НАЦІОНАЛЬНА АКАДЕМІЯ НАУК УКРАЇНИ

ІНСТИТУТ ЯДЕРНИХ ДОСЛІДЖЕНЬ

Каденко Ігор Миколайович

УДК 539.172

ПЕРЕРІЗИ РЕАКЦІЙ (n, x) ТА (, x) НА ОСНОВНІ ТА ІЗОМЕРНІ СТАНИ

01.04.16 фізика ядра, елементарних частинок і високих енергій

Автореферат

дисертації на здобуття наукового ступеня

доктора фізико-математичних наук

Київ 2006

Дисертацією є рукопис.

Робота виконана на кафедрі ядерної фізики фізичного факультету Київського національного університету імені Тараса Шевченка.

Офіційні опоненти: | доктор фізико-математичних наук, професор, академік НАНУ

Булавін Леонід Анатолійович,

Київський національний університет імені Тараса Шевченка, декан фізичного факультету | доктор фізико-математичних наук, старший науковий співробітник

Корж Іван Олександрович,

Інститут ядерних досліджень НАН України, завідуючий відділом ядерної фізики | доктор фізико-математичних наук, професор

Хіміч Іван Васильович,

Ужгородський національний університет, професор кафедри теоретичної фізики |

Провідна установа: Харківський національний університет ім. В.Н. Каразіна, Міністерство освіти і науки України, м. Харків

Захист відбудеться „ 29 ” червня 2006 р. о 1415 годині на засіданні спеціалізованої вченої радиД26.167.01 при Інституті ядерних досліджень НАН України за адресою: 03680, м. Київ, проспект Науки, 47.

З дисертацією можна ознайомитись у бібліотеці Інституту ядерних досліджень НАН України, 03680, м. Київ, проспект Науки, 47.

Автореферат розісланий „ 29 ” травня 2006 р.

Вчений секретар спеціалізованої вченої ради,

кандидат технічних наук |

____________ С.П.Томчай |

ЗАГАЛЬНА ХАРАКТЕРИСТИКА РОБОТИ

Актуальність проблеми. Подорожчання вуглеводневих природних ресурсів стало причиною значного зростання інтересу та уваги до розвитку ядерної та термоядерної енергетики. З урахуванням світового досвіду попередніх аварій на ядерних енергоблоках нові проекти ядерних та термоядерних енергогенеруючих установок будуються та проектуються у відповідності до найвищих вимог щодо забезпечення надзвичайно високого рівня ядерної безпеки. Створення більш безпечних реакторів четвертого покоління вимагає вичерпного знання перерізів ядерних реакцій зі швидкими нейтронами з мінімальними похибками, а також більш глибокого розуміння процесів, що мають місце під час поділу важких ядер. Так, у США в рамках програми розробки реакторів четвертого покоління та в Росії, в рамках проекту “Ядерная технология естественной безопасности” (МінАтом, Росія), планується розробка та побудова атомних електростанцій нового покоління з енергетичними ядерними реакторами на швидких нейтронах, теплоносієм в яких буде рідкий свинець або евтектична суміш PbBi, що робить необхідним проведення прецизійних вимірювань величин перерізів ядерних реакцій на ізотопах свинцю в тому числі зі швидкими нейтронами. У Франції планується будівництво термоядерного реактору з використанням надпровідних технологій, які не можливі без надпровідних керамік на основі Y-Ba та Y-La, а також Та як конструкційного елементу надпровідних магнітів. Тому ці роботи потребують прецизійного визначення перерізів ядерних реакцій на Y, Тa та Lа.

Для різноманітних застосувань ядерних констант у науці та техніці необхідні дані з перерізів ядерних реакцій для великої кількості нуклідів. Незважаючи на значний обсяг експериментів, виконаних за декілька останніх десятиріч, деякі дані або погано узгоджуються між собою, або взагалі відсутні. Найбільш виправданим підходом щодо вирішення проблеми забезпечення ядерними даними є поєднання цілеспрямованих експериментів, що гарантували б високу надійність ядерних даних, і використання сучасних теоретичних моделей структури ядер та перебігу ядерних реакцій для досягнення їх узгодженого опису. Важлива роль при цьому належить дослідженню структури атомних ядер-продуктів ядерних реакцій як в основному, так і у високозбужених та ізомерних станах, результати вивчення яких дозволяють отримати фундаментальну інформацію про перетворення ядер внаслідок ядерних реакцій. Обмежена кількість експериментальних даних по ізомерним відношенням ядер-продуктів реакцій з нейтронами та гамма-квантами значно ускладнює систематизацію та аналіз залежностей ізомерних відношень від характеристик ядер та типів ядерних реакцій. Окреме місце займає дослідження ізомерних відношень уламків поділу, що може надати корисну інформацію про конфігурацію ядерної системи ділення біля точки розриву. Порівнюючи результати теоретичних розрахунків з експериментальними даними можна отримати нову інформацію про механізми ядерних реакцій, а відповідні теоретичні моделі та вибраний набір параметрів для цих моделей можуть бути використаними для теоретичних оцінок у випадку, коли експериментальні дані відсутні або недостатньо надійні. Експериментальні дані з перерізів ядерних реакцій (n, x) використовуються також для побудови їхніх напівемпіричних систематик. Отримана за допомогою цих систематик інформація є основою для коригування теоретичних залежностей при створенні бібліотек оцінених даних.

Таким чином, одержання нової та уточнення існуючої експериментальної інформації про процеси взаємодії швидких нейтронів та гамма-квантів з атомними ядрами, перевірка застосовності теоретичних моделей для опису процесів взаємодії та визначення на основі порівняння розрахунків з експериментальними даними механізмів ядерних реакцій є актуальними питаннями сучасної ядерної фізики, вирішення яких сприяє не тільки розширенню теоретичних уявлень про особливості та механізми перебігу ядерних реакцій
(n, x) та (г, x), але й необхідне для розвитку як безпечної ядерної та термоядерної енергетики, так і інших галузей науки і технології. Саме ці питання і розглядаються в роботі.

Зв'язок роботи з науковими програмами, темами, планами. До дисертаційної роботи увійшли результати, що були отримані у відповідності до тематичного плану науково-дослідних робіт Київського національного університету імені Тараса Шевченка в рамках бюджетної теми № 97023 “Дослідження взаємодії швидких нейтронів з атомними ядрами, в тому числі перерізів ядерних реакцій, методами гамма-спектрометрії” (№ДР0197U003077), яка виконувалась у 2000-2002 рр., а також в рамках науково-дослідної роботи бюджетної теми № БФ051-15 „Комплексні дослідження механізмів ядерних реакцій, властивостей атомних ядер та наслідків дії іонізуючого випромінювання” (№ДР0104U007417), що виконувалася протягом 2003-2005 рр. на кафедрі ядерної фізики. Обидві теми є частинами комплексної науково-дослідної програми “Конденсований стан фізичні основи новітніх технологій”, яка виконувалася на фізичному факультеті. Робота була частково підтримана МАГАТЕ в рамках координаційного дослідницького проекту “Parameters for calculation of nuclear reactions of relevance for non-energy nuclear applications (RIPL-3)”, контракт № .

Окремі підрозділи роботи виконувалися спільно зі співробітниками відділу структури ядра та відділу нейтронної фізики Інституту ядерних досліджень НАН України та фахівцями Інституту електронної фізики НАН України.

Мета і завдання дослідження. Метою роботи є експериментальні дослідження, спрямовані на отримання нових та уточнення існуючих даних для перерізів реакцій (n, x) та ізомерних відношень реакцій (n, x) та (г, x) на основні та ізомерні стани ядер-продуктів реакцій з якомога меншими похибками. Для досягнення цієї мети необхідно було вирішити наступні задачі:

- створити і впровадити методи та методики, які б дозволили з найменшими похибками провести виміри перерізів та ізомерних відношень продуктів реакцій (n, x) та (г, x) із залишковими ядрами в основних і ізомерних станах;

- провести виміри перерізів ядерних реакцій (n, x) для енергії нейтронів 14,5МеВ на ядрах Y, La, Ta, Pb і Bi, а також виміри функцій збудження ядерних реакцій (n, x) на ядрах Ta і Pb в діапазоні енергій нейтронів (13,514,6)МеВ;

- провести незалежні виміри перерізів ядерної реакції (n, г) при енергії нейтронів 2 кеВ -
14,5 МеВ на ядрі 181Ta;

- провести вимірювання та отримати нові дані з ізомерних відношень та середніх кутових моментів уламків фотоподілу ядер 232Th, 238U, 237Np та продуктів фотоядерних реакцій 123Sb(,n) 122Sb, 121Sb(,n) 120Sb, 118Sn(,p)117In в області енергій гігантського дипольного резонансу з використанням методу ізомерних відношень та врахуванням експериментальної інформації про схеми рівнів ядер;

- провести теоретичні розрахунки перерізів ядерних реакцій, що досліджувались у роботі, та ізомерних відношень продуктів реакцій (n, x) та (г, x) із залишковими ядрами у основних та ізомерних станах, а також отримати із порівняння результатів теоретичних розрахунків з експериментальними даними інформацію про механізми ядерних реакцій.

Наукова новизна одержаних результатів. Вперше для енергії нейтронів 14,5 МеВ виміряні перерізи ядерних реакцій 138La(n,)135mCs та 139La(n,n)135mCs, максимальні значення яких склали, відповідно, (0,630,15)мб та (0,760,19)10-3мб. Значно уточнені величини: перерізу ядерної реакції 139La(n,t)137mBa для енергії нейтронів 14,5 МеВ, що складає (20,71,6)10-3мб; перерізу ядерної реакції 208Pb(n,)205(m+g)Hg для енергії нейтронів 14,5 МеВ, величина якого складає (0,54 0,04)мб; перерізу ядерної реакції 89Y(n,)86gRb для енергії нейтронів 14,5 МеВ, що склала (4,87 0,23) мб; перерізу ядерної реакції 139La(n,p)139Ba для енергії нейтронів 14,5 МеВ, що склала (3,81 0,08) мб; перерізу ядерної реакції 181Та(n, )182m2Ta для енергії нейтронів 14,34 МеВ, що склала (0,099 0,007) мб; перерізу ядерної реакції
181Та(n, )182(g+m1+m2)Ta при енергії нейтронів 2,85 МеВ, що дорівнює (29 ± 2) мб. Вперше експериментально визначені перерізи реакції 181Та(n, )182m2Ta для енергій нейтронів: 1,9 кеВ – (3,66 ± 0,30) мб; 58,7 кеВ – (0,84 ± 0,15) мб; 144,5 кеВ – (0,68 ± 0,09) мб; 2, 85 МеВ –
(0,50 ± 0,04) мб. Вперше в діапазоні енергій нейтронів (13,514,6)МеВ виміряно функцію збудження ядерної реакції 181Ta(n,)178gLu та уточнено хід функції збудження ядерної реакції 181Ta(n,d)180mHf та функції збудження ядерної реакції 208Pb(n,p)208Tl. Більшість з отриманих в роботі експериментальних результатів внесено в міжнародний банк даних EXFOR (CSISRS) (МАГАТЕ, секція ядерних даних). Крім того, проведені теоретичні розрахунки величин перерізів підтверджують висновки інших авторів стосовно основних механізмів ядерних реакцій. Із порівняння результатів теоретичних розрахунків з експериментальними даними випливає необхідність урахування нерівноважних процесів в реакціях з емісією заряджених частинок та гамма-квантів при енергії налітаючих нейтронів 14МеВ. Визначені оптимальні величини (вид оптичного потенціалу, густини ядерних рівнів, мультипольність гамма-квантів, що випромінюються ядром, тощо) для розрахунків характеристик ядерних реакцій методом Хаузера-Фешбаха, що дає змогу, в цілому, достатньо надійно описати перерізи ядерних реакцій. Вперше виміряні величини ізомерних відношень для уламків 117In, 130Sb, 133Te, 134I, 135Xe фотоподілу 232Th -квантами гальмівного спектру лінійного прискорювача електронів з максимальною енергією -квантів Emax=23 МеВ, а також величини ізомерних відношень та розраховані середні кутові моменти для уламків 84Br, 129Sb, 130Sb, 131Te, 132Sb, 133Te, 134I, 135Xe фотоподілу 238U та уламків 134I, 135Xe фотоподілу 237Np -квантами гальмівного спектру мікротрона М-30 з максимальною енергією -квантів Emax= 16 МеВ. Вперше отримані експериментальні дані з ізомерних відношень для ядра 117In – продукту реакції 118Sn(,p)117In в результаті опромінювання -квантами гальмівного спектру з Emax= 15 МеВ і Emax= 16 МеВ та суттєво уточнені дані з ізомерних відношень для ядра 120Sb – продукту реакції 121Sb(,n)120Sb та ядра 122Sb – продукту реакції 123Sb(,n)122Sb - квантами гальмівного спектру з Emax= 16 МеВ.

Усі отримані експериментальні дані стали можливими завдяки створенню та впровадженню експериментальних методів, методик та установок, серед яких:

- єдиний в Україні робочий еталон джерела 14-МеВ нейтронів з реалізацією методу супутніх частинок та інших засобів контролю густини нейтронного потоку до 5 10 11 н/(см2с);

- активаційна методика прецизійного визначення перерізів ядерних реакцій (n, x) зі швидкими нейтронами, в рамках якої реалізовано: 1) алгоритми розрахунку та визначення середньої енергії та ширини спектру нейтронів, що падають на зразок; 2) урахування збурення потоку нейтронів у зразку; 3) урахування внеску вторинних та перерозсіяних нейтронів; 4) урахування ефектів самопоглинання гамма-квантів у зразку, що досліджується, та каскадного додавання гамма-квантів внаслідок особливостей схеми розпаду продуктів ядерних реакцій;

- диференційний метод урахування ефектів “мертвого” часу для неенергодисперсійних детекторів та спектрометричних трактів, що дозволяє коректно враховувати втрати імпульсів при частотах до 200 кГц;

- метод розпаралелювання сигналів, що дозволяє суттєво знизити вилучення накладених імпульсів та підвищити пропускну спроможність спектрометричного тракту до частот у декілька сот кГц;

- метод розрахунку межі розпізнавання та межі детектування корисного ефекту при проведенні низькофонових вимірів з використанням спектрометрів високої роздільної здатності;

- метод визначення середніх кутових моментів материнського ядра поділу з коректним урахуванням спінів, що „уносяться” - квантами і нейтронами при його розпаді в ізомерний рівень; метод ґрунтується на детальному розгляді теоретичних залежностей ізомерних відношень від кутових моментів початкових збуджених станів та їх порівнянні з експериментальними результатами.

Наукове і практичне значення одержаних результатів. Більшість отриманих в роботі експериментальних результатів є новими, які доповнюють існуючі ядерні дані, інші - значно їх уточнюють та дозволяють зняти інколи присутні у бібліотеках оцінених ядерних даних неоднозначності. Більшість отриманих величин перерізів та ізомерних відношень внесено та знаходяться в процесі внесення в міжнародний банк даних EXFOR (CSISRS) (МАГАТЕ, секція ядерних даних, Відень, Австрія).

По мірі уточнення експериментальної інформації проводиться періодичне оновлення банків оцінених даних, тому отримані здобувачем експериментальні результати можуть суттєво вплинути на оцінені ядерні дані:

1.

2.

3.

4.

5.

Відповідні зміни призведуть до підвищення надійності нейтронних розрахунків, зокрема в атомній енергетиці, та для розвитку термоядерної технології.

Побудовані енергетичні залежності перерізів реакцій 90Zr(n,2n)89(g+0,9377m)Zr, 93Nb(n,2n)92mNb та відповідно Zr/Nb відношення в діапазоні енергій нейтронів (1217)МеВ можуть бути використаними для визначення енергії нейтронів Zr/Nb методом.

Відпрацьовану методику експерименту та відповідні експериментальні установки лабораторії ядерної спектрометрії Київського національного університету імені Тараса Шевченка можна використовувати для прецизійних вимірювань перерізів ядерних реакцій (n, x) на інших ізотопах в діапазоні енергій нейтронів (13,414,8)МеВ, а після незначного доопрацювання дану методику можна використати в діапазоні енергій нейтронів від декількох кеВ до 20МеВ.

Завдяки виконаному математичному обґрунтуванню та проведеному експериментальному дослідженню диференційного методу для вимірювання великих за величиною та змінних у часі потоків іонізуючого випромінювання вдалося значно розширити діапазон швидкостей лічби спектрометричного тракту з прийнятною для знаходження перерізів ядерних реакцій статистичною та систематичною похибками. Проведені нами дослідження дозволили компанії “Спаринг-Віст” (Львів, Україна) розробити та серійно випускати прилад МКС-07 “Пошук”, призначений для вимірювання потужності еквівалентної дози гамма-випромінювання та густини потоку бета-частинок, в тому числі для вимірювань характеристик джерел. Завдяки реалізації в даному приладі розвиненого нами диференційного методу було досягнуто розширення динамічного діапазону вимірювання приладу в (10 ч 50) разів.

Експериментальні результати, що отримано в роботі, дозволяють мати більш достовірну інформацію про механізми та динаміку процесу поділу ядер, а також механізми фотоядерних реакцій. Розроблена нами методика дозволяє використовувати метод ізомерних відношень для визначення механізмів ядерних реакцій, які чутливі до значень спінів ядер _продуктів реакцій.

Проведено модифікацію та розширення коду для розрахунку характеристик ядерних реакцій Empire(V2.18): введено фотоядерний канал та інкорпоровані підпрограми із сучасними напівфеноменологічними моделями обчислення радіаційних силових функцій. Ці частини програмного коду перевірені та використовуються в новій версії V2.19 коду Empire

Написані додаткові програмні модулі для забезпечення напівавтоматичного розрахунку ізомерних відношень за допомогою коду Empireз урахуванням детальної схеми рівнів ядра-ізомера та дослідження дезбудження уламків поділу ядер.

Розрахункові результати роботи разом з експериментальними даними дозволяють отримати більш надійну інформацію про механізми фотоядерних реакцій, в тому числі поділу ядер.

Особистий внесок здобувача. Постановка задач, розробка, багатократна перевірка та апробація методик, а також проведення експериментальних вимірювань здійснювались колективом співавторів під керівництвом та за особистої участі здобувача. Автором дисертації запропоновано програму досліджень ядер-продуктів (n, x) та (, x) реакцій, що утворюються в основному та ізомерних станах, до якої увійшли задачі вимірювання перерізів ядерних реакцій, розрахунки величин ізомерних відношень та величин перерізів ядерних реакцій. Автор безпосередньо брав участь у аналізі та обробці експериментальних даних, інтерпретації та обговоренні експериментальних даних і результатів теоретичних розрахунків, а також у підготовці рукописів статей до опублікування, де здобувачу належить вирішальна роль при отриманні експериментальних результатів, що виносяться на захист у дисертаційній роботі.

На захист виносяться наступні результати роботи:

1. Методика та вимірювання перерізів ядерних реакцій 138La(n,)135mCs та 139La(n,n)135mCs при енергії нейтронів 14,5 МеВ, а також експериментально визначені перерізи реакції 181Та(n, )182m2Ta для нейтронів з енергіями 1,9 кеВ, 58,7 кеВ, 144,5 кеВ та 2,85 МеВ.

2. Вперше виміряна функція збудження ядерної реакції 181Ta(n,)178gLu і значно уточнені функції збудження ядерних реакцій 181Ta(n,d)180mHf та 208Pb(n,p)208Tl в діапазоні енергій нейтронів (13,514,6)МеВ.

3. Значно уточнені значення перерізів ядерних реакцій 139La(n,t)137mBa, 208Pb(n,)205(m+g)Hg, 89Y(n,)86gRb, 139La(n,p)139Ba при енергії нейтронів 14,5 МеВ, а також уточнені перерізи ядерних реакцій 181Та(n, )182m2Ta, 181Та(n, )182(g+m1+m2)Ta для нейтронів з енергіями 14,34 МеВ і 2,85 МеВ, відповідно.

4. Вперше виміряно величини ізомерних відношень для уламків 117In, 130Sb, 133Te, 134I, 135Xe фотоподілу ядра 232Th гамма-квантами гальмівного спектру (з максимальною енергією Emax=23 МеВ) лінійного прискорювача електронів, а також отримані величини ізомерних відношень для уламків 84Br, 129Sb, 130Sb, 131Te, 132Sb, 133Te, 134I, 135Xe фотоподілу 238U і уламків 134I, 135Xe фотоподілу 237Np гамма-квантами гальмівного спектру мікротрона з максимальною енергією -квантів Emax=16 МеВ; в останніх випадках розраховано і середні кутові моменти.

5. Вперше отримані експериментальні дані з ізомерних відношень для ядра 117In – продукту реакції 118Sn(,p)117In при опромінюванні -квантами гальмівного спектру мікротрона з Emax=15 МеВ і Emax=16 МеВ; суттєво уточнені дані з ізомерних відношень для ядра 120Sb – продукту реакції 121Sb(,n)120Sb та ядра 122Sb - продукту реакції 123Sb(,n)122Sb при опромінюванні -квантами гальмівного спектру мікротрона з Emax= 16 МеВ.

6. Порівняння експериментальних даних і результатів виконаних теоретичних розрахунків продемонструвало необхідність урахування нерівноважних процесів в реакціях з емісією заряджених частинок та гамма-квантів при енергії налітаючих нейтронів 14МеВ. Визначено оптимальні величини (густини ядерних рівнів, радіаційні силові функції, тощо) для розрахунків характеристик ядерних реакцій методом Хаузера-Фешбаха, що дає змогу, в цілому, достатньо надійно передбачати перерізи ядерних реакцій (n, ) за відсутності експериментальних даних.

7. Створення і впровадження методів і методик, які дозволили провести виміри перерізів реакцій (n, x) та (, x) із залишковими ядрами у основних та ізомерних станах. Зокрема, значно вдосконалено диференційний метод урахування ефектів “мертвого” часу для детекторів та спектрометричних трактів, що дозволив коректно враховувати втрати імпульсів при великих та змінних у часі завантаженнях вимірювальних трактів.

Апробація роботи і публікації. Результати дисертації доповідались та були представлені більш ніж на двадцяти міжнародних та вітчизняних конференціях; серед них - міжнародні конференції з ядерних даних: International Conference on Nuclear Data for Science and Technology “ND2001”, October 7–12, 2001, Tsukuba, Ibaraki-ken (Japan) та International Confеrence on Nuclear Data for Science and Technology "ND2004", Sept. – Oct. 1, 2004, Santa Fe (USA); міжнародні наради: Тhe 53 International Conference on Nuclear Spectroscopy and Nuclear Structure "Nucleus-2003", October 7 - 10, 2003, Moscow (Russia); LIV International Meeting on Nuclear Spectroscopy and Nuclear Structure "Nucleus-2004", June 22 - 26, 2004, Belgorod (Russia); LV International Meeting on Nuclear Spectroscopy and Nuclear Structure "Frontiers in the Physics of Nucleus", June 28 - July 01, 2005, Peterhof, St.-Petersburg (Russia); XII Nuclear Physics Workshop “Maria and Pierre Curie” “Nuclear Structure Physics and Low Energy Reactions”, Septеmber 21 – 25, 2005, Kazimierz Dolny (Poland); III конференція з фізики високих енергій, ядерної фізики та прискорювачів 28 фев.- 4 марта, 2005, м. Харків (Україна); Research Co-ordination Meeting “Parameters for Calculation of Nuclear Reactions of Relevance to Non-energy Nuclear Applications” (RIPL-3), Nov.2 – Dec.03, 2005, IAEA Headquarters, Vienna (Austria); 5-th Conference on Nuclear and Particle Physics 19-23 Nov. 2005, Cairo (Egypt).

Результати дисертації доповідались на щорічних конференціях Інституту ядерних досліджень НАН України в 1999, 2000, 2001, 2002, 2004, 2006 рр., на семінарах в Інституті ядерних досліджень НАН України та на кафедрі ядерної фізики фізичного факультету.

Структура та об’єм дисертації. Дисертація складається зі вступу, п’яти розділів, висновків та містить 445 сторінок, 131 рисунок, 38 таблиць і список літератури з 492 найменувань.

ЗМІСТ ДИСЕРТАЦІЇ

У ВСТУПІ обґрунтовано важливість і сучасний стан проблеми отримання ядерних даних, необхідних для безпечної експлуатації і розвитку ядерних та термоядерних енергетичних установок, а також для інших галузей народного господарства. Вказано, що найбільш виправданим підходом до вирішення проблеми ядерних даних є поєднання цілеспрямованих експериментів, які б гарантували високу надійність експериментальних результатів, та глибокого розуміння процесів, що відбуваються під час перебігу ядерних реакцій, а також висвітлено місце теоретичних розрахунків та побудови необхідних залежностей на основі сучасних моделей ядерних реакцій для досягнення їх узгодженого опису. Обґрунтовано актуальність теми, визначено об’єкт, предмет, мету і задачі роботи, наукову новизну та практичне значення одержаних результатів, наведено зв'язок роботи з науковими програмами і темами, відмічено особистий внесок здобувача.

У ПЕРШОМУ РОЗДІЛІ розглядаються установки, обладнання, методи і методики для дослідження та визначення перерізів ядерних реакцій, а також ізомерних відношень ядер-продуктів (n, x) та (г, x) реакцій. Обґрунтовано використання активаційного методу для вимірювання та дослідження перерізів ядерних реакцій та величин ізомерних відношень, в якому використовується гамма-випромінювання ядер, що утворилися в результаті ядерних реакцій з нейтронами та гамма-квантами.

У підрозділі 1.1 описано нейтронний генератор НГ-300/15, розроблений та створений на кафедрі ядерної фізики, що використовується як джерело моноенергетичних швидких нейтронів для дослідження продуктів (n, x) реакцій. Значну увагу приділено стабілізації виходу нейтронів, який підтримувався постійним з похибкою 5%. Державна метрологічна атестація джерела нейтронів (14ч15) МеВ, яке сьогодні є єдиним в Україні робочим еталоном джерела 14-МеВ нейтронів з реалізацією методу супутніх частинок та інших засобів контролю густини нейтронного потоку до 51011 н/(см2с), виконана разом з Національним Науковим Центром “Інститут метрології” (м. Харків) із застосуванням еталонних характеристик нейтронних полів і активностей радіонуклідів. У підрозділі 1.2 описано реалізований активаційний метод прецизійного визначення величин перерізів ядерних реакцій (n, x) зі швидкими нейтронами, основними елементами якого є алгоритми визначення середньої енергії та ширини спектру нейтронів, що падають на зразок; урахування збурення потоку нейтронів у зразку; врахування внеску вторинних та перерозсіяних нейтронів; урахування ефектів самопоглинання гамма-квантів у зразку, що досліджується, та каскадного додавання гамма-квантів внаслідок особливостей схеми розпаду продуктів ядерних реакцій; а також методи оптимізації умов проведення експериментів. Проведено ретельний аналіз похибок та факторів, що впливають на їх величини. Більшість експериментальних результатів, представлених в дисертаційній роботі, було визначено відносним методом порівняння з опорними надійними прецизійними значеннями перерізів відповідних ядерних реакцій: так, для діапазону (13 ч 15) МеВ в результаті аналізу великої кількості експериментальних даних були обрані ядерні реакції 27Al(n,p)27Mg, 27Al(n,)24Na, 90Zr(n,2n)89(g+0,9377m)Zr, 93Nb(n,2n)92mNb в якості опорних ядерних реакцій.

Внесок густини потоку вторинних нейтронів у місці розташування зразків, що досліджувалися, визначався як шляхом оціночних розрахунків на основі реальних геометричних розмірів та хімічного складу основних конструкційних елементів нейтронного генератора, так і експериментально з використанням активаційних детекторів. Характеристики нейтронного поля знаходилися методом активації відповідних фольг, а ширини спектрів нейтронів на половині висоти для оцінки ширини реальних спектрів розраховувалися за допомогою програми SPECTRON, що була розроблена у Радієвому інституті ім. В.Г. Хлопіна (м. Санкт-Петербург, Росія). Для визначення середньої енергії швидких нейтронів обрано Zr/Nb метод, який в діапазоні енергій нейтронів (1217)МеВ є найбільш надійним серед експериментальних методів. З метою забезпечення статистичної значущості кінцевих результатів та мінімізації систематичної похибки проводилась додаткова оптимізація розмірів зразків, що призвело до необхідності коректного врахування ефектів самопоглинання та каскадного додавання гамма-квантів. Для цього проводилися модельні розрахунки та оцінювалася їхня похибка з використанням методу Монте-Карло для конкретних умов вимірювання зразків.

У розділі 1.3 описана технологія квазімоноенергетичних фільтрованих пучків нейтронів, що була розроблена у відділі нейтронної фізики Інституту ядерних досліджень НАНУ для дослідження продуктів (n, x) реакцій. Для виділення квазімоноенергетичних нейтронних пучків різних енергій було застосовано три інтерференційних нейтронних фільтри. При розрахунках спектрів пропускання нейтронів використовувалися дані про повні перерізи взаємодії нейтронів з відповідними ізотопами, що містяться в бібліотеці JENDL-3.2, а також алгоритм, реалізований в програмному пакеті FILTER. Для визначення абсолютної величини потоку нейтронів використовувався монітор з індію (реакція 115In(n, )116mIn). У табл. 1 наведені характеристики відповідних інтерференційних нейтронних фільтрів.

Таблиця 1

Характеристики нейтронних фільтрів та густини потоків нейтронів при їх використанні

З метою перевірки стабільності пучка нейтронів під час опромінення зразків проводилося вимірювання абсолютної величини потоку нейтронів до та після опромінення зразків. Для цього були використані зразки бору та опорна реакція 10B(n, )7Li. Величини перерізів реакцій-моніторів для відповідних енергій були взяті з бібліотек JENDL-3.2, JEF-2.2, ENDF/B-VI.

У розділі 1.4 розглянуто метод ізомерних відношень та джерела гальмівного випромінювання для дослідження ізомерних відношень та кутових моментів продуктів (, x) реакцій, а також методики визначення кутових моментів збуджених продуктів реакцій. Аналізуються переваги та обмеження різних методів. Більш детально проаналізовано метод ізомерних відношень та області його застосування, наводяться основні визначення та термінологія, розглянуто модель Хайзінги і Ванденбоша розрахунку ізомерних відношень. Акцентується увага на основних характеристиках та їх співвідношеннях, які впливають на зв’язок ізомерних відношень із середніми кутовими моментами - множинність г-квантів, їх мультипольність і залежність розподілу густини ядерних рівнів від спіну (параметр спінової залежності густини ядерних рівнів), зміна спіну після вильоту частинок в процесі зняття збудження ядра. Підкреслено важливість більш детального розгляду існуючих теоретичних залежностей ізомерних відношень від кутових моментів початкових збуджених станів та необхідність порівняння їх з експериментальними даними. У зв’язку з активним розвитком напрямку побудови потужних джерел квазімоноенергетичних г-квантів вказана перспективність використання фотоядерних реакцій для вирішення цих задач та дослідження статистичних характеристик ядер.

Як зазначалося вище, особливий інтерес у дослідженні структури ядер та механізмів ядерних реакцій становлять ізомерні стани ядер, оскільки, вивчаючи відношення заселення ізомерного рівня до заселення основного стану ядра при розрядці збудження ядра шляхом випромінювання г-квантів, можна оцінювати середні величини спінів початкових збуджених станів ядер-продуктів реакцій. Описано загальноприйняті підходи щодо визначення ізомерних відношень через величини відповідних перерізів або виходів у випадках, коли спектр налітаючих частинок є суттєво не моноенергетичний.

При моделюванні механізмів заселення ізомерних рівнів з високозбуджених станів продуктів реакцій найбільш поширеним є підхід з використанням статистичного опису розрядки ядра. При досягненні г-каскадом області дискретних рівнів з початку 60-х років минулого століття широко використовують наближення Хайзінги і Ванденбоша про вирішальний перехід, яке не є достатньо фізично обґрунтованим. За останні роки було накопичено великий обсяг експериментальних даних зі схем рівнів, завдяки чому існує можливість для багатьох ядер розглядати розрядку збудження з урахуванням детальної експериментально визначеної схеми дискретних рівнів. Такий підхід, як альтернатива моделі Хайзінги і Ванденбоша, є більш послідовним і був обраний базовим в даній роботі при розрахунках ізомерних відношень. Для опромінення зразків 232Th використовувалось гальмівне випромінювання лінійного прискорювача електронів MEVATRON-KD2 з максимальною енергією гальмівних г-квантів 23 МеВ. Основні характеристики та параметри пучка, що використовувалися при вимірюваннях, були наступними: частота повторювання імпульсів 300 Гц, довжина імпульсу близько 1 мкс, середній струм електронів більше 100 мкА. Для зменшення можливого впливу фонових нейтронів застосовувався комбінований захист з використанням кадмієвих пластин. Для опромінення зразків 238U, 237Np, 123Sb, 121Sb та 118Sn використовувалися г-кванти гальмівного випромінювання мікротрону М-30 Інституту електронної фізики НАНУ. Основні параметри пучка: частота повторювання імпульсів 2 кГц, довжина імпульсу близько 150 нс, середній струм електронів біля 5 мкА. Електрони проходили із вакууму назовні через тонку титанову фольгу (товщиною 0,05 мм), далі потрапляли на комбіновану мішень що складалася з танталового шару (товщиною 1,0 мм), 5 мм шару титану і після нього - алюмінієвого шару товщиною 12 мм. Представлені експериментальні установки, методи та методики дозволяють досягти поставленої мети та повністю вирішити сформульовані в роботі завдання досліджень.

ДРУГИЙ РОЗДІЛ присвячений етапу визначення перерізів ядерних реакцій, ізомерних відношень тощо, що пов’язаний з плануванням експериментів та вимірюванням апаратурних гамма-спектрів. Описано типові спектрометри, а саме: 1) одиночний (підрозділ 2.1) для вимірювання невеликих завантажень спектрометричного тракту та 2) антикомптонівський (підрозділ 2.2) для вимірювання малих інтегральних швидкостей лічби. Проаналізовано методи коректного визначення швидкості лічби в піці повного поглинання, оскільки внаслідок особливостей вимірювання характеристик ядер – продуктів реакцій (велика або мала величина перерізів взаємодії, короткий час життя ядра, що вивчається, тощо) швидкість лічби може змінюватися в широкому діапазоні. Звичайна практика полягає у варіюванні умов проведення вимірювань для забезпечення невеликих величин інтегральної (по апаратурному спектру) швидкості лічби. Разом з тим такий підхід не завжди може бути реалізованим і взагалі виправданим, і тому існує необхідність коректно вимірювати швидкість лічби, якщо остання є великою та змінною у часі. В підрозділах 2.3 та 2.4 розглянуто особливості формування потоків імпульсів, а також наводиться статистичне обґрунтування процесу формування потоків імпульсів у трактах систем, призначених для вимірювання характеристик іонізуючого випромінювання. Розглянуто межі застосування пуасонівської статистики для опису процесів вимірювання в ядерно-фізичних експериментах, що базуються на біноміальній статистиці радіоактивного розпаду.

В підрозділі 2.5 досліджено особливості проведення прецизійних вимірювань характеристик потоків ядерного випромінювання, розглянуто методи урахування ефектів “мертвого” часу та внесок накладень імпульсів при накопиченні апаратурних гамма-спектрів. Наводиться огляд методів корекції ефектів „мертвого” часу та накладень імпульсів, а також описано запропонований нами аналоговий метод корекції ефектів „мертвого” часу та накладень імпульсів із застосуванням розпаралелювання сигналів. Розглядаються переваги та недоліки таких аналогових методів корекції ефектів „мертвого” часу та накладень імпульсів, як: 1) метод „живого” часу; 2) метод генератора стабільної амплітуди – додаткового джерела; 3) метод „лічби без втрат” в т.ч. у цифровій реалізації (підрозділ 2.6) з описом експериментів для перевірки їх працездатності (підрозділ 2.7) та з урахуванням метрологічних та статистичних аспектів (підрозділ 2.8).

В підрозділі 2.9 наведено детальний аналіз можливостей та меж застосування диференційного методу урахування втрат імпульсів внаслідок ефектів “мертвого” часу при вимірюванні потоків ядерного випромінювання. Суть розвиненого в дисертації диференційного методу полягає в отриманні оцінки кількості подій, що були втрачені при реєстрації окремої події. Тобто, якщо зареєстровано N подій, то оцінка N* справжньої кількості подій, які були б зареєстрованими вимірювальним трактом без “мертвого” часу, виконується за формулою:

,

де ni - оцінка кількості подій, втрачених протягом “мертвого” часу при реєстрації i-ї події.

В роботі наведено детальний опис методу отримання величин ni та представлено результати математичного обґрунтування диференційного методу корекції ефектів “мертвого” часу, а також виконано оцінку похибки, спричиненої застосуванням даного методу.

Описуються експериментальні дослідження ефективності диференційного методу та наводяться отримані результати. На підставі наших та інших досліджень компанія “Спаринг-Віст” (Львів, Україна) розробила та серійно випускає прилад МКС-07 “Пошук”, призначений для вимірювання потужності еквівалентної дози гамма-випромінювання та густини потоку бета-частинок. Завдяки реалізації в даному приладі розвиненого нами диференційного методу було досягнуто розширення динамічного діапазону вимірювання приладом в (10 50) разів. У випадку вимірювання нестаціонарних потужних полів -випромінювання було показано, що диференційний метод дає можливість коректно оцінювати величину потоку випромінювання навіть у тих випадках, коли застосування класичного методу “живого” часу призводить до заниження результатів в 3 - 4 рази.

Проведено експериментальні дослідження застосування диференційного методу у порівнянні з методом “живого” часу і у випадку спектрометричних вимірювань. В розділі детально описано представлені методики досліджень та отримані результати. Було встановлено, що при вимірюванні нестаціонарних потоків диференційний метод дає можливість відновити швидкість лічби в піці повного поглинання до очікуваного навіть у тих випадках, коли метод “живого” часу призводив до заниження результату на 38%. При цьому середнє значення “мертвого” часу спектрометричного тракту становило 22%, а величина вхідного завантаження періодично змінювалась у 15 разів. Було встановлено, що в усіх випадках при застосуванні диференційного методу до потоків подій піки повного поглинання -випромінювання в спектрах не уширювалися, тобто повна ширина піка на половині висоти залишалась майже сталою в межах похибки визначення самої величини повної ширини піку. Таким чином, було продемонстровано практичну можливість застосування диференційного підходу для вимірювання великих та нестаціонарних у часі потоків іонізуючого випромінювання.

Іншою альтернативою щодо визначення величин перерізів є коректне прийняття рішення у випадку, коли експеримент проводиться на межі чутливості експериментальної установки та йдеться мова про коректне визначення межі розпізнавання та межі детектування спектрометричної установки, що використовується для знаходження величин перерізів або ізомерних відношень. Тому у підрозділі 2.10 розглянуто стан проблеми коректного визначення межі розпізнавання та межі детектування для неенергодисперсійних та спектрометричних вимірювань. Згідно з центральною граничною теоремою та її наслідками, а також за допомогою теореми про перетворення статистик отримано коректні аналітичні вирази для визначення межі розпізнавання та межі детектування. Деякі з отриманих виразів, наприклад, як для межі детектування , були доведені вперше:

,

де k1- (k1-) - квантиль розподілу Гаусса для ймовірності помилки першого (другого) роду ();

t – час виміру спектру, с;

0 – швидкість лічби фону, що визначається з урахуванням фонових ділянок шириною l та ділянки з піком шириною b апаратурних спектрів гамма-квантів.

Це співвідношення використовувалося для визначення межі детектування та необхідного мінімального часу проведення вимірювання апаратурних гамма-спектрів.

У ТРЕТЬОМУ РОЗДІЛІ відмічається прикладне значення вибору ядер для дослідження (підрозділ 3.1), детально розкривається процедура вибору та оптимізації умов проведення експерименту у кожному окремому випадку вимірювання перерізів для конкретного ядра, наводяться результати вимірювань перерізів ядерних реакцій (n, x) на ядрах Y, La, Ta, Pb і Bi при енергії нейтронів 14,5 МеВ (підрозділ 3.2), та функцій збудження ядерних реакцій (n, x) на ядрах Ta і Pb в діапазоні енергій нейтронів (13,5 14,6)МеВ (підрозділ 3.3). На основі порівняння з результатами інших досліджень показано новизну одержаних результатів. В роботі за допомогою нейтронно-активаційного методу були виміряними перерізи ядерних реакцій (n, x) на ядрах 89Y, 138La, 139La, 181Ta, 204Pb, 206Pb, 208Pb і 209Bi при енергії нейтронів 14,5МеВ та функції збудження ядерних реакцій (n, x) на ядрах 181Ta, 204Pb й 208Pb в діапазоні енергій нейтронів (13,514,6)МеВ. Досліджені ядерні реакції є, переважно, реакціями з вильотом заряджених частинок, що пов’язано з необхідністю отримання нової експериментальної інформації, уточнення і підтвердження існуючої інформації та усунення розбіжностей стосовно величин перерізів. Для перевірки методики експерименту в цілому в роботі було проведено вимірювання перерізів ядерних реакції 89Y(n, 2n)88Y, 204Pb(n, n)204mPb та 204Pb(n,2n)203(m1+m2+g)Pb, які раніше були надійно визначеними в інших експериментах. Результати вимірювань наведено в табл. 2 - 3 та на рис. 1 - 3.

Таблиця 2

Функції збудження ядерних реакцій (n, x) на ядрах Ta й Pb в діапазоні енергій нейтронів 13,514,6 МеВ (в мб)

Таблиця 3

Перерізи ядерних реакцій (n, x) при енергії нейтронів (14,500,04) МеВ а)

Рис.1. Енергетична залежність перерізу ядерної реакції 181Ta(n,)178gLu

Рис.2.Енергетична залежність перерізу ядерної реакції 208Pb(n,p)208Tl

Рис.3. Енергетична залежність перерізу ядерної реакції 181Ta(n,)178(m+g)Lu

У підрозділі 3.4 також розглянуто особливості визначення перерізів реакції радіаційного поглинання нейтронів 181Та в діапазоні енергій (0,002 14,5) МеВ з використанням активаційного методу. Слід зазначити, що ядро 182Та має другий довго живучий метастабільний рівень 10- з енергією 519 кеВ, час життя якого складає 15,84 хв. В результаті проведених експериментальних досліджень виміряно перерізи радіаційного поглинання нейтронів ядром 181Та з утворенням дочірнього ядра 182Та у другому збудженому та в основному станах. Отримані дані представлено в табл. 4.

Таблиця 4

Виміряні величини перерізу реакції 181Ta(n,)182mTa з використанням фільтрованих нейтронних пучків

Для перерізу реакції 181Ta(n,) 182gTa з переходом на основний стан при енергії нейтронів 2,85 МеВ отримано значення (29 2) мб. Результат узгоджується з даними інших дослідників, що є ще одним підтвердженням коректності методики вимірювань та проведених розрахунків.

В розділі 3.4 проведено порівняння отриманих нами результатів з раніш опублікованими та даними бібліотек оцінених даних (рис.4).

Рис.4. Енергетична залежність перерізу радіаційного поглинання нейтронів ядрами 181Та з утворенням 182mTa

Слід зазначити, що отримане нами експериментальне значення перерізу реакції 181Ta(n,)182mTa при енергії нейтронів 1,9 кеВ в межах похибок досить добре узгоджується з результатами, наведеними у бібліотеках оцінених ядерних даних JEF2.2 та ADL-3. В енергетичному діапазоні (125165) кеВ раніше в Аргонській національній лабораторії (АНЛ) США в 1963 р.