НАЦІОНАЛЬНА АКАДЕМІЯ НАУК УКРАЇНИ

ФІЗИКО-ТЕХНІЧНИЙ ІНСТИТУТ НИЗЬКИХ ТЕМПЕРАТУР ІМ. Б.І. ВЕРКІНА

УДК 537.312.62.

ПЕРЕКРЕСТОВ БОРИС ІВАНОВИЧ

КРИТИЧНИЙ СТРУМ ВИСОКОТЕМПЕРАТУРНОЇ НАДПРОВІДНОЇ

КЕРАМІКИ Ві2223 У МАГНІТНОМУ ПОЛІ ТА ПІД ТИСКОМ

01.04.22 - надпровідність

АВТОРЕФЕРАТ

дисертації на здобуття наукового ступеня

кандидата фізико-математичних наук

Харків - 2000

Дисертацією є рукопис.

Робота виконана у Донецькому фізико-технічному інституті

ім. О.О. Галкіна НАН України.

Науковий керівник: доктор фіз.-мат. наук, професор Свістунов В.М.,

Донецький фізико-технічний інститут

ім. О.О. Галкіна НАНУ, зав. відділом,

Офіційний опонент: доктор фіз.-мат. наук, професор,

Фізико-технічний інститут низьких

температур ім. Б.І. Вєркіна НАНУ,

зав. відділом, Дмитрієв В.М.

Офіційний опонент: доктор фіз.-мат. наук, професор,

Харківський національний університет,

зав. кафедри, Оболенський М.О.

Провідна установа: Донецький державний університет, кафедра

фізики твердого тіла і матеріалознавства

Захист відбудеться 2000 р. о годині на засіданні

спеціалізованої вченої ради К 64.175.03 Фізико-технічного

інституту ім. Б.І.Веркіна НАНУ (63164, м. Харків, пр. Леніна 47)

З дисертацією можна ознайомитися в науковій бібліотеці ФТІНТ.

Автореферат розісланий 2000 р.

Вчений секретар спеціалізованої

ради, доктор фіз.-мат. наук, Сиркін Є.С.

ЗАГАЛЬНА ХАРАКТЕРИСТИКА РОБОТИ

Актуальність теми. Найбільш перспективним матеріалом для виготовлення провідників струму, надпровідних при "азотній" температурі, є кераміка Ві2223. інтенсивні дослідження призвели до створення текстурованих стрічок, критичні параметри яких набагато

кращі у порівнянні зі звичайною керамікою. Значна відмінність властивостей дає підстави пояснювати струмопровідну спроможність (у великому магнітному полі) присутністю залишкових перколяційних шляхів, які не містять контактів джозефсонівського типу. Однак, питання про характер міжзеренних контактів Ві2223 та їх вплив на критичний струм, до цього часу не має однозначної відповіді. Тому пошук фізично обгрунтованого критерію оцінки струмопровідної спроможності контактів видається актуальною задачею.

В цій роботі суттєво нову інформацію щодо характеру міжзеренних контактів отримано, застосовуючи гідростатичний тиск для виявлення "слабких" місць перколяційного кластера джозефсонівського середовища. В основі методу - значна чутливість критичного струму контакту до зміни параметрів міжзеренного прошарку під тиском. Реакція критичного струму на тиск є своєрідною ознакою структури контакту і може вказувати на зміни, що відбуваються в прошарках при різних режимах термообробки Ві2223.

Зв‘язок роботи з науковими планами. До складу дисертації увійшли роботи, виконані в межах тематичного плану ДонФТІ, по темам, що фінансувалися Державним Комітетом у справах науки та технологій (номери державної реєстрації: 0193U013545 1991-1993 р.; 09.01.04/065-93 1993 р.; 08.01.00/014-95 1995 р.). Автор приймав участь у виконанні експериментів та підготовці звітів по цим роботам.

Метою досліджень є зв'язок між характером міжзеренних контактів та щільністю критичного струму текстурованої кераміки Ві2223.

Для досягнення поставленої мети вирішено такі задачі:

- досліджено вплив різних режимів термічної обробки Ві2223 кераміки на нормальні та надпровідні властивості;

- синтезовано Ві2223 кераміку і виготовлено зразки композитного метало-керамічного дроту методом гідроекструзії.

Об'єктом дослідження є струмопровідна спроможність джозефсонівських контактів, що формуються при різних режимах відпалення кераміки Ві2223.

Предметом дослідження є реакція критичного струму контактів кераміки на дію зовнішніх магнітного поля та тиску.

Методом дослідження є експериментальне вимірювання транспортного критичного струму кераміки.

Наукова новизна одержаних результатів полягає в тому що:

1. Вперше виявлено явище зменшення критичного струму під дією гідростатичного тиску (при зростанні критичної температури і електропровідності у нормальному стані) у зразках ВТНП кераміки Ві2223. Така незвичайна поведінка критичного струму не відповідає існуючим моделям міжзеренних контактів і може вказувати на присутність локалізованих станів у міжзеренних прошарках.

2. Вперше виявлено "нормальний" гістерезис транспортного критичного струму у магнітному полі, що виникає при деяких режимах термообробки кераміки Ві2223. Гістерезисні явища пояснюються неоднозначною залежністю пінінгової складової поверхневого критичного струму зерен кераміки від зовнішнього магнітного поля.

3. Експериментально доведено, що максимальну критичну щільність транспортного струму в Ві2223 забезпечують слабкозв'язанні контакти SNS типу, з тонкими металізованими прошарками.

Практичне значення одержаних результатів. Запропоновано фізично обгрунтовані рекомендації визначення температурного режиму оптимального відпалення виробів із Ві2223 кераміки, урахування яких дозволило отримати лабораторні зразки (струмовводу, дроту та стрічки) з високою щільністю критичного транспортного струму. Показано перспективність методу гідроекструзії для виготовлення метало-керамічного дроту промислової довжини.

В надрукованих разом зі співавторами статтях особистий внесок здобувача полягає: в синтезі кераміки та виготовленні зразків [1-8]; вимірюванні критичного струму керамічних зразків в різних експериментальних умовах [1, 3, 4, 6, 8]; написанні тексту статей [1, 4, 5, 7, 8]; формулюванні мети і задач дослідження [2, 4, 5]. Автору належить весь обсяг робіт, пов'язанний з розрахунками і аналізом одержаних результатів.

Апробація результатів роботи відбулася на таких конференціях:

- Четвертий Всесоюзний симпозіум, "Неоднорідні електронні стани", Новосібірськ, 1991 р.

- Четвертий двосторонній радянсько-німецький семінар з високотемпературної надпровідності. Санкт-Петербург, 1992 р.

- Перша міждержавна конференція "Матеріалознавство високотемпературних надпровідників". Харків, 1993 р.

- Другий міжнародний симпозіум по високотемпературній надпровідності та тунельним явищам. Слав'яногорськ, Україна, 1994 р.

- "Нові матеріали та технології в електротехніці", Лодзь, Польща, 7-9 липня 1995 р.

Публікації. Результати дисертації опубліковано в 13 наукових роботах, в тому числі у 8 статтях і в тезах 5 конференцій.

Структура і обсяг роботи. Дисертація складається із вступу, чотирьох розділів, висновків; має 143 сторінки тексту, у тому числі: 32 рисунки на 29 сторінках, та список літератури із 144 найменувань.

ЗМІСТ РОБОТИ

Вступ містить обгрунтування актуальності теми, визначення мети і задач дослідження, обговорення наукової новизни та практичного значення одержаних результатів.

У першому розділі подано огляд використаної літератури, що містить сучасні уявлення про структуру та властивості кераміки Ві2223. Розглянуто деякі експериментальні результати та теоретичні моделі, які описують поведінку критичного струму у зразках кераміки під дією магнітного поля і зовнішнього тиску.

Другий розділ містить опис процесу виготовлення експериментальних зразків з кераміки, а також відомості про особливості вимірювання їх критичних струмів та вимірювальне устаткування.

Кераміка (фаза Ві2223) була виготовлена методом твердофазного синтезу. Використовували такий склад оксидної шихти та режим термічної обробки, які дозволяли отримати максимальне значення щільності транспортного критичного струму Jct у зразках кераміки.

Зразки для досліджень було виготовлено пресуванням порошку кераміки під тиском до 40 кбар, (розмірами 0,1х1х15 мм), які надалі піддавали двоступеневій термомеханічній обробці [1]. Зразки композитного дроту, довжиною декілька десятків метрів було виготовлено гідроекструзією срібної трубки, наповненої порошком кераміки [4]. Досліджено вплив температури відпалення Ta на критичну щільність струму Jct. Оптимальну температуру T0 відпалення зразків визначали із умови досягнення максимальної Jct [2,3].

Модифікацію властивостей міжзененних контактів виконували зміною температурно-часового режиму термообробки кераміки. При малому терміні (ta<t0 30 хвилин) та температурі меншій за оптимальну (Ta (820-840)oC < T0) суттєвих змін в зернах кераміки не відбувається; змінюються лише властивості міжзеренних прошарків, що позначається на реакції Jct на тиск та магнітне поле.

В третьому розділі подано результати експериментального дослідження впливу режиму термообробки, магнітного поля та високого тиску на критичні параметри зразків Ві2223 кераміки.

Проведений аналіз впливу тиску на механізми пінінгу потоку показав, що в низькотемпературних надпровідниках вплив тиску на критичний струм Jc кераміки незначний і добре пояснюється малою зміною критичної температури Tc [5]:

; (1)

Величина Q пов'язана з електронними властивостями надпровідника і мало залежить від тиску (через електропровідність n Nf(0)Kdif, де Nf(0) - щільність станів на рівні Фермі, а Kdif - коефіцієнт дифузії квазичастинок). Тому в ВТНП кераміці головний внесок в реакцію критичного струму Jc мережі джозефсонівских контактів на тиск дає третій додаток з , який залежить від структури та відстані D між "берегами" контакту. Експоненційно швидке зростання критичного струму під тиском Icj~exp(-) має спостерігатися при реалізації тунельних контактів (SIS, SNINS типів) для яких =(-Di/U1/2), де Di - товщина ізолюючого прошарку а U - висота бар'єру. В слабкозв'язаних SNS контактах з металізованим прошарком Dn "джозефсонівська складова" може бути вагома у випадку значної товщини Dn (=Dn/n>10, n - довжина когерентності), і перевищує у випадку коли

|d/dP|(Tc-T) > d(ln Tc)/dP ; (2)

Якщо металізований прошарок відносно тонкий (Dn<n), то тиск не може змінювати критичний струм суттєво швидше змінення параметрів кристалічної гратки прошарку.

У відповідності з (ф.1) слабкозв'язані контакти в кераміці можливо виявити по суттєвій зміні критичного струму під тиском. Така поведінка властива ітрієвій кераміці, для якої спостерігається збільшення критичного струму у 2-3 рази під тиском 10 кбар, тоді як критична температура зерен Tc(P) збільшується лише на декілька процентів.

В кераміці Ві2223 виникає інша ситуація. Під тиском 10 кбар спостерігається лише (10-20)% збільшення транспортного критичного струму Jct (рисунок 1, суцільні лінії), яке може бути викликане як звичайними механізмами закріплення потоку, так і реалізацією струмопровідних шляхів зі слабкоз'язаними контактами SNS типу, (або закороточного ScS типу).

Про присутність мережі слабкозв'язанних контактів свідчить реакція R(T)- переходу на зовнішнє магнітне поле. Спостерігається значне поширення флуктуаційної частини R(T)- переходу навіть у малому полі, з поступовим зменшення реакції в полі Н>1 кЕ [5]. Однак, верхня частина залежності, що відповідає переходу зерен кераміки у надпровідний стан, мало чутлива до дії поля. Така поведінка резистивного переходу характерна для неоднорідних надпровідників, що складаються із надпровідних зерен та слабких зв'язків між ними.

На зразках кераміки виготовлених в оптимальному режимі (T0Ta847oC<T0, tat08 годин) зовнішній гідростатичний тиск (Р=10 кбар) викликає збільшення Tc та переміщення R(T)- переходу в сторону більших температур зі швидкістю dTc/dP = 0,30,02 К/кбар (рисунок 2, штрихова лінія) [5]. Це свідчить про те, що в межах моделі джозефсонівських контактів тиск мало впливає на параметри контактів Ві2223; в іншому разі мали б спостерігатися значні зміни флуктуаційної частини R(T,P) - переходу, яка пов'язана з термічними флуктуаціями в структурі слабких зв'язків. Тому зміна R(T,P) - переходу під тиском повністю пояснюється зростанням критичної температури зерен кераміки і не пов'язана з явищами на контактах.

Дослідження впливу тиску на температурну залежність критичного струму підтверджує цей висновок. Під тиском 10 кбар спостерігається паралельне переміщення Jct залежності (рисунок 2, штрихова лінія), яке повністю пояснюється збільшенням Tc(P) зерен кераміки [6]. Отже, внесок джозефсонівської складової в збільшення критичного струму під тиском незначний, що має спостерігатися у випадку реалізації струмопровідних шляхів з металізованими контактами SNS типу.

Рис. 1. Протилежна реакція критичного струму Ві2223 на гідростатичний тиск. Зразки термооброблені: при температурі Тa>Т0 (суцільні лінії) та Тa<Т0 (штрихові лінії). (Зірка - Р=1 кбар; коло - Р=10 кбар). Температура вимірювання 77 К.

Рис. 2. Температурні залежності критичного струму та R(T)-переходу Ві2223 під тиском: P=1 кбар (суцільні лінії) та Р=10 кбар (штрихові лінії). Зразок виготовлено при Тa=860oС>Т0.

Однак, якщо зразки були виготовлені у неоптимальному режимі, то тиск викликав розширення флуктуаційної частини переходу (рисунок 3), що вказує на зменшення енергії джозефсонівських контактів Ej=(0/2)Icj. Якби ширина R(T)- переходу була обумовлена неоднорідностями параметра порядку, то його зміна під гідростатичним тиском була б незначною. До того ж поведінка зеренної частини R(T)- переходу аналогічна такій, яка властива зразкам виготовленим в оптимальному режимі. Цей факт доводить, що неоптимальний режим термообробки веде до зміни властивостей міжзеренних прошарків, але не самих зерен. Таким зразкам властиве також зменшення критичної щільності струму Jc(P=10)/Jc(P=0)<1 під тиском (рисунок 1, штрихова лінія) [2,3], незважаючи на те, що T та електропровідність кераміки у нормальному стані при цьому збільшується d(ln n)/dP 0,01 кбар-1.

Незвичайність відкритого явища полягає у тому, що у межах існуючих простих моделей джозефсонівських контактів має виконуватися відоме співвідношення JcjTc/Rn / Rn, тобто спостерігатися збільшення Jc(P), а не його зменшення. Таке протиріччя вказує на можливість існування в Ві2223 міжзеренних контактів з більш складними структурою та процесами переносу струму в них.

Рис.3 Вплив гідростатичного тиску Р=1 кбар (суцільна лінія) та Р=10 кбар (штрихова лінія) на R(T)- перехід в Ві2223 кераміці, термооброблений при температурі T=820oC<T0.

Ці експерименти показали, що реакція критичного струму Ві2223 на тиск суттєво залежить від температури та терміну відпалення, а знак похідної d(Jct)/dP змінюється від від'ємного (при Ta<T0, ta<t0) до додатного (при Ta>T0). Таким чином, величина похідної d(Jct)/dP може бути критерієм оцінки транспортних властивостей міжзеренних контактів.

Суттєве зменшення Jct текстурованої кераміки під тиском доводить, що струм перетікає по мережі слабкозв'язаних контактів (а не сильних зв'язків як вважається в моделі "залізничних стрілок", у якій критичний струм контактів від тиску не залежить).

Аномальну поведінку Ic(P) можна пояснити [3,7], якщо припустити, що температурно-часовий режим виготовлення зразка впливає на дефектну структуру контактів, змінюючи концентрацію локалізованих станів у бар'єрі. При незначній щільності локалізованих станів прошарки поводять себе як звичайні діелектрики і, відповідно, похідна по тиску буде додатною (dIc/dP>0). Зростання щільності локалізованих станів у бар'єрі призводить до зростання електропровідності контактів у нормальному стані за рахунок резонансного проходження електронів.

Окрім того, локалізовані стани впливають на величину параметра порядку g приконтактної області. У купратах щільність N таких станів дуже значна, (N ~ 1020 1021 см-3), відповідно, їх вплив на параметр g може бути значним. Найбільш важливим фактором видається можливість зменшення параметра порядку g під дією тиску у системі, що розглядається: локалізовані рівні в бар'єрі - надпровідник.

Реалізація в Ві2223 міжзеренних контактів з різними властивостями підтверджується характером гістерезису транспортного критичного струму у магнітному полі, вимірювання якого виконані на зразках, що розрізняються лише температурою виготовлення. Для зразків кераміки, виготовлених в оптимальному режимі (TaT0), спостерігається "аномальний" гістерезис, властивий слабкозв'язаним структурам, амплітуда якого Jct(H)=Jct(H)-Jct(H)<0 збільшується при зменшенні температури вимірювання [1,4].

Однак, для зразків, які були термооброблені у неоптимальному режимі (ta<t0, Ta<T0) спостерігається "нормальний" гістерезис [4], при якому виконується нерівність: Jct(H)>Jct(H). "Нормальний" гістерезис критичного струму властивий металевим надпровідникам другого роду, (у яких він зумовлений зміною міжзеренного поля) і у ВТНП кераміках раніше не спостерігався. Але у кераміках критичний струм обмежують слабкі зв'язки, про що свідчить його значна зміна під тиском, незалежно від режиму виготовлення зразка. Тому "нормальний" гістерезис вказує на зміни, що відбуваються у контактах.

Для інтерпретації результатів експериментів використана модель польової залежності критичного струму джозефсонівських контактів Jcj(H) у полі H>Hc1 [A.I.D'yachenko, Physica C 1993.- V.213.- P.167], яка передбачає, що у загальному випадку Jcj(H) визначається різницею фаз v між "берегами" та її розподілом вздовж "берегів". Магнітне поле індукує екрануючий поверхневий струм з критичною щільністю Jsf, який тече вздовж "берегів" контакту, що призводить до виникнення градієнту намагніченості. У великому полі Jsf складається з двох компонент: мейснерівської Jsm - пов'язаної зі зворотною намагніченістю, та пінінгової Jcg - що пов'язана з незворотною намагніченістю. Проникнення абрикосівських вихорів у зерна кераміки викликає обмеження магнітного моменту M, що залежить від граничної умови між H і B, (і, отже, компоненти Jcg M << H/). Виникає також пінінгова компонента Jcg M/Dg (Dg - розмір зерна), яка пов'язана з градієнтом щільності вихорів у зернах. Знак при Jsm визначається знаком зовнішнього магнітного поля, а знак при Jcg залежить від напряму поля (+ для H, - для H),

Jcj(H) ~ Jcj(JcmJcg) ~ Jc(-Mg(H)/ Mg(H)/Dg) . (3)

Дві компоненти, що визначають Jsf, мають протилежну залежність від поля і будуть додаватися або відраховуватися у області слабкого зв'язку, що призведе до неоднозначної залежності критичного струму джозефсонівських контактів Jсо і, отже, критичного транспортного струму Jct кераміки від зовнішнього поля.

У відповідності з цією моделлю "нормальний" гистерезис обумовлений захопленням магнітного потоку у зерна кераміки, і має спостерігатися, якщо ефективне поле у зразку He менше в зростаючому полі, ніж у спадаючому, і мейснерівська складова поверхневого струму переважає (Jsm>Jcg ) [4,6]. Це може відбуватися якщо внутрішні критичні струми пригнічені внаслідок якихось причин, наприклад, пригнічення параметра порядку g на поверхні зерен. Тому "нормальний" гістерезис може вказувати на аморфізацію поверхні зерен внаслідок неоптимальної термообробки.

Експериментальне спостереження передбаченого моделлю "нормального" гистерезису у кераміці підтверджує слушність моделі й дозволяє використати її висновки для отримання інформації про стан поверхні зерен. Методика грунтується на зв'язку амплітуди "аномального" гістерезису Jct(H) з величиною пінінгової складової Jcg поверхневого критичного струму Jsf надпровідних зерен (у шарі товщиною ).

При виконанні умови Jsm<Jcg гістерезис Jct(H) визначається не величиною внутрішнього поля, а гістерезисом Jsf(H) у зернах. У такому випадку амплітуда Jct(H) характеризує пінінг потоку у зернах кераміки (тобто Jcg), ефективність якого залежить як від температури експерименту T m так і від стану поверхні зерен. Тому амплітуда Jct(H) "аномального" гістерезису збільшується у зразках, оброблених за оптимальним режимом (tat0, TaT0), який сприяє кристалізації поверхні зерен.

Якщо на гістерезис Jct(H) впливає поверхневий струм у "берегах" джозефсонівського контакту, то зовнішній тиск не змінить амплітуду Jct(H,P), оскільки нема підстав чекати суттєвого впливу тиску на пінінг магнітного потоку у зернах кераміки. Для перевірки цього припущення проведено експериментальне дослідження впливу тиску на амплітуду Jct(H,P) "аномального" гистерезису на зразках Ві2223 з додатною похідною dJct/dP, результати якого наведені на рисунку 4 (суцільна лінія). Незважаючи на те, що тиск змінює критичний струм J (H,P) в абсолютних одиницях, однак, відносні гістерезисні залежності при двох значеннях тиску Р=1 та Р=10 кбар Jc(H,P=1)/Jc(H,P=1) та Jc(H,P=10)/Jc(H,P=10), дійсно співпадають, і практично не залежать від поля (у полях Н>70 Е). У відповідності з (ф.1) малий вплив тиску на dJc/dP має спостерігатися у випадку, коли слабкі зв'язки створені тонкими металізованими прошарками, тому що довжина когерентності x металу, майже не змінюється під тиском. Таким чином, експериментально підтверджено припущення відносно можливості реалізації в Ві2223 контактів SNS типу.

Схожа поведінка амплітуди гістерезису спостерігається також на зразках з від'ємною похідною dJct/dP під тиском Р=1 кБар (рисунок 4, штрихова лінія, нижня). Однак, під тиском Р=10 кбар спостерігається її помітне зменшення у відносних одиницях (виконується Jc(H,P=10)/Jc(H,P=10) < Jc(H,P=1)/Jc(H,P=1) у полі Н>70 Э), (рис. 4, штрихова лінія, верхня). Цей факт доводить наявність суттєвих розбіжностей у властивостях міжзеренних контактів, які виникають навіть при незначних відхиленнях температури відпалення.

Рис. 4. Вплив тиску (зірка - Р=1 кбар; коло - Р=10 кбар) на нормований гістерезис Ic(Р=1,Н)/Ic(Р=1,Н) та Ic(Р=10,Н)/Ic(Р=10,Н) зразків Ві2223 термооброблених при: Тa>Т0 (суцільна лінія) та Тa<Т0 (штрихова лінія). Температура вимірювання Т =77 К.

Рис. 5. Баричні залежності критичної щільності транспортного струму зразків композитного дроту Ві2223, термооброблених при температурах: 1) Тa=865oС>Т0; 2) Тa =860oСТ0; 3) Тa=856oСТ0; 4) Тa=850oС<Т0. Температура вимірювання Тm=77 К.

На можливість реалізації SNS контактів вказують також дослідження структури міжзеренних контактів методом електронної мікроскопії надвисокого розрізнення. Цей метод постачає інформацію про будову міжзеренної межі в атомарному масштабі, але нічого не говорить про її струмопровідність. Вивчення поведінки транспортного критичного струму у магнітному полі та під тиском дозволило довести реалізацію у Ві2223 SNS контактів з тонкими металізованими прошарками й оцінити їх транспортні властивості.

У четвертому розділі показана ефективність використання оптимізованої термообробки для підвищення щільності критичного транспортного струму лабораторних зразків керамічного струмовводу [8] та метало-керамічного дроту [4].

Залежність щільності критичного струму Jct зразків дроту від температури першого ступеня термообробки (при tat0) має максимум при температурі Ta1T0=855-860 oС [4]. Такі зразки мали відносно невелику додатну похідну dJc/dP. На відміну від зразків кераміки без срібної оболонки, максимум зміщений вбік більших температур приблизно на 10 oС, а його напівширина в 4 рази менша. Такі відмінності вказують на те, що процеси, пов'язані з виділенням кисню і збільшенням його тиску під срібною оболонкою при термообробці істотно впливають на формування струмопровідного кластера. Наявність дуже малого температурного інтервалу, якому відповідає максимальне значення J є головною причиною недостатньої відтворюванності критичних показників зразків дроту.

Підвищення температури термообробки (Ta865 oC > T0) зразків призводить до зменшення величини Jct, але збільшує dJct/dP [4] (рис. 5, зразок 1). Така поведінка Jct та dJct/dP, властива SIS контактам, дозволяє припустити, що при Ta>T0 відбувається діелектризація міжзеренних про-шарків, яка призводить до сильної залежності критичного струму контактів від прозорості бар'єра.

Додаткова термообробка зразка (друга ступінь) при температурі Ta2835 oC збільшувала його Jct і зменшувала значення dJct/dP (рисунок 5, зразки 2 та 3). Тому можна вважати, що друга ступінь термообробки, при меншій температурі, сприяє металізації та зменшенню товщини міжзерених прошарків, що й забезпечує значні критичні струми у зразках Ві2223.

У зразках термооброблених у неоптимальному режимі (при Ta850 oC < T0) тиск викликає нелінійне зменшення Ict (рисунок 5, зразок 4), що супроводжується зростанням критичної температури та електропровідності кераміки.

Для пояснення експериментальних результатів можна припустити, що зміна режиму термообробки Ві2223 впливає на дефектну структуру контактів, тобто на концентрацію локалізованих станів у бар'єрі. Тому, якщо маємо за мету отримати контакти з максимальною величиною джозефсонівського параметру Vc=RnIc, то від присутності локалізованих станів у бар'єрі слід позбавитися. Відповідно, й технологічний режим приготування контактів необхідно обирати таким, щоб отримати "інертний" ізолятор. Реакція I на тиск буде у такому випадку своєрідною ознакою "бездефектності" контактів; зменшення числа локалізованих станів у бар'єрі призводить до зростання похідної d(Jc)/dP.

Протилежна ситуація виникає, якщо необхідно вирішити проблему збільшення транспортного критичного струму Jct кераміки. Зростання щільності Nl локалізованих станів у міжзеренних прошарках зменшує іх опір Rn , що сприяє зростанню критичного струму при фіксованому параметрі g Vc. Однак, в проміжній області значень Nc>Nl , де хвильові функції локалізованих рівнів перекриваються недостатньо, проявляється розпаровуючий вплив кожного локалізованого рівня на параметр порядку g.

При малих температурах термообробки Ta<T0, мабуть виникає саме така ситуація: Nl у прошарках значна, але ще недостатня для повної металізації контактів. Наслідком може бути розпаровуюча дія окремих локалізованих рівнів, яка пригнічує g, Icj та викликає від'ємну похідну dIct/dP (рисунок 5, зразок 4).

Якщо щільність локалізованих рівнів велика і контакт повністю металізувався (Nl >>Nc), то параметр порядку g на поверхні контакту буде пригнічуватися у відповідності з теорією ефекту близкості. У такому випадку, при відносно малій товщині металізованого шару (Dn<n), критичний струм контакту Icj втрачає чутливість до тиску і досягає максимального значення. Реакція критичного струму Ict на тиск повинна бути відсутньою, тому що тиск не впливає суттєво на довжину когерентності n нормального металу (рисунок 5, зразки 2, 3).

При значній щільності Nl у контакті відбудеться андерсонівський перехід метал - діелектрик, поблизу якого реакція критичного струму контактів Icj на тиск визначається кореляційним радіусом: Rcor~1/Z(x), Z(x)=|x-xc|q, 0,5<q<1, де x - будь-який параметр, зміна якого впливає на ступінь наближення системи локалізованих рівнів до переходу Андерсона. В нашому випадку це параметри, що характеризують ступінь впливу тиску, концентрації домішків, температури та терміну термообробки на Rcor та Ta=Ta-T0. У самому загальному вигляді можна написати:

Jct(x) Jc(max)exp{-b[Z(x)-Z(x0)]2}. (4)

Така функція має екстремум при певних значеннях вказаних параметрів (наприклад, температури термообробки Ta). Параметр x відповідає оптимальним технологічним умовам. Аналіз експериментальних залежностей по формулі (4) свідчить, що критичний струм досягає максимуму при температурі T0, яка дещо перевищує температуру "андерсонівської локалізації". При переході через T0 змінюється знак похідної критичного струму по тиску; отже, наближення до нуля dJc/dP вказує на оптимальну температуру відпалення кераміки.

Таким чином, оптимальною для досягнення високих значень Jct в кераміці Ві2223, є температура термообробки T0, поблизу якої відбувається металізація міжзеренних прошарків. Поблизу T0 джозефсонівський характер міжзеренних контактів зберігається і не заважає досягненню значного критичного струму Jct(H) у магнітному полі, якщо кераміка добре текстурована, а пінінг потоку у зернах забезпечує жорсткість гратки магнітних вихорів.

Збільшення текстури зразків за допомогою додаткової термомеханічної обробки не призводило до зміни величини Tc зерен [1], але збільшувало провідність кераміки у нормальному стані s та зменшувало флуктуаційне розширення R(T)- залежності (до Tc = 1 K на кращих зразках). Це свідчить про збільшення енергії зв'язку джозефсонівських контактів після такої обробки кераміки. Спостерігалось також значне (в декілька разів) збільшення критичної щільності транспортного струму зразків, яке неможливо пояснити незначною зміною s , або dT , або реакцією джозефсонівського середовища на тиск.

Тому значне збільшення критичного струму Jct текстурованих зразків має бути пов'язане з впорядкованим розміщенням зерен кераміки, при якому Jcj може збільшитися на величину, що дорівнює відношенню площі ab та bc поверхонь зерен (тобто у Wab/Wbc разів; Wab>>Wbc, у відповідності з моделлю "цегельної стіни"). У результаті, у текстурованих зразках можлива ситуація, коли величина J досягає значення, характерного для зерен Jcg: (Wab/Wbc)Jcj > Jcg Jct. Таким чином, наявність у досліджених зразках впорядкованого розташування плоских зерен, забезпечує такий характер перетікання струму, при якому присутність слабких зв'язків майже не позначається на залежності Jct(H).

Ефект відносної стійкості критичного струму до великого магнітного поля відомий давно. Зазвичай його пояснюють наявністю залишкових перколяційних шляхів, які не мають контактів джозефсонівського типу. Наші дослідження ВТНП кераміки під тиском довели, що це не так.

Стійкість критичного струму джозефсонівського середовища до поля може бути пов'язана з присутністю структури вихорів у зернах. Вплив поля на Jcj здійснюється через поверхневий струм Jcf, індукований у надпровідних "берегах" контакту, а величина його залежить від концентрації та розподілу абрикосівських вихорів у зернах кераміки. Циркулюючі струми абрикосівських вихорів завжди протилежні мейснерівській складовій струму Jsm, тому входження вихорів у "береги" контакту гальмує зростання величини Jsf при зростанні зовнішнього поля. У полі H>Hc1 абрикосівські вихори проникають у зерна кераміки і величина Jsm ~Hc1/ встановлюється на рівні, який майже не залежить від зовнішнього поля. Збільшення щільності вихорів у зростаючому полі суттєво зменшує намагніченість зерен і, відповідно, щільність поверхневого струму Jsf, що еквівалентне стабілізації Jct.

Металізовані міжзеренні контакти в Ві2223 здатні проводити значний критичний струм. Застосування оптимальної термообробки дозволило досягти критичної щільності транспортного струму Jct1,7105 А/см2 (при Т=4,2 К, В=0) в прокатаній металокерамічній стрічці (з товщиною керамічного стрижня 30 мкм).

В И С Н О В К И

В роботі показано, що неоднозначна реакція транспортного критичного струму ВТНП кераміки на тиск і магнітне поле є своєрідною ознакою джозефсонівського середовища і визначається структурою міжзеренних контактів. В Ві2223 можлива реалізація контактів з різними бар'єрними властивостями, що призводить до залежності критичного струму від режиму термообробки кераміки.

1. Виявлене явище зменшення критичного струму у Ві2223 під дією гідростатичного тиску (при одночасному зростанні критичної температури та електропровідності у нормальному стані) вказує на можливість існування слабкозв'язаних контактів, реакція критичного струму яких на тиск не відповідає відомим моделям контактів. Зменшення критичного струму може бути обумовлене присутністю локалізованих рівнів у міжзеренних прошарках і значним пригніченням надпровідного параметра порядку під тиском.

2. Поява "нормального" гістерезису критичного струму у магнітному полі пов'язана з деградацією поверхні зерен при "неоптимальній" термообробці Ві2223 кераміки. Явище гістерезису пояснюється неоднозначною залежністю пінінгової складової критичного поверхневого струму зерен кераміки від зовнішнього магнітного поля (тобто, станом їх поверхні).

3. Проведене експериментальне дослідження впливу гідростатичного тиску на амплітуду "аномального" гістерезису довело, що транспортний критичний струм тече по мережі слабкозв'язаних контактів SNS типу, з тонкими металізованими прошарками. Зроблено висновок, що стан міжзеренних прошарків близький до переходу метал - діелектрик.

4. Наявність слабкозв'язаних контактів у Ві2223 не виключає можливості досягнення значного критичного струму кераміки навіть у великих магнітних полях. Обмеження, пов'язані з їх присутністю, можна подолати, якщо забезпечити оптимальну структуру контактів, при якій критичний струм кераміки обмежують не слабкі зв'язки, а пінінг вихорів в об'ємі надпровідних зерен.

5. Поведінка критичного струму у магнітному полі та під тиском може бути використана для оцінки струмопровідної спроможності кераміки. Максимальна амплітуда "аномального" гістерезису та мінімальна похідна (по модулю)ї критичного струму по тиску властиві контактам з максимальними струмами.

6. Використання вказаних критеріїв дозволило виготовити на основі Ві2223 лабораторні зразки надпровідної композитної стрічки, з критичною щільністю транспортного струму Jct=1,7105 А/см2 (при Т=4,2 К, В=0). Показано перспективність використання гідроекструзії (разом з прокаткою) для виготовлення провідників струму промислової довжини.

СПИСОК СТАТЕЙ ЗДОБУВАЧА, ОПУБЛІКОВАНИХ ЗА ТЕМОЮ ДИСЕРТАЦІЇ:

1. Perekrestov B.I.,Tarenkov V.іu.,Dyachenko A.I.,Svіstunov V.M. Hutka P. Critical parameter of Ag-BіSrCaCuO Ribbons // ФТВД.- 1993,- т.3, № 1.- С.131-135.

2. Таренков Ю.В, Дьяченко А.И, Перекрестов Б.И. Аномальная реакция критического тока керамики Ві2223 на гидростатическое сжатие // ФТВД.- 1993,- т.3, № 4.- С.42-46;

3. Таренков Ю.В., Дьяченко А.И., Перекрестов Б.И. Об аномальной реакции критического тока керамики Ві2223 на гидростатическое сжатие // СФХТ.- 1994.- т.7, № 3.- С.482-490.

4. Перекрестов Б.И., Таренков В.Ю., Дьяченко А.И., Свистунов В.М. Экструзия провода из высокотемпературной сверхпроводящей керамики Ві2223 // ЖТФ 1996.- т.66, вып.10.- С.128-138.

5. Свистунов В.М., Дьяченко А.И., Таренков В.Ю., Перекрестов Б.И. Влияние давления на характер токопереноса в висмутовых металлооксидах // ФТВД.- 1992,- т.2, № 1,- С.5-15.

6. Svistunov V.M., Dyachenko A.I.,Tarenkov V.іu., Perekrestov B.I. The critical currents of superconducting BiSrCaCuO oxides under hydrostatic pressure // Cryogenics.- 1992.- v.32.-P.252

7. Okunev V.D, Pafomov N.N, Perekrestov B.I,I.Iguchi, Svistunov V. /Localized States and superconductivity in BiPbSrCaCuO films / Second International Symposium. High-Tc superconductivity and Tunneling Phenomena. 1994, Slavyanogorsk, Ukraine. p. 139-143.

8. Таренков В.Ю, Перекрестов Б.И., Дьяченко А.И., Василенко А.В. Токовые элементы из высокотемпературной сверхпроводящей керамики с большими транспортными токами // Письма в ЖТФ.- 1994.- т.20, вып.23.- С.76-80

АНОТАЦІЇ

Перекрестов Б.І. Критичний струм високотемпературної надпровідної кераміки Ві2223 у магнітному полі та під тиском. Рукопис.

Дисертація на здобуття наукового ступеня кандидата фізико-математичних наук за спеціальності 01.04.22 - надпровідність.

Фізико-технічний інститут низьких температур НАНУ, Харків, 2000 р.

Досліджено вплив високого тиску, магнітного поля та режиму термообробки на температуру надпровідного резистивного переходу та критичний струм зразків Ві2223.

Виявлено неоднозначну поведінку транспортного критичного струму Ві2223 під дією гідростатичного тиску. В залежності від умов приготування зразків може спостерігатися як зростання, так і

значне зменшення критичного струму (при одночасному зростанні критичної температури та електропровідності), що не відповідає існуючим моделям міжзеренних контактів. Така незвичайна поведінка

критичного струму під тиском пояснюється наявністю локалізованих станів у міжзеренних контактах та послабленням надпровідного параметра порядку у них.

Виявлено можливість появи "нормального" гістерезису транспортного критичного струму у магнітному полі, якщо внаслідок "неоптимальної" термообробки кераміки встановлюються міжгранульні зв'язки тунельного типу і частка пинінгової складової критичного поверхневого струму зменшується. Гістерезисні явища пояснюються неоднозначною залежністю критичного струму на поверхні зерен від зовнішнього магнітного поля.

Запропоновано фізично обгрунтовані критерії визначення "оптимальної" термообробки виробів із Ві2223 кераміки, використання яких дозволило виготовити лабораторні зразки композитної металокерамічної стрічки з критичною щільністю транспортного струму Jс=2104 А/см2 при 77 К; 1,7105 А/см2 при 4,2 К.

Ключові слова: слабкозв'язані контакти, гістерезис критичного струму, локалізовані стани, Ві2223, ВТНП.

Перекрестов Б.И. Критический ток высокотемпературной сверхпроводящей керамики Ві2223 в магнитном поле и под давлением. Рукопись.

Диссертация на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук по специальности 01.04.22 - сверхпроводимость.

Физико-технический институт низких температур НАНУ, Харьков 2000 г.

Исследована взаимосвязь между критическим током и характером межзеренных слабосвязанных контактов, возникающих при различных режимах термообработки ВТСП керамики Ві2223. Изучено влияние высоких давлений и магнитных полей на температуру сверхпроводящего перехода и критические токи керамических образцов.

В образцах Ві2223 обнаружено уменьшение критического тока под гидростатическим давлением, при одновременном росте критической температуры и увеличении проводимости. Такое необычное поведение объясняется ослаблением сверхпроводящего параметра порядка, для чего необходимо существование сильного, возрастающего с давлением, распаривающего фактора в межзеренных прослойках. Предполагается, что в металлокерамике таким фактором могут быть локализованные состояния. Сделан вывод, что критический ток контактов достигает максимального значения в окрестности андерсоновского перехода металл - диэлектрик в структуре локализованных уровней в межзеренных связях.

Обнаружено проявление "нормального" гистерезиса транспортного критического тока в магнитном поле, которое связано с изменением пиннинговых свойств поверхности зерен при "неоптимальной" термообработке керамики. Если в результате ее образуются межгранульные связи туннельного типа, то доля пиннинговой составляющей в критическом поверхностном токе уменьшается и гистерезис приобретает "нормальный" характер. И наоборот, если образуются металлизированные слабосвязанные контакты, то пиннинговая составляющая растет и наблюдается "аномальный" гистерезис. Гистерезисные явления объясняются неоднозначной зависимостью критического поверхностного тока зерен керамики от внешнего поля.

Экспериментально доказано, что транспортный ток в Ві2223 протекает по структуре слабосвязанных контактов с тонкими металлизированными прослойками, критический ток которых остается устойчивым (слабо меняется) даже в больших полях. Из этих данных сделан вывод, что критический ток образца ограничивается не слабыми связями, а пиннингом вихрей в зернах.

Предложены критерии оценки токонесущей способности керамики. Большая амплитуда "аномального" гистерезиса и минимальная производная критического тока по давлению (по модулю) характерны для керамики с высокой критической плотностью тока. Указанные параметры позволили определить "оптимальные" условия режима термообработки керамики и изготовить лабораторные образцы композитных лент с критической плотностью транспортного тока Jс=2104 А/см2 А/см при 77 К; Jс 1,7105 А/см2 при 4,2 К.

Ключевые слова: слабосвязанные контакты, гистерезис критического тока, Ві2223, ВТСП, локализованные состояния.

Perekrestov B.I. Critical current for high-T superconductive ceramic Bi2223 under magnetic field and high pressure. Manuscript.

Thesis for candidate degree in physical and mathematical science by specialty 01.04.22.- superconductivity. Institut for Low Temperature Physics, Charkov, 2000.

The influence of high pressure, magnetic field and thermoprocessing regime on the superconductive transition and the critical current was investigated for Bі2223.

The critical current was discovered to decrease considerably under hydrostatical pressure with simultaneous increase of the critical temperature and electrical conductivity for the samples of Bi2223. It is contradictory with the existing intergranular boundary model. Such an unusual behavior of the critical current is explained by the presence of the localized states and decreasing the superconductive order parameter in an intergranular junction.

The possibility for manifestation of the "normal" hysteresis of the transport critical current in magnetic field was discovered. It takes place in an intergranular junction are formed in the results "nonoptimal" thermoprocessing regime and the part of pinning component surface critical current is decreased. The hysteresis phenomena are explained by the inconsistent dependence of the grain surface critical current on the external magnetic field.

The physically justified recommendations was proposed to improve processing Bi2223 ceramics; these allowed us to produce the laboratory samples of a composite metal-ceramic tape with the critical current density Jс=2104 А/см2 at 77 K and Jс 1,7105 А/см2 at 4,2 K.

Key words: intergranular junction, critical current, hysteresis, localized states, Bi2223, high-temperature superconductivity.