максимальне зниження електроопору в магнітному полі спостерігається при температурі ( -24.5% при Н = 400 Е). Дослідження анізотропії електроопору UFe4Al8 в інтервалі температур 100 – К показує, що ряд параметрів які характеризують максимум, а також явище від'ємного магнітоопору (характеристичні температури , , і величина зниження електроопору в магнітному полі ) є ізотропними, при вимірюваннях із струмами, спрямованими вздовж та поперек напрямку росту монокристала.

Аномальне поводження омічних втрат UFe4Al8, яке спостерігається в інтервалі температур 100 – К, пояснюється через ефект Кондо та спін-скляний стан або утворення доменної структури, подібно тому як це було зроблено для випадку RM4Al8 сполук.

Для більш детального вивчення від'ємного магнітоопору в UFe4Al8 для деяких температур, узятих всередині інтервалу 100 – К, було виміряно декілька магнітопольових залежностей електроопору. Аналіз цих кривих показав, що на ділянці логарифмічного зростання електроопору (155, 150 і 145 К) магнітопольові залежності мають колоколоподібну форму (рис.5), а в околиці температури максимуму (140, 135 і 130 К) – східчасту (рис.6). Якщо при поясненні резистивних особливостей використовувати концепцію ефекту Кондо то можна відзначити, що колоколоподібна форма має місце в області існування ефекту Кондо. В той же час східчаста форма магнітопольових залежностей спостерігаються в перехідній області температур між уже існуючим ефектом Кондо й спін-скляним станом, що з'являється при більш низьких температурах. Необхідно відзначити, що магнітопольова залежність електроопору UFe4Al8, яка спостерігається нижче температури максимуму , має вигляд, подібний до магнітопольової залежності в LuFe4Al8. Якісна подібність магнітопольових залежностей може вказувати на спільність механізму, відповідального за появу ВМО у цих сполуках і те, що він працює як у сполуці з немагнітним рідкісноземельним елементом – Lu, так і в сполуці з магнітним актинідним елементом – U. У той же час, відсутність явища ВМО в UСu4Al8, тобто в сполуці з немагнітним М  елементом, свідчить про те, що основну роль у появі ВМО грають магнітні взаємодії в М  підгратці.

Рис. 5. Магнітопольові залежності

монокристала UFe4Al8 в інтервалі

магнітних полів 1 – Е, які

вимірювались при температурах 155 К

(крива 1), 150 K (крива 2) и 145 К (крива 3). |

Рис. 6. Магнітопольові залежності монокристала UFe4Al8 в інтервалі

магнітних полів 1 – Е, які

вимірювались при температурах 140 К

(крива 1), 135 K (крива 2) и 130 К (крива 3).

ВИСНОВКИ

Основні результати роботи можна сформулювати таким чином:

1.

2.

3.

4.

5.

6.

ПУБЛІКАЦІЇ ЗДОБУВАЧА ЗА ТЕМОЮ ДИСЕРТАЦІЇ

1.

2.

3.

4.

5.

6.

7.

8.

9.

10.

11.

12.

13.

СПИСОК ВИКОРИСТАНИХ ДЖЕРЕЛ

1. Waerenborgh J.C., Salamakha P., Sologub O., Goncalves A., Cardoso C., SerioGodinho C., Almeida M. Influence of the thermal treatment and crystal growth on the final composition and magnetic properties of the YFexAl12-x (4?x?4.2) intermetallics // Chem. Mater. –2000. –Vol.12, №6. –P.1743_.

2. Paixao J.A., Ramos Silva M., Waerenborgh J.C., Goncalves A.P., Lander G.H., Brown P.J., Godinho M., Burlet P. Magnetic structures of MFe4+?Al8-? (M=Lu, Y) // Phys. Rev. B. –2001. –Vol.63, №5. –P.054410-1–054410-12.

3. Gaczynski P., Vagizov F.G., Suski W., Kotur B., Iwasieczko W., Drulis H. Magnetic and hyperfine interaction in RFe4Al8 (R=Ce, Sc) compounds // J.Magn.Magn.Mater. –2001. –Vol.225, №3. –P.351-358.

4. Chelkowski A., Talik E., Szade J., Heimann J., Winiarska A., Winiarski A. Crystal structure, magnetic and electrical properties of YFe4Al8 single crystals // Physica B. –1991. –Vol.168, №2. –P.149_.

5. Dmitriev V.M., Rybaltchenko L.F., Wyder P., Jansen A.G.M., Prentslau N.N., Suski W. Direct evidence for the occurence of superconductivity in the magnetic compound YFe4Al8 // ФНТ. –2002. –Т.28, №4. –С.374-377.

6. Dmitriev V.M., Rybaltchenko L.F., Wyder P., Jansen A.G.M., Prentslau N.N., Suski W. Evidence for superconductivity and a pseudogap in the new magnetic compound PrAg6In6 // ФНТ. –2005. –Т.31, №1. –С.63-67.

7. Алиев Ф.Г., Брандт Н.Б., Мощалков В.В., Петренко О.В., Чудинов С.М., Ясницкий Р.И. Электрические и магнитные свойства соединений CexLa1-xCu2Si2 (0?x?1) // ЖЭТФ. –1984 –Т.86, Вып.1. –С.255-271.

8. Ведяев А.В., Черенков В.А. Характеристические свойства “спиновых стекол” – сплавов меди с марганцем и кобальтом // ФНТ. –1981 –Т.7, №6 –С.777-785.

9. Ведяев А.В., Черенков В.А. Характеристические свойства сплавов Cu+Fe как “спиновых стекол” // ФНТ –1980 –Т.6, №11 –С.1402-1406.

10. Dmitriev V.M., Stepien-Damm J., Suski W., Talik E., Prentslau N.N. Possible coexistence of antiferromagnetism, spin-glass, and superconductivity in ScFe4Al8 and YFe4Al8 single crystals // Phys. Stat. Sol. (c). –2004. –Vol.1, №7. –P.1824-1827.

11. Misiorek H., Stepien-Damm J., Suski W., Talik E., Kotur B.Y., Dmitriev V.M. Lattice parameters, magnetic susceptibility and thermal conductivity of ScFe4Al8 and YFe4Al8 // J.Alloys and Compounds. –2004. –Vol.363, №1,2. –P.78-84.

12. Nakamura H., Kohara T., Giri S. Pseudogap in YMn4Al8 // J. Phys. Soc. Japan. –2004. –Vol.73, №11. –P.2971-2974.

13. Muro Y., Nakamura H., Kohara T. The pseudogap and anisotropic thermal expansion in RMn4Al8 (R=La, Y, Lu and Sc) // J. Phys.: Condens. Matter. –2006. –Vol.18, №16. –P.3931-3936.

14. Coldea M., Coldea R., Borodi G. Magnetic properties of YMnxAl12-x (x=4, 5, 6) // IEEE Trans. Magn. MAG-30. –1994. –P.855-857.

15. Muro Y., Giri S., Motoyama G., Nakamura H., Kohara T. Quenching and recovery of spin in quasi-one-dimensional itinerant electron magnet LaMn4Al8 // J. Phys. Soc. Japan. –2005. –Vol.74, №4. –P.1135-1138.

16. Talik E., Szade J., Heimann J. Spin glass behaviour and magnetic anisotropy in DyFe4Al8 single crystals // Physica B. –1993. –Vol.190, №4. –P.361_.

17. Ирхин В.Ю., Ирхин Ю.П. Сопротивление // Электронная структура, физические свойства и корреляционные эффекты